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二乙醇胺脫氫制亞氨基二乙酸催化劑的制備及催化劑改性研究

發(fā)布時(shí)間:2021-01-30 02:54
  亞氨基二乙酸是農(nóng)藥草甘膦的生產(chǎn)原料,存在多種合成方法,經(jīng)濟(jì)且環(huán)保的工藝是二乙醇胺法,所用的銅基催化劑具有高效、廉價(jià)等優(yōu)點(diǎn),但同時(shí)存在一些待解決問題。在所用的傳統(tǒng)Cu/ZrO2催化劑中,載體ZrO2的相結(jié)構(gòu)及其在二乙醇胺脫氫工藝中相關(guān)機(jī)理尚不清楚,因此,制備不同晶相結(jié)構(gòu),包括單斜相(m-)、四方相(t-)和無定形(a-)的ZrO2負(fù)載銅基催化劑,研究各催化劑的物化性質(zhì)、催化性能及其催化機(jī)理顯得尤為重要。同時(shí),對(duì)新型催化劑載體也作了進(jìn)一步探索。一方面,引入對(duì)苯二甲酸(TPA)對(duì)銅基石墨烯復(fù)合材料進(jìn)行改性研究,考察還原氧化石墨烯負(fù)載銅基催化劑用于二乙醇胺脫氫反應(yīng)的可行性;另一方面,在Cu/ZrO2催化劑中加入鈷基沸石咪唑框架(ZIF-67),制備了Co-N摻雜的碳納米管(CNTs),探究了Co-N-CNTs對(duì)Cu/ZrO2催化劑活性的影響。首先,本文采用沉積沉淀法制備了Cu/m-ZrO2、Cu/a-ZrO2、Cu/t-ZrO2

【文章來源】:湘潭大學(xué)湖南省

【文章頁數(shù)】:78 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

二乙醇胺脫氫制亞氨基二乙酸催化劑的制備及催化劑改性研究


(a)間歇式反應(yīng)釜;(b)連續(xù)化脫氫反應(yīng)流程

示意圖,反應(yīng)器系統(tǒng),實(shí)驗(yàn)室,亞氨基二乙酸


圖 1.5 實(shí)驗(yàn)室反應(yīng)器系統(tǒng)示意圖過機(jī)械壓制,將 Cu/ZrO2催化劑固定在銅泡沫器。在微通道反應(yīng)區(qū),亞毫米尺寸的通道中熱和積的亞氨基二乙酸鹽生產(chǎn)能力比高壓釜高出 24化劑的亞氨基二乙酸鹽生產(chǎn)能力比高壓釜高出動(dòng)反應(yīng)器可以連續(xù)高效合成亞氨基二乙酸鹽。但產(chǎn),目前局限于實(shí)驗(yàn)室研究。2負(fù)載銅基催化劑研究進(jìn)展結(jié)構(gòu)簡述種晶型,包括單斜相(m-ZrO2)、四方相(t-Z同晶型的 ZrO2的表面性質(zhì)、性能有顯著差異[49劑載體材料的金屬氧化物,ZrO2是一種典型的

SEM圖,催化劑前驅(qū)體,催化劑,衍射峰


在 2θ=74.1°出現(xiàn)了新的衍射峰,代表 Cu0(220)平面衍射處的 Cu0特征衍射峰增強(qiáng),Cu2O 特征衍射峰存在減弱的趨勢(shì)uO 已被完全還原,部分 Cu2O 還原為 Cu0。繼續(xù)增加水合肼用肼)=2:1 時(shí),主要以 Cu0的特征衍射峰為主,Cu2O 特征衍射峰逐36.5°、42.3°處仍存在較弱的特征衍射峰。隨著水合肼用量增峰繼續(xù)減弱,Cu0的特征衍射峰繼續(xù)增強(qiáng)。當(dāng) n(Cu):n(水合肼)=O 特征衍射完全消失,僅存在 Cu0的特征衍射峰,表明 CuO 已。u/m-ZrO2催化劑掃描電鏡分析(SEM)

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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[2]釔穩(wěn)定二氧化鋯(YSZ)納米晶體的紅外光譜分析[J]. 苗保記,張猛,夏熠.  材料熱處理學(xué)報(bào). 2017(03)
[3]紅外光譜法氧化石墨烯羧基官能團(tuán)含量的測(cè)定[J]. 龔水水,光善儀,柯福佑,徐洪耀.  中國測(cè)試. 2016(04)
[4]鉻助劑對(duì)Cu/ZrO2/CNTs-NH2催化劑催化CO2加氫合成甲醇性能的影響[J]. 王冠男,陳禮敏,郭園園,付名利,吳軍良,黃碧純,葉代啟.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(05)
[5]二乙醇胺脫氫制備亞氨基二乙酸Cu-MOO3-ZrO2催化劑的研究[J]. 伍君,段正康,李文娟,金世良.  分子催化. 2013(06)
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[10]非晶態(tài)合金催化劑用于二乙醇胺脫氫氧化制備亞氨基二乙酸的研究[J]. 曾小君,楊高文,徐肖邢,楊剛.  精細(xì)化工. 2001(10)

碩士論文
[1]Cu/ZrO2-GO復(fù)合材料的制備及催化性能研究[D]. 李晟.湘潭大學(xué) 2016



本文編號(hào):3008098

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