柴油要達到深度脫硫必須要對噻吩(thiophene)、苯并噻吩(benzothiophene,BT)、二苯并噻吩(dibenzothiophene,DBT)及其衍生物進行脫除,大量被煉油廠采用的傳統(tǒng)加氫脫硫工藝對于上述含硫化合物的脫除效果不是很好或者設(shè)備投資費用過大。以雙氧水為氧化劑的催化氧化脫硫體系以其能在溫和的條件下進行脫硫反應(yīng)同時不產(chǎn)生二次污染而受到關(guān)注。本文以二苯并噻吩為有機硫化物配置模型柴油,通過采取新型的反應(yīng)裝置-浸沒式撞擊流反應(yīng)器,利用撞擊流反應(yīng)器能促進液體連續(xù)相粒子的微觀混合以及在撞擊區(qū)產(chǎn)生強烈的壓力波動這兩大特性,探討其在催化氧化模擬柴油中有機硫化物中的優(yōu)化作用。研究結(jié)果表明:1.在攪拌反應(yīng)器下,甲酸/硫酸/雙氧水體系的催化氧化的最佳反應(yīng)條件為:n(甲酸)/n(S)=3,n(H2SO4)/n(S)=2,n(H2O2)/n(S)=6,反應(yīng)時間為60min,反應(yīng)溫度為60℃,此時模擬柴油中有機硫化物氧化轉(zhuǎn)化率最高,達到91.02%。2.在撞擊流反應(yīng)器中,模擬油中的有機硫化物催化氧化的最佳反應(yīng)參數(shù)為40℃和1050r/min;并且在n(H2SO4)/n(S)=2,n(甲酸)/n(S)=1.5,n(H2O2)/n(S)=3,反應(yīng)溫度為40℃,轉(zhuǎn)速為1050r/min,反應(yīng)時間為2h時,模擬油中的有機硫化物氧化脫除率達到了81.25%;3.在撞擊流反應(yīng)器和攪拌反應(yīng)器中進行條件相同的反應(yīng),發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)時間足夠長(60~80min)的情況下,撞擊流反應(yīng)器催化氧化效果比同等參數(shù)下的攪拌反應(yīng)器提升了20%左右;4.對撞擊流反應(yīng)器中模擬柴油中有機硫化物氧化反應(yīng)進行了動力學(xué)研究,得出當(dāng)n(H2SO4)/n(S)=2;n(甲酸)/n(S)=1.5;n(H2O2)/n(S)=3時,其氧化反應(yīng)符合表觀一級反應(yīng)動力學(xué)的反應(yīng)規(guī)律;當(dāng)轉(zhuǎn)速從900r/min提高到1050r/min時,其反應(yīng)速率常數(shù)提升了一倍以上,達到0.03287μg/g·min-1;在撞擊流反應(yīng)器中當(dāng)轉(zhuǎn)速為900r/min時此催化反應(yīng)的表觀活化能Ea=14.86 kJ/mol。
【學(xué)位單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TE624;O643.1

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本文編號：2820055