將CO₂轉(zhuǎn)化為燃料或燃料前體最常用的方法之一是利用過渡金屬配合物作為催化劑,通過電化學還原或催化加氫反應將CO₂分別還原成CO或CH3OH。雖然近年來對此類催化劑進行了廣泛的研究,但其中的許多催化劑仍是以昂貴的金屬為基礎的。相比于這些貴金屬,成本低的廉價金屬催化劑具有更廣闊的前景。對于電催化還原CO₂來說,最近,使用地殼中含量豐富的金屬錳（Mn）作為配位中心的催化劑引起了研究者的關注。而對于CO₂的催化加氫反應,鉑族金屬中相對低廉的釕（Ru）催化劑也在近幾年得到了廣泛的發(fā)展。本文中,我們首先利用密度泛函理論（DFT）計算研究了弱Br?nsted酸和Lewis酸協(xié)助下的Mn（mesbpy）（CO）₃Br（1）電催化還原CO₂為CO的機理。計算結果表明,對于Lewis酸協(xié)助的催化反應,由于Mg（OTf）₂和活化的CO₂之間較強的相互作用,勢能面上出現(xiàn)了較深的勢阱（中間體13）,從而增加了反應的表觀活化能（ΔG

【文章來源】：山東師范大學山東省

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 論文選題的背景及意義
        1.1.1 能源和環(huán)境危機
2 的資源化">        1.1.2 CO₂ 的資源化
    1.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀及發(fā)展狀況
        1.2.1 錳催化劑電催化還原CO
2 氫化反應">        1.2.2 釕催化劑催化CO₂ 氫化反應
    1.3 特色創(chuàng)新
    參考文獻
第二章 理論與計算化學基礎
    2.1 密度泛函理論
    2.2 過渡態(tài)及勢能面理論
    2.3 分子軌道理論
    2.4 能量跨度模型
    2.5 自然鍵軌道理論
2的理論研究">第三章 Lewis酸協(xié)助的Mn催化劑電還原CO₂的理論研究
    3.1 引言
    3.2 計算方法
    3.3 結果與討論
        3.3.1 弱Br?nsted酸協(xié)助下的催化機理
        3.3.2 Lewis酸協(xié)助下的催化機理
        3.3.3 取代基效應
    3.4 結論
    參考文獻
2加氫制CH₃OH的理論研究">第四章 Ru催化劑催化CO₂加氫制CH₃OH的理論研究
    4.1 引言
    4.2 計算方法
    4.3 結果與討論
        4.3.1 催化DMC加氫生成DMF的機理
2 加氫生成DMF的機理">        4.3.2 催化CO₂ 加氫生成DMF的機理
3OH的機理">        4.3.3 DMF生成CH₃OH的機理
    4.4 結論
    參考文獻
第五章 總結與展望
碩士期間發(fā)表的論文
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]Progress in carbon dioxide separation and capture: A review[J]. Rajender Gupta,Rachid B Slimane,Alan E Bland,Ian Wright.  Journal of Environmental Sciences. 2008(01)



本文編號：3004234