煤層氣（Coalbed Methane）是一種優(yōu)質清潔能源,其主要成分為CH4。我國煤層氣資源儲量豐富,但開發(fā)利用率較低,尤其是低濃度煤層氣,不僅造成了大量的能源浪費,還加劇了溫室效應。因此,高效利用低濃度煤層氣對緩解能源供需矛盾、加快能源結構調整具有重要現(xiàn)實意義。氣體水合物法提純低濃度煤層氣是實現(xiàn)低濃度煤層氣高效利用的一種重要途徑,具有廣闊的應用前景。但是,氣體水合物法提純低濃度煤層氣尚處于實驗研究階段,提高水合物生成速率、CH4回收率以及分離因子是該技術實現(xiàn)工業(yè)應用需解決的關鍵問題。此外,氣體水合物法提純低濃度煤層氣的經(jīng)濟效益也是該技術能否實現(xiàn)工業(yè)應用需考慮的關鍵因素。針對上述關鍵問題,本文對氣體水合物法提純低濃度煤層氣展開了相關實驗研究與經(jīng)濟性理論分析,主要研究工作包括:（1）針對低濃度煤層氣形成氣體水合物較為苛刻的相平衡條件,采用四丁基氯化銨（TBAC）作為熱力學促進劑,測定了低濃度煤層氣在0.49 mol%、1.0 mol%和3.3 mol%TBAC溶液中形成半籠型水合物的相平衡條件。研究結果表明,低濃度煤層氣在TBAC溶液中形成氣體水合物的相平衡溫度大幅升高、相平衡壓力明顯... 

【文章來源】：重慶大學重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

Ⅰ型、Ⅱ型和H型水合物的孔穴排列方式及結構示意圖

2 氣體水合物結晶與生長理論氣體水合物的反應動力學氣體水合物反應過程與結晶過程相似，可分為成核與生長兩個動力學過氣體水合物生成過程是由氣相和液相向固相（水合物相）轉變的，因此結晶過程是多元、多相相互作用的非典型的反應動力學過程。圖 2.2 給出應釜中氣體水合物生成過程中壓力隨時間變化的典型情況。由圖可見，物反應過程經(jīng)歷三個階段：氣體溶解階段、水合物成核階段、水合物晶長階段：（1）氣體溶解階段：向反應釜內等溫注入一定壓力的氣體后，溶解于液相中，氣相壓力逐漸下降，當氣體在溶液中的溶解度達到飽和，氣相壓力趨于穩(wěn)定；（2）成核階段：當氣體充分溶解于液相后，微小核在液相以及氣-液接觸面開始形成；（3）水合物晶體快速生長階段：液接觸面生成大量氣體水合物，反應器中氣相壓力明顯下降。當壓力不再變化時，表示反應過程結束。

水合物成核過程又可分為均相成核與非均相成核。均相成核過程沒有雜質干擾，在自催化作用下，分子間產(chǎn)生鏈式反應，當水合物晶核達到臨界尺寸后，分子簇將單調生長:2 2 3 n 1nA A A A A A A A A ， (2.14)實際情況下，由于雜質的存在將導致發(fā)生非均相成核。非均相成核的誘導時間具有很大的隨機性，其誘導時間與驅動壓力或過冷度有關，驅動力或過冷度越小，成核誘導時間隨機性越大，驅動力或過冷度越大，成核誘導時間規(guī)律性越強。水合物成核微觀機理模型主要有以下幾種：成簇成核模型、界面成核模型、反應動力學機理模型、雙過程水合物成核模型等。① 成簇成核模型Sloan 和 Fleyfel[75]等提出了成簇成核模型，該模型適用于描述簡單組分氣體水合物（如 CH4、Ar 水合物等）的成核過程。成簇成核機理如圖 2.3 所示。成簇成核過程中，氣體分子與水分子形成不穩(wěn)定簇，在晶胞達到臨界尺寸之前，簇與簇在不同水合物結構類型（Ⅰ型和Ⅱ型結構）間相互轉變生長。

【參考文獻】：
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