褐煤儲量豐富，廉價易得，具有一定機(jī)械強(qiáng)度，且孔隙極為發(fā)達(dá)，表面富含多種活性基團(tuán)，可以藉此物化特性優(yōu)勢用作為吸附劑的載體。煤熱解反應(yīng)包含復(fù)雜的物理和化學(xué)變化，借助該過程可以調(diào)變吸附劑載體的結(jié)構(gòu)和負(fù)載的活性組分的分布。課題組以褐煤為原料直接進(jìn)行活性組分前驅(qū)體溶液的浸漬，通過熱解反應(yīng)使半焦的制備與活性組分前驅(qū)體的熱分解過程合二為一，具有流程簡單、節(jié)約能耗的優(yōu)點(diǎn)。前期研究工作顯示了加壓浸漬在吸附劑制備過程中存在的優(yōu)勢，并優(yōu)化出制備吸附劑的最佳加壓浸漬條件為36wt%的Zn（NO3）2溶液作為活性組分前驅(qū)體，20atm下，褐煤為載體浸漬5h。浸漬樣熱處理過程中，對褐煤載體的結(jié)構(gòu)變化、金屬活性組分的賦存形態(tài)及其分布行為、熱解操作參數(shù)的影響則是本論文關(guān)注的重點(diǎn)。本論文在前述優(yōu)化的操作條件下通過加壓浸漬法制得以褐煤負(fù)載硝酸鋅的浸漬樣，通過不同操作條件下的熱處理制備用于中溫煤氣脫硫的吸附劑。分別考察了在程序升溫和快速升溫?zé)崽幚磉^程中，溫度、停留時間、升溫速率和氣體流量等條件對吸附劑結(jié)構(gòu)和脫硫活性的影響，并篩選出最佳的熱處理條件。通過制得吸附劑的原子吸收、X射線衍射和靜態(tài)氮吸附儀等表征結(jié)果與吸附劑的硫化活... 

【文章來源】：太原理工大學(xué)山西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：82 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

固體碳源合成燃料的一般過程

圖 2-1 固定床硫化活性評價裝置流程圖Figure 2-1 Schematic diagram of experimental system2.4.2 吸附劑活性評價指標(biāo)吸附劑硫化性能的評價指標(biāo)主要包括穿透時間（min），穿透硫容（gS/100 g ZnO）和活性組分利用率（%）等，穿透時間是指硫化實驗過程中固定床反應(yīng)器出口 H2S 濃度達(dá)到 1 ppm所需的時間；穿透硫容（Smea）是指穿透時間內(nèi)吸附劑的累積硫容，即實際硫容，其計算公式如下（公式 2-1）：Smea( g S/100 g ZnO)= 1008122.46532(-)Δspbj0i GLνVCCt (2-1)式（2-1）中：υsp—模擬煤氣的空速，h-1；Vbj—吸附劑的體積，L；

T500t120R10 17.31 25.64 39.51 64.89T550t120R10 18.46 25.73 39.51 65.12T600t120R10 22.94 12.34 39.51 31.23P-T550t120R10 18.49 20.88 39.51 52.85P-T600t120R10 20.19 7.39 39.51 18.70為了驗證我們的猜測，對吸附劑 T550t120R10 和 T600t120R10 進(jìn)行透射電鏡測試，射電鏡結(jié)果如圖 4-3 所示。圖 4-3（a）中 ZnO 顆粒明顯可見而且分散較為均勻，然而圖 4-3（b）白色圓環(huán)內(nèi)出現(xiàn)較大的黑塊，這就說明活性組分 ZnO 發(fā)生了團(tuán)聚。而且，于 ZnO 晶粒尺寸比微孔直徑大，團(tuán)簇更可能發(fā)生在吸附劑表面。因此，熱處理溫度低情況下制備的吸附劑活性組分分布可能更均勻，過量的 ZnO 容易堵塞表面吸附 H2S活性位[46, 63]，從而限制活性組分的利用率。吸附劑 P-T550t120R10 和 P-T600t120R10有相對較高的 ZnO 含量，卻表現(xiàn)出較差的脫硫活性，可能是以熱解之后的半焦做載，在后續(xù)的加壓浸漬過程中出現(xiàn)孔道結(jié)構(gòu)的坍塌。

【參考文獻(xiàn)】：
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本文編號：2962456