【摘要】：石墨烯氣凝膠作為極具吸引力的三維石墨烯類衍生納米材料,兼具二維石墨烯與氣凝膠的結構與性能,因此在能量儲存、環(huán)境修復、柔性器件及光電化學等領域有著廣泛的應用前景。另一方面,二硫化鉬(MoS_2),具有類石墨烯的二維層片結構且表現(xiàn)出與石墨烯材料相似的理化性質。同時,作為典型的過渡族金屬硫系半導體,同樣也吸引了人們的廣泛關注。近年來,納米MoS_2和三維多孔石墨烯氣凝膠的組合作為一種高性能的環(huán)保型納米復合材料,并在環(huán)境保護及綠色能源領域得到很好的應用。本文通過簡便的一步水熱法在還原氧化石墨烯(rGO)氣凝膠上原位合成了具有1T/2H復合相、分布均勻的MoS_2納米花。對其宏觀形貌、微觀結構進行全面表征分析,并對其吸附和電催化性能進行了系統(tǒng)研究。具體研究內容如下:(1)采用一步水熱的方法,通過氨水(NH_3·H_2O)的調節(jié)輔助作用,在氧化石墨烯的表面官能團處原位合成MoS_2/rGO復合氣凝膠。并探究了水熱溫度、氧化石墨烯的摻雜量、前軀體及氨水等合成參數(shù)對復合氣凝膠結構及形貌的影響。該復合氣凝膠結構有效的抑制了MoS_2與石墨烯的團聚與堆疊,優(yōu)化了其形貌與結構。實驗結果表明,氧化石墨烯的加入量為10 wt%,水熱溫度為180℃條件下制備得到的MoS_2/rGO-10復合氣凝膠形貌與結構達到極大提升。其中,MoS_2為平均直徑約為300 nm的富層片花球結構,具有單層或少層納米結構并實現(xiàn)1T晶型轉化,均一分散在石墨烯層片上并通過C-O-Mo鍵結合。(2)MoS_2/rGO復合氣凝膠,顯著優(yōu)化了MoS_2與石墨烯納米結構。優(yōu)化后的MoS_2/rGO復合氣凝膠具有較好的分散性及穩(wěn)定性,顯示出優(yōu)異的吸附性能。以200 mg/L高濃度的亞甲基藍水溶液作為目標有機染料,對復合氣凝膠的有機物吸附性能做了詳細的探究。吸附實驗結果顯示,MoS_2/rGO-10復合氣凝膠的吸附量可以達到280 mg/g,相比單純MoS_2吸附量189 mg/g有著明顯的提高。(3)在MoS_2/rGO復合氣凝膠結構中,rGO氣凝膠作為MoS_2的支撐載體,高度單一分散的1T/2H MoS_2納米花與rGO納米層片緊密連接。這種優(yōu)異的異質結構使得復合氣凝膠具有極高的活性面積、缺陷結構、豐富的活性位點密度、高導電性及結構穩(wěn)定性。作為活性位點,本文制備的獨特的3D MoS_2/rGO多孔氣凝膠作為HER電催化劑,Tafel斜率最低可達到40 mV/decade,起始電位130 mV,在η=300 mV時,電流密度可以達到268.5 mA/cm~2,雙電層電容量高達208 mF/cm~2且經(jīng)過1000次循環(huán)后未見明顯活性衰弱,表明其穩(wěn)定的電催化析氫的性能。本論文為設計高效的穩(wěn)定的非貴金屬雜化催化劑用于電催化析氫提供新的思路。
【學位授予單位】：天津理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ427.26;TQ424;TQ116.2
【圖文】：

為了進一步探索石墨烯材料的各種宏觀應用，一個重要的研究能團及屬性進行大規(guī)模的氣凝膠結構組裝，進一步將二維石墨三維（3D）氣凝膠結構中得到石墨烯氣凝膠。表 1-1 石墨烯氣凝膠性質Table 1-1 The properties of graphene aerogel密度 壓縮變形量 導電率 熱導率<10 mg/cm3>90% 10 S/cm 0.01 W /(mK)氣凝膠作為石墨烯衍生類三維納米材料，具備石墨烯的優(yōu)異性性能[35,36]。三維的石墨烯氣凝膠結構能充分發(fā)揮其優(yōu)異性能，導電率、導熱導率及可循環(huán)使用性等，因此石墨烯氣凝膠與石用前景。這種三維石墨烯類功能材料在科學和工程領域有著廣、能力存儲及轉化、吸附和電化學催化等,被認為是在清潔能用前景的材料[37-41]。

第一章 緒論凝膠孔洞結構。該方法是在溶液中以有機或無機分子模板為自組裝基底。合成過氫鍵、離子鍵和范德華力等作用力，對初始材料進行介導，從而在基底模板宏觀規(guī)則的孔洞結構的氣凝膠結構，后通過去酸化或氧化除去基底模板得到單烯氣凝膠。該方法制備的氣凝膠具有形狀規(guī)則且可控的多孔結構。Choi 等[1]用分子膠體粒子聚苯乙烯（PS）作為犧牲模板，通過調節(jié)石墨烯與聚苯乙烯顆粒液的 pH，利用靜電作用實現(xiàn)模板組裝。后去除聚苯乙烯顆粒制備得到大孔的烯氣凝膠，后對其進行其他材料的負載。其示意圖如圖 1-2。

第一章 緒論化。天然的 MoS2通常為 2H 相，表現(xiàn)為半導體性質。而經(jīng)過誘導 MoS2可實現(xiàn)從 2H 1T 相變轉化，使其具備金屬的性質[56]。目前研究已經(jīng)表明，單層或少層的 MoS2的 2H/1相可以實現(xiàn)較高的平面內的電子遷移率，顯著的機械和光學性能，在染料吸附和催化氫等領域表現(xiàn)出優(yōu)異的性能[57-59]。然而，MoS2只有層片邊緣具有活性，內部為惰性面。另一方面，二維的結構屬性使得其在應用過程中極易發(fā)生團聚與堆疊。這些因素很大程度上使得 MoS2的優(yōu)異性能大打折扣。經(jīng)過不斷的探究發(fā)現(xiàn)主要分為兩種解決式：一種是通過改變形貌來增加活性位點，主要有摻雜（陰離子或陽離子），控制結晶和無定形性等方法。另一個重要方面是與碳基高導電材料復合來提高其導電性及結構定性。

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本文編號：2790038