發(fā)布時(shí)間：2020-08-27 23:17

【摘要】：化石燃料的大量使用造成的溫室效應(yīng)以及大氣污染等問(wèn)題已經(jīng)成為制約人類(lèi)乃至全球生態(tài)環(huán)境健康發(fā)展的重要難題。在致力于尋找可替代能源的同時(shí),對(duì)化石燃料的清潔高效利用也是應(yīng)對(duì)環(huán)境危機(jī)的重點(diǎn)。煤氣化等技術(shù)對(duì)促進(jìn)化石燃料的綜合利用、改善當(dāng)前資源緊缺狀況,并減少環(huán)境污染具有重要意義�；瘜W(xué)鏈燃燒(CLC)技術(shù)作為一種先進(jìn)的CO_2捕集技術(shù),通過(guò)具有氧傳遞功能的氧載體(OC)與燃料直接接觸反應(yīng),實(shí)現(xiàn)了能量的梯度利用,同時(shí)避免了空氣混合的直接燃燒所造成的高額CO_2分離捕集成本以及NOx等污染物釋放�；瘜W(xué)鏈氣化(CLG)是從CLC發(fā)展出來(lái)的新型氣化技術(shù),其目標(biāo)產(chǎn)物是合成氣而不是熱量。作為化學(xué)鏈技術(shù)的關(guān)鍵因素,氧載體的性能研究與開(kāi)發(fā)一直是學(xué)者研究的重點(diǎn)問(wèn)題。本文針對(duì)化學(xué)鏈氣化的鈣鐵復(fù)合氧載體進(jìn)行了系統(tǒng)地探究。首先用浸漬法制備了四種不同配比的CaO/Fe_2O_3復(fù)合氧載體,并對(duì)新鮮氧載體進(jìn)行了表征,結(jié)果發(fā)現(xiàn)CaO與Fe_2O_3結(jié)合主要形成了CaFe_2O_4和Ca_2Fe_2O_5兩種新的晶相結(jié)構(gòu),CaO的參與提高了Fe基氧載體比表面積和孔隙結(jié)構(gòu),但降低了其機(jī)械強(qiáng)度。利用HSC軟件對(duì)CaFe_2O_4和Ca_2Fe_2O_5兩種新的物相參與常規(guī)燃料的反應(yīng)結(jié)果發(fā)現(xiàn),CaFe_2O_4的還原伴隨著Ca_2Fe_2O_5生成,而后者對(duì)于固體燃料的轉(zhuǎn)化能力要強(qiáng)于氣體燃料。利用熱重分析儀(TGA)和化學(xué)吸附儀分別研究了四種CaO/Fe_2O_3氧載體與H_2和C的反應(yīng)情況,發(fā)現(xiàn)CaO的參與對(duì)Fe基氧載體的還原過(guò)程有較大的影響,其中FeCa50氧載體(Fe_2O_3與CaO的摩爾比為1:1,主要成分為CaFe_2O_4)在反應(yīng)前期與Fe_2O_3展現(xiàn)出相似的化學(xué)性質(zhì),而反應(yīng)后期則與FeCa70(Fe_2O_3與CaO的摩爾比為7:3,主要成分為Ca_2Fe_2O_5)的反應(yīng)情況相似,其中后者反應(yīng)性能較差。利用批次流化床和固定床,我們對(duì)四種CaO/Fe_2O_3氧載體參與煤和煤焦的化學(xué)鏈氣化過(guò)程以及產(chǎn)氫能力和CO轉(zhuǎn)化能力進(jìn)行了探究。結(jié)果表明CaO的參與可以顯著提高Fe基氧載體的產(chǎn)氫速率。FeCa50氧載體在與煤和煤焦的反應(yīng)過(guò)程中展現(xiàn)出較好的碳轉(zhuǎn)化速率以及產(chǎn)氣品質(zhì),同時(shí)其還原產(chǎn)物Ca_2Fe_2O_5對(duì)于水蒸氣下CO的轉(zhuǎn)化有明顯的催化作用,因此更適合在化學(xué)鏈氣化中的應(yīng)用。在熱重上通過(guò)20次的氧化還原循環(huán)測(cè)試表明了CaFe_2O_4氧載體較強(qiáng)的熱穩(wěn)定性,在對(duì)其不同工況下的研究中發(fā)現(xiàn)當(dāng)溫度為900℃、O/C為1時(shí),燃料在保證較快的轉(zhuǎn)化速率的同時(shí),也有較高的產(chǎn)品品質(zhì)和H_2/CO值。在CO_2作為氣化劑的實(shí)驗(yàn)中,CaFe_2O_4依然展現(xiàn)出較高的煤焦催化轉(zhuǎn)化以及CO產(chǎn)出能力。系統(tǒng)過(guò)程模擬的分析顯示,CaFe_2O_4在實(shí)現(xiàn)化學(xué)鏈自熱平衡的同時(shí)也獲得了較高合成氣的產(chǎn)出。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：X701;TQ511
【圖文】：

中 科 技 大 學(xué) 碩 士 學(xué) 位 論 ，燃料的轉(zhuǎn)化是一個(gè)無(wú)火焰的燃燒過(guò)程，反應(yīng)溫度較傳低了 NOx的排放量�；瘜W(xué)鏈的思想最早來(lái)自于 19 世英國(guó)科學(xué)家 Lane H[12]通過(guò)循環(huán)利用水蒸氣氧化經(jīng) CO產(chǎn)生氫氣的目的。美國(guó)科學(xué)家 Lewis 和 Gilliland[13]為屬氧化物直接與 CO/H2反應(yīng)的方法，并申請(qǐng)了專(zhuān)利，這正將化學(xué)鏈技術(shù)與燃燒方式聯(lián)系起來(lái)的概念的提出要出采用化學(xué)鏈燃燒的方式會(huì)比傳統(tǒng)燃燒方式具有更加態(tài)環(huán)境逐漸惡化，全球變暖的情況也日益加劇，人們也及控制 CO2排放的重要性。Ishida 等人[15, 16]在 1994 年結(jié)合來(lái)降低 CO2排放，同時(shí)該技術(shù)以其較高的能源利優(yōu)勢(shì)獲得了更多學(xué)者的關(guān)注和研究�；瘜W(xué)鏈燃燒的原理

中 科 技 大 學(xué) 碩 士 學(xué) 位 論 術(shù)Chemicalloopinggasification，CLG）技術(shù)是將碳?xì)浠@得可燃性氣體（H2和 CO 等）的新型氣化技術(shù)�；驹硐嗤�，主要的區(qū)別在于化學(xué)鏈氣化的目的是量�；瘜W(xué)鏈氣化不需要充足的氧，只是利用部分的氧，其基本原理如圖 1-2 所示。統(tǒng)同樣由燃料反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器串聯(lián)而成。在燃料的活性氧進(jìn)行部分的氧化，產(chǎn)生具有較高熱值可燃氧的氧載體回到空氣反應(yīng)器中被氧化，并重新進(jìn)入

-2 四種新鮮 CaO/Fe2O3氧載體的形貌結(jié)構(gòu)（SEM，左）和元素分布（EDX，右）新鮮氧載體的微觀形貌結(jié)構(gòu)以及表面的元素分布情況也利用掃描電鏡進(jìn)行了，如圖 2-2 所示。新鮮的純氧化鐵表變結(jié)構(gòu)非常致密，表面有一些細(xì)小的顆粒素能譜圖（EDX）檢測(cè)到的主要元素有 Fe 和 O（這里出現(xiàn)的 C 元素是電鏡測(cè)到樣品表面以便于樣品表面形貌的拍攝）；新鮮的 FeCa20 樣品表面已經(jīng)開(kāi)始疏松，表面的顆粒比較大，EDX 除了 Fe，O 兩種元素外，開(kāi)始出現(xiàn) Ca 元素，要低于 Fe 元素，這與樣品實(shí)際的元素含量分布相符；FeCa50 樣品的表面除了粒分布外，已經(jīng)可以看到其較為明顯的孔隙結(jié)構(gòu)，元素分布中 Ca 元素的強(qiáng)度；FeCa70 樣品表面的孔隙結(jié)構(gòu)更加明顯，這也對(duì)應(yīng)了該樣品較大的比表面積，而其表面的 Ca 元素的峰強(qiáng)度也要高于 Fe 元素。該測(cè)試結(jié)果也與實(shí)際情況O/Fe2O3氧載體的熱力學(xué)分析

【參考文獻(xiàn)】

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