我國(guó)低階煤儲(chǔ)量約占煤炭總儲(chǔ)量的50%以上,資源豐富,低階煤揮發(fā)分含量高,可以提取出豐富的油氣資源,而現(xiàn)在以直接燃燒和氣化為主的利用低階煤的方式?jīng)]有充分發(fā)掘其中的潛在價(jià)值。熱解技術(shù)可以在相對(duì)較溫和的條件下提取低階煤中高附加值的焦油和煤氣,產(chǎn)生的半焦可以燃燒或者氣化,因而是實(shí)現(xiàn)低階煤高值化利用的有效方法,但目前尚成熟的無(wú)可以利用非粘結(jié)性低階碎煤的熱解技術(shù)。本研究針對(duì)非粘結(jié)性低階煤熱解高產(chǎn)率制取高品質(zhì)焦油技術(shù)難題,提出了內(nèi)構(gòu)件強(qiáng)化移動(dòng)床煤熱解技術(shù),以解決現(xiàn)有熱解技術(shù)焦油產(chǎn)率低、重質(zhì)組分含量高和焦油含塵量高等瓶頸問(wèn)題。本文首先以依蘭長(zhǎng)焰煤為研究對(duì)象,對(duì)其在多種條件下的熱解特性進(jìn)行深入研究,為新型反應(yīng)器設(shè)計(jì)和操作條件確定提供參考依據(jù)：然后依次分別設(shè)計(jì)、建立了1公斤級(jí)小試、100公斤級(jí)放大模式裝置及1000噸／年的中試裝置,并開(kāi)展了相應(yīng)研究工作,驗(yàn)證了內(nèi)構(gòu)件強(qiáng)化煤熱解技術(shù)的先進(jìn)性和可行性,展示了良好的應(yīng)用前景。本論文主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下：1.本文在對(duì)依蘭煤的熱解特性基礎(chǔ)研究中考察了煤樣熱解溫度、升溫速率、粒度、堆積方式和料層厚度等對(duì)于焦油產(chǎn)率和品質(zhì)的影響。結(jié)果表明：依蘭煤熱解產(chǎn)焦油的溫度范圍為350-500℃,提高升溫速率、減小煤料粒度會(huì)提高焦油的產(chǎn)率,但是焦油中重質(zhì)組分含量會(huì)增加;使生成的熱解氣穿過(guò)較厚的料層會(huì)略微降低焦油的產(chǎn)率,但是可以提高焦油中輕質(zhì)組分的含量。2.開(kāi)展了1-kg級(jí)新型內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器煤熱解制高品質(zhì)油氣小試。利用自制內(nèi)部加裝傳熱板和中央集氣管的新型內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器進(jìn)行了多種條件下的煤熱解實(shí)驗(yàn)研究,并與無(wú)內(nèi)構(gòu)件的常規(guī)反應(yīng)器進(jìn)行對(duì)比,考察了內(nèi)構(gòu)件中傳熱板和中央集氣管的作用效果和加熱爐溫對(duì)于不同反應(yīng)器中煤熱解行為的影響。結(jié)果表明：當(dāng)爐溫為700℃時(shí),與傳統(tǒng)的反應(yīng)器相比,加裝傳熱板和中央集氣管的內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器中煤熱解時(shí)間幾乎縮短了50%,煤熱解焦油的產(chǎn)率從7.67wt.%提高到了9.82wt.%,同時(shí)焦油中的輕質(zhì)組分的含量也有所增加。在外爐溫600℃到1000℃范圍內(nèi),隨著溫度升高,傳統(tǒng)的反應(yīng)器中焦油產(chǎn)率從7.89 wt.%降低到了4.77 wt.%,內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器的焦油產(chǎn)率從8.50 wt.%升高到了10.64wt.%,內(nèi)構(gòu)件改變了傳統(tǒng)反應(yīng)器中焦油產(chǎn)率隨熱解爐溫的變化規(guī)律。進(jìn)一步研究表明,傳熱板以強(qiáng)化傳熱為主要作用,可顯著提高煤樣升溫速率,而中央集氣管也有一定的強(qiáng)化傳熱作用,但主要是改變氣相產(chǎn)物的流動(dòng)方向由高溫區(qū)向低溫區(qū),通過(guò)減少焦油的二次熱解反應(yīng)而提高焦油產(chǎn)率,并對(duì)焦油中的重質(zhì)組分進(jìn)行原位截留一再裂解,提高焦油中輕質(zhì)組分的含量,提高焦油的品質(zhì)。3.在進(jìn)一步100-kg級(jí)熱解放大模式研究實(shí)驗(yàn)中考察了內(nèi)構(gòu)件在放大后的反應(yīng)器中的作用效果以及煤樣粒度、加熱爐溫和煤樣水分對(duì)于內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器中的煤熱解行為的影響,在此基礎(chǔ)上開(kāi)展了內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床放大冷態(tài)模擬連續(xù)運(yùn)行實(shí)驗(yàn)研究,以確定中試乃至工業(yè)示范反應(yīng)器模式。結(jié)果表明：反應(yīng)器放大后,內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器中煤升溫速率仍快于無(wú)內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器,焦油的產(chǎn)率為6.11wt.%,達(dá)到了格金焦油產(chǎn)率的87.0%,高于傳統(tǒng)固定床反應(yīng)器的3.29wt.%,同時(shí)內(nèi)構(gòu)件反應(yīng)器熱解焦油中輕質(zhì)組分含量為71wt.%,高于傳統(tǒng)反應(yīng)器的67wt.%,說(shuō)明放大后的內(nèi)構(gòu)件仍具有提高焦油產(chǎn)率和品質(zhì)的作用。粒度較大的10-50 mm的塊煤,熱傳導(dǎo)效果較弱,煤樣的真實(shí)升溫速率較慢,同時(shí)焦油在塊煤的高溫表面經(jīng)過(guò)了二次熱解反應(yīng),熱解焦油產(chǎn)率低于碎煤,焦油中的輕質(zhì)組分含量也低于碎煤。隨著加熱爐溫從900℃升高到11 00℃,焦油產(chǎn)率從5.65wt.%增加到6.34wt.%,規(guī)律與小試的結(jié)果一致,焦油中的輕質(zhì)組分含量從74wt.%降低到69wt.%。煤樣中的水分過(guò)高,煤樣升溫速率較低,會(huì)延長(zhǎng)反應(yīng)所用的時(shí)間,焦油產(chǎn)率也比較低,但是焦油中的輕質(zhì)組分含量較高。在0.6 m×0.35 m×6 m(長(zhǎng)×寬×高)的移動(dòng)床裝置和0.2 m×0.175 m×6 m(長(zhǎng)×寬×高)的移動(dòng)床單元中,水分含量為9.53wt.%的煤料和水分含量約為1wt.%的半焦均無(wú)架拱現(xiàn)象,都可以順利穩(wěn)定下料,這為中試內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了依據(jù)。4.建立了1000 t/a內(nèi)構(gòu)件強(qiáng)化移動(dòng)床熱解中試平臺(tái)并進(jìn)行了連續(xù)運(yùn)行熱解實(shí)驗(yàn),分別以0-10 mm的兩種碎煤和兩種碎油頁(yè)巖為處理對(duì)象,考察了技術(shù)的穩(wěn)定性、調(diào)控性、熱解制油效果以及爐溫的影響等。結(jié)果表明,0-10 mm的碎煤和油頁(yè)巖都可以在內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床反應(yīng)器中連續(xù)熱解制高品質(zhì)油氣并且運(yùn)行穩(wěn)定,通過(guò)設(shè)定加熱爐溫和調(diào)節(jié)進(jìn)料、出料速率,可以控制反應(yīng)器內(nèi)煤料熱解溫度在預(yù)定范圍并保持在最佳工藝條件下穩(wěn)定運(yùn)行。在爐溫為1000℃時(shí),焦油產(chǎn)率可以達(dá)到格金焦油收率的80%以上,焦油含塵量在0.1 wt.%左右,焦油中輕質(zhì)組分含量在70wt.%以上,焦油品質(zhì)較高。本論文通過(guò)小試探索和中試驗(yàn)證,證明了內(nèi)構(gòu)件移動(dòng)床技術(shù)可以高效熱解處理0-10 mm的非粘結(jié)性碎煤和油頁(yè)巖,具有工藝穩(wěn)定、調(diào)控性好和油的產(chǎn)率高、品質(zhì)好,同時(shí)副產(chǎn)高品質(zhì)熱解氣等優(yōu)點(diǎn),顯示良好的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用前景。
【學(xué)位單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(過(guò)程工程研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類(lèi)】：TQ530.2
【部分圖文】：

１．１課題硏究背景與意義??中國(guó)富煤少油，是世界上少數(shù)幾個(gè)［＾＾煤炭為主要消費(fèi)能源的國(guó)家。我國(guó)煤炭產(chǎn)??量自從１９８９年超過(guò)１０億噸之后，一直穩(wěn)居世界第一Ｗ。圖１．１為２０１３年我國(guó)能源??生產(chǎn)與消費(fèi)的結(jié)構(gòu)中煤炭、石油和天然氣等各自所占比例，在能源生產(chǎn)結(jié)構(gòu)中，煤??炭占到了?７５．６％，在消費(fèi)結(jié)構(gòu)中，煤炭占到了?６６％，無(wú)論是在能源生產(chǎn)還是消費(fèi)方??面，煤炭都占了主要地位Ｗ。如圖１．２所示，我國(guó)煤炭的產(chǎn)量和消費(fèi)量呈逐年増加??的趨勢(shì)１Ｕ１。??Ｏｉｌ??…―＿?８．９％?Ｎａｔｕｒａｌ?ｇａｓ?一《＾?點(diǎn)％??導(dǎo)立夢(mèng)?礁??潮＂、琴邊款??（ａ）能源生產(chǎn)結(jié)構(gòu)?化）能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)??圖１．１?２０１３年我國(guó)能源生產(chǎn)和消費(fèi)結(jié)構(gòu)Ｐ１??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｏｆ?ｅｎｅｒｇｙ?ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｉｎ?Ｃｈｉｎａ?ｉｎ?２０１３＾?＾??＾?３８?■??忘?３６?＾?ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ?一??夏?＾?？－？－?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ??養(yǎng)?３４?？??ｉ：：：??＜＾６－８＾??ｓ?２４?？??畫(huà)，伊：??§?０?ｔ?■?■?■?Ａ?—?…■?■??２００７?２００８?２００９?２０１０?２０１１?２０１２?２０１３??Ｙｅａｒ??

難Ｗ符合工業(yè)和民用要求，對(duì)后續(xù)進(jìn)一步加工利用造成影響ｔｉｗｓｉ。??（２）國(guó)富爐??國(guó)富爐是北京國(guó)電富通公司研發(fā)的褐煤提質(zhì)爐，國(guó)富爐的工藝流程圖如圖１．８??所示。該工藝的生產(chǎn)工藝流程如下：礦區(qū)的褐煤通過(guò)破碎和篩分之后，達(dá)到要求的??粒徑（６－１２０ｍｍ），經(jīng)皮帶上煤系統(tǒng)送至煤斗內(nèi)，煤斗內(nèi)設(shè)有布?xì)夂图瘹庋b置，利??用冷卻段出來(lái)的熱煙氣將煤斗內(nèi)的煤預(yù)熱到一定的溫度。原煤經(jīng)過(guò)預(yù)熱后經(jīng)插板ｎ??從煤斗進(jìn)入提質(zhì)爐干燥段，在該段設(shè)有４個(gè)燃燒器提供加熱熱量，燃燒所需要的煤??氣來(lái)自干溜段煤熱解產(chǎn)生的煤氣，在干燥段煤中９５％Ｗ上的水分被脫除，煤的溫度??升高到１５０?’Ｃ左右，干燥段出口煙氣通過(guò)煙氣風(fēng)機(jī)抽出后送入冷卻段對(duì)半焦進(jìn)行冷??卻，干燥后的煤繼續(xù)下落進(jìn)入干饋段。在干個(gè)段煤被繼續(xù)加熱升溫到５６０?’Ｃ左右，??熱源由２個(gè)燃燒器提供

式熱解反應(yīng)器，靠近加熱墻處的煤首先熱解形成半焦，床層變得疏松，孔隙率増加，??煤熱解之后氣相產(chǎn)物更多的從靠近加熱墻處的半焦與加熱器么間的縫隙通過(guò)，稱(chēng)為??外行氣，只有很少的一部分氣相產(chǎn)物是向上穿過(guò)煤層，稱(chēng)為里行氣。從圖１．?口可??看出，外行氣的量要遠(yuǎn)高于里行氣的量。由于加熱墻處溫度高，初焦油經(jīng)過(guò)高溫區(qū)??域時(shí)會(huì)發(fā)生劇烈的二次熱解反應(yīng)，焦油產(chǎn)率降低，焦油中的重質(zhì)組分含量增加，品??質(zhì)變差ＷＳ１。??Ｈｅａｔｉｎｇ?ｗａｌｌ?ｉｎｎｅｒ?ｇａｓ?ｏｕｔｅｒ?ｇａｓ??願(yuàn)１＾＇＂、?ｆｔ?個(gè)＇、個(gè)昆菌??Ｍｌ??ｉｉｉｌ?ｉｉｉｌ??圖１．１２傳統(tǒng)外熱式反應(yīng)器技術(shù)原理示意圖Ｉ＂１??打ｇ．?１．１２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｔｒａｄｉｔｉｏｎａｌ?ｉｎｄｉｒｅｃｔ?ｈｅａｔｉｎｇ?ｐｙｒｏｌｙｚｅｆｌ＂！??１．４本課題創(chuàng)新思路巧主要研究?jī)?nèi)容??１．４．１創(chuàng)新思路??基于１．３．４的分析，可利用外熱式移動(dòng)床熱解技術(shù)的焦油含塵量低這一優(yōu)勢(shì)，??通過(guò)對(duì)熱解反應(yīng)的調(diào)控，改進(jìn)其焦油產(chǎn)率低和品質(zhì)較差的劣勢(shì)，開(kāi)發(fā)出一種新的外??熱式移動(dòng)床熱解新技術(shù)。對(duì)于改進(jìn)外熱式移動(dòng)床熱解器的劣勢(shì)，一方面需要強(qiáng)化加??
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