發(fā)布時間：2021-03-17 13:50

　　針對環(huán)境問題日益突出、能源需求增大、化石資源短缺等問題,尋求替代化石資源的新技術顯得尤為重要,其中糠醛催化加氫制備高價值生物質衍生物被認為是一項具有良好前景的技術。目前已有大量研究工作對糠醛加氫反應進行了探索,尤其是在最佳操作條件和催化劑性能方面,包括載體、金屬組分、負載量等因素對糠醛加氫性能的影響。已有研究結果表明,負載型催化劑的分散性和負載量是影響糠醛加氫反應性能的重要因素,而文獻中鮮有同時具備高負載量及高分散性催化劑的相關報道。因此,開發(fā)催化劑合成新技術以制備高分散性和高負載量的糠醛加氫催化劑是目前的研究難點和重點�？啡┘託浞磻w系復雜,論文首先從熱力學角度對糠醛加氫涉及的多個反應的可行性和進行程度進行分析,實現(xiàn)催化劑設計及催化糠醛氣相加氫反應條件的優(yōu)化。熱力學分析結果表明,300⁵50K之間,糠醛加氫主要涉及的五種反應在熱力學上均能進行;高溫條件下糠醛脫羰生成呋喃反應占主導;溫度低于500 K,氫醛摩爾比為3時,糠醛加氫轉化率達95%以上,繼續(xù)增加氫氣的比例,易使糠醛深度加氫生成其他衍生物。以Pd作為糠醛加氫催化劑活性金屬組分,應用超臨界流體沉積技術制備高... 

【文章來源】：大連理工大學遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：67 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 糠醛加氫反應研究現(xiàn)狀
        1.1.1 研究背景
        1.1.2 熱力學分析
    1.2 糠醛加氫催化劑
        1.2.1 糠醛加氫催化劑體系
        1.2.2 糠醛加氫催化劑活性影響因素
        1.2.3 負載型金屬催化劑傳統(tǒng)制備方法
    1.3 超臨界流體沉積技術制備高分散性負載型催化劑的研究
        1.3.1 超臨界流體概述
        1.3.2 超臨界流體沉積法制備負載型催化劑研究進展
    1.4 本文主要研究內容
2 糠醛加氫熱力學分析
    2.1 熱力學計算
        2.1.1 糠醛加氫可能涉及的反應
        2.1.2 Joback基團貢獻法估算物質的熱力學數(shù)據(jù)
        2.1.3 各反應熱力學數(shù)據(jù)計算
        2.1.4 反應焓與反應溫度的關系
        2.1.5 吉布斯自由能變與反應溫度的關系
        2.1.6 轉化率與溫度和氫氣物質的量關系
    2.2 結果與討論
        2.2.1 反應焓變
        2.2.2 吉布斯自由能變
        2.2.3 平衡常數(shù)
        2.2.4 反應轉化率
    2.3 本章小結
3 實驗部分
    3.1 實驗材料與儀器
        3.1.1 實驗材料與試劑
        3.1.2 實驗儀器與設備
    3.2 實驗方法
2O₃催化劑前驅體">        3.2.1 超臨界流體沉積法制備Pd/Al₂O₃催化劑前驅體
2O₃催化劑前驅體">        3.2.2 浸漬法制備Pd/Al₂O₃催化劑前驅體
2O₃催化劑前驅體還原">        3.2.3 Pd/Al₂O₃催化劑前驅體還原
        3.2.4糠醛氣相固定床驗證催化劑活性實驗
    3.3 樣品催化劑的表征
2O₃ 催化劑的TEM分析">        3.3.1 Pd/Al₂O₃ 催化劑的TEM分析
2O₃ 催化劑的XRD分析">        3.3.2 Pd/Al₂O₃ 催化劑的XRD分析
2O₃催化劑的負載量分析">        3.3.3 Pd/Al₂O₃催化劑的負載量分析
2O₃催化劑的拉曼光譜分析">        3.3.4 Pd/Al₂O₃催化劑的拉曼光譜分析
4 超臨界流體沉積法制備負載型Pd催化劑的研究
2O₃ 催化劑沉積過程的影響">    4.1 SCCO2 的壓力對Pd/Al₂O₃ 催化劑沉積過程的影響
2O₃ 催化劑形貌的影響">        4.1.1 SCCO2 的壓力對Pd/Al₂O₃ 催化劑形貌的影響
2O₃ 催化劑實際負載量的影響">        4.1.2 SCCO2 的壓力對Pd/Al₂O₃ 催化劑實際負載量的影響
2O₃ 催化劑沉積過程的影響">    4.2 SCCO2 的溫度對Pd/Al₂O₃ 催化劑沉積過程的影響
2O₃ 催化劑形貌的影響">        4.2.1 SCCO2 的溫度對Pd/Al₂O₃ 催化劑形貌的影響
2O₃ 催化劑實際負載量的影響">        4.2.2 SCCO2 的溫度對Pd/Al₂O₃ 催化劑實際負載量的影響
2O₃催化劑實際負載量的影響">    4.3 沉積時間對Pd/Al₂O₃催化劑實際負載量的影響
2O₃催化劑沉積過程的影響">    4.4 共溶劑對Pd/Al₂O₃催化劑沉積過程的影響
        4.4.1 共溶劑在SCFD法制備負載型催化劑過程中的作用
2O₃催化劑實際負載量的影響">        4.4.2 共溶劑的選擇對Pd/Al₂O₃催化劑實際負載量的影響
2O₃催化劑形貌的影響">        4.4.3 共溶劑體積對Pd/Al₂O₃催化劑形貌的影響
2O₃催化劑實際負載量的影響">        4.4.4 共溶劑體積對Pd/Al₂O₃催化劑實際負載量的影響
2O₃催化劑沉積過程的影響">    4.5 理論負載量對Pd/Al₂O₃催化劑沉積過程的影響
2O₃催化劑形貌的影響">        4.5.1 理論負載量對Pd/Al₂O₃催化劑形貌的影響
2O₃催化劑實際負載量及負載率的影響">        4.5.2 理論負載量對Pd/Al₂O₃催化劑實際負載量及負載率的影響
2O₃ 催化劑形貌與負載量對比">    4.6 SCFD法與浸漬法制備的Pd/Al₂O₃ 催化劑形貌與負載量對比
2O₃催化劑形貌的對比">        4.6.1 兩種方法制備的Pd/Al₂O₃催化劑形貌的對比
2O₃催化劑實際負載量的對比">        4.6.2 兩種方法制備的Pd/Al₂O₃催化劑實際負載量的對比
2O₃ 催化劑XRD的對比">        4.6.3 兩種方法制備的Pd/Al₂O₃ 催化劑XRD的對比
    4.7 催化劑活性研究
2O₃ 催化劑催化活性對比">        4.7.1 SCFD法和浸漬法制備的Pd/Al₂O₃ 催化劑催化活性對比
        4.7.2 SCFD法制備的不同負載量的催化劑催化活性對比
    4.8 本章小結
5 結論與展望
    5.1 結論
    5.2 展望
參考文獻
附錄A 論文中使用的主要符號的意義和單位
致謝



本文編號：3087241