云南是我國的第二大褐煤基地,但其褐煤開發(fā)利用程度低,利用問題急需解決。本文以一種基于焦載熱的流化床干餾工藝為研究基礎(chǔ),以滇東褐煤為研究對象,系統(tǒng)地研究了褐煤流化床熱解及部分加氫熱解的相關(guān)反應(yīng)特性。首先選取了7種滇東褐煤進行了結(jié)構(gòu)及熱解特性分析。然后以水城褐煤作為代表,在不同的熱重實驗裝置中考察了水城褐煤的升溫、等溫?zé)峤饧凹託錈峤馓匦?并建立了相應(yīng)的動力學(xué)模型。隨后在鼓泡流化床實驗裝置中考察了熱解溫度、顆粒粒徑對水城褐煤熱解產(chǎn)物分布及組成的變化規(guī)律,初步建立了褐煤顆粒在流化床中的傳熱-熱解模型。最后實驗研究了低濃度H2及模擬熱解氣氣氛對水城褐煤流化床熱解產(chǎn)物分布及組成的影響。主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)7種滇東褐煤的傅立葉變換紅外光譜(FTIR)分析結(jié)果顯示,滇東褐煤紅外光譜圖中的羥基、脂肪烴和含氧官能團區(qū)域可以分別用6個、6個和18個Gaussian峰進行擬合。熱重-質(zhì)譜(TG-MS)實驗的結(jié)果則顯示,滇東褐煤的熱解初始溫度為253-270℃,熱解最大失重率溫度為421-453℃,熱解主要氣體產(chǎn)物的逸出峰溫為400-700℃,表明滇東褐煤比較適合低溫?zé)峤狻?2)水城褐煤升溫?zé)峤獾奶摂M組分熱解模型可以用4個平行反應(yīng)進行模擬,活化能為39.25-83.59 k J/mol;等溫?zé)峤獾膿]發(fā)分產(chǎn)率則可以通過公式0.9 6 201.7 7()e x p[0.9 4 7 1 0(())]d a fV V R T T￥￥=-′-進行預(yù)測。水城褐煤加氫熱解的分布活化能模型采用Miura積分法進行計算,活化能分布于18.53-114.54 k J/mol。(3)水城褐煤流化床熱解的實驗研究表明,熱解焦油產(chǎn)率在600℃達到最大,600℃以上二次反應(yīng)顯著,焦油產(chǎn)率下降。相同的熱解溫度下,隨著褐煤顆粒粒徑的增大,熱解焦油產(chǎn)率呈減小趨勢,但總體并不顯著,熱解氣中的某一具體產(chǎn)物并不一定隨顆粒粒徑增大單調(diào)遞增或遞減。(4)600℃下水城褐煤流化床部分加氫熱解(低濃度H2及模擬熱解氣氣氛)的實驗研究表明,在研究的濃度范圍(15 vol%)內(nèi),H2濃度的增加提高了褐煤的熱解轉(zhuǎn)化率,降低了熱解焦油產(chǎn)率,但提高了焦油中酚類化合物的相對含量。模擬熱解氣氣氛下的熱解焦油產(chǎn)率略高于15 vol%H2氣氛,但仍低于N2氣氛,原因在于模擬熱解氣中CH4和CO2的重整反應(yīng)一定程度上促進焦油產(chǎn)率的增加,但H2仍起主導(dǎo)作用。
【學(xué)位單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TQ530.2
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 課題背景及意義
        1.1.1 我國能源及煤炭利用現(xiàn)狀
        1.1.2 我國褐煤資源的分布與利用
        1.1.3 一種基于焦載熱的褐煤干餾工藝的提出
        1.1.4 本課題研究的意義
    1.2 研究現(xiàn)狀及進展
        1.2.1 煤的熱解
        1.2.2 煤的加氫熱解
        1.2.3 現(xiàn)有研究總結(jié)
    1.3 本文研究目標和主要內(nèi)容
        1.3.1 研究目標
        1.3.2 主要研究內(nèi)容
第2章 煤樣及實驗設(shè)備與方法
    2.1 煤樣的選取與基礎(chǔ)性質(zhì)分析
        2.1.1 煤樣的選取與制備
        2.1.2 煤樣的工業(yè)分析及元素分析
        2.1.3 煤樣的灰成分分析
        2.1.4 煤樣的鋁甑低溫干餾實驗
    2.2 實驗裝置
        2.2.1 熱重-質(zhì)譜實驗裝置
        2.2.2 在線稱重天平實驗裝置
        2.2.3 磁懸浮熱天平實驗裝置
        2.2.4 鼓泡流化床實驗裝置
    2.3 測試與分析
        2.3.1 原煤及熱解固體產(chǎn)物的分析
        2.3.2 熱解氣體產(chǎn)物的分析
        2.3.3 熱解液體產(chǎn)物的分析
    2.4 產(chǎn)物收率計算
    2.5 本章小結(jié)
第3章 滇東褐煤的結(jié)構(gòu)特征及熱解特性研究
    3.1 前言
    3.2 實驗部分
    3.3 實驗結(jié)果和討論
        3.3.1 滇東褐煤的紅外光譜結(jié)構(gòu)特征
        3.3.2 滇東褐煤的熱重 質(zhì)譜實驗
    3.4 本章小結(jié)
第4章 水城褐煤的熱解與加氫熱解動力學(xué)研究
    4.1 水城褐煤的熱解
        4.1.1 實驗樣品
        4.1.2 實驗工況
        4.1.3 實驗結(jié)果和討論
        4.1.4 煤的熱解模型
    4.2 水城褐煤的加氫熱解
        4.2.1 實驗樣品
        4.2.2 實驗工況
        4.2.3 實驗結(jié)果和討論
        4.2.4 加氫熱解過程的動力學(xué)研究
    4.3 本章小結(jié)
第5章 水城褐煤流化床熱解的實驗與模型研究
    5.1 實驗描述
        5.1.1 實驗用煤
        5.1.2 實驗方法
    5.2 實驗結(jié)果與討論
        5.2.1 熱解溫度對熱解的影響
        5.2.2 顆粒粒徑對熱解的影響
        5.2.3 實驗誤差分析
    5.3 煤顆粒熱解模型研究
        5.3.1 模型的描述
        5.3.2 模型的求解
        5.3.3 模擬結(jié)果和討論
    5.4 本章小結(jié)
第6章 水城褐煤流化床部分加氫熱解的實驗研究
    6.1 實驗內(nèi)容
    6.2 實驗結(jié)果與討論
        6.2.1 氫氣濃度對熱解的影響
        6.2.2 模擬熱解氣氣氛對熱解的影響
    6.3 本章小結(jié)
第7章 結(jié)論與展望
    7.1 研究結(jié)論
    7.2 論文創(chuàng)新點
    7.3 對未來工作的展望
參考文獻
致謝
個人簡歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果

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本文編號：2834979