【摘要】：煤基化工動力多聯(lián)產是煤炭清潔、高效利用技術之一,通過煤基多聯(lián)產系統(tǒng)制取替代燃料,對于緩解我國油、氣緊張狀況、保障我國能源供應安全也有重要意義。本學位論文從機理層面分析了多聯(lián)產系統(tǒng)的基礎單元——氣化單元的(?)損失規(guī)律,研究了通過改變氣化反應路徑以減小氣化反應過程(?)損失的可行性,并比較了生產甲醇、甲烷兩種不同替代燃料的多聯(lián)產系統(tǒng)性能差異、以及相對于各自單產系統(tǒng)的節(jié)能率差異等,進一步補充了多聯(lián)產系統(tǒng)的集成優(yōu)化原則。在機理層面,從氣化反應過程中吉布斯自由能變化規(guī)律出發(fā),研究了氣化反應過程(?)損失隨反應種類、溫度、壓力等因素的變化規(guī)律,并分析了傳統(tǒng)的水煤漿氣化工藝的炯損失構成,以及通過改變水煤漿濃度、氧煤比等來調節(jié)氣化反應溫度、從而對氣化過程(?)損失造成的影響規(guī)律。結果表明,通過提高水煤漿濃度可以減小氣化反應產生的(?)損失,從而提高氣化反應過程的炯效率。為了比較煤制甲醇、煤制甲烷及電力多聯(lián)產系統(tǒng)的性能差異,首先,傳統(tǒng)的煤制甲醇、煤制甲烷單產系統(tǒng)進行了對比。結果表明,帶精餾、馳放氣不回收的煤制甲醇單產系統(tǒng)的(?)效率為48.7%,而煤制甲烷單產系統(tǒng)的(?)效率為56.6%,造成兩種系統(tǒng)性能差異的因素主要有三點：合成的化工產品是否需要精餾,合成反應的溫度及回收的熱量,以及合成過程排放的馳放氣是否回收利用。通過取消傳統(tǒng)煤制甲醇單產系統(tǒng)的精餾單元、同時將馳放氣用于補燃以回收其熱值,煤制甲醇單產系統(tǒng)的(?)效率可以得到進一步提高。對于無調整、適度循環(huán)的煤制甲醇、煤制甲烷多聯(lián)產系統(tǒng),兩種系統(tǒng)的能源利用效率、(?)效率以及相對于各自單產系統(tǒng)的相對節(jié)能率也進行了對比,并分析了增加CO2捕集單元后兩種多聯(lián)產系統(tǒng)的CO2捕集能耗差異。結果表明,醇電聯(lián)產系統(tǒng)和煤制甲烷及動力多聯(lián)產系統(tǒng)在各自的最佳循環(huán)倍率下的(?)效率分別為53.8%和60.9%,相對節(jié)能率分別為15.0%和14.2%；兩種多聯(lián)產系統(tǒng)實現(xiàn)系統(tǒng)節(jié)能的機理有所不同,煤制甲醇多聯(lián)產系統(tǒng)通過對合成單元排出的馳放氣進行補燃以回收其熱量,可以在合成反應單元實現(xiàn)更佳的節(jié)能效果,而煤制甲烷多聯(lián)產系統(tǒng)則通過取消合成氣調整,節(jié)能效果主要來自于變換反應和凈化單元。對于帶CO2回收的兩種多聯(lián)產系統(tǒng),由于煤制甲烷系統(tǒng)在合成反應之后捕集CO2,處理的氣體量較少并且氣體中C02的濃度較高,因此可以實現(xiàn)較低的CO2捕集能耗。通過利用CO2代替純氧作為氣化劑,可以改變氣化反應路徑,從而減小氣化反應過程產生的(?)損失,并且可以取消空分單元,避免了傳統(tǒng)空分制氧單元的巨大能耗,從而提高系統(tǒng)的能源利用效率和(?)效率。利用CO2作氣化劑的新氣化制甲醇系統(tǒng)與傳統(tǒng)煤制甲醇系統(tǒng)的熱力性能進行了對比,其系統(tǒng)總(?)效率分別為61.3%和48.7%,新氣化制甲醇系統(tǒng)在氣化反應過程的(?)損失有大幅減少,同時,新氣化制甲醇系統(tǒng)可以回收利用CO2分離單元捕集的一部分CO2,進而實現(xiàn)更高的系統(tǒng)(?)效率。另外,為了驗證新氣化工藝的可行性,設計并完成了煤炭煉焦以及焦炭-二氧化碳氣化反應實驗,并分析了煤種、煉焦方式、氣化條件等對于焦炭-二氧化碳氣化反應動力學特性的影響規(guī)律。結果表明,實驗考察的褐煤、長焰煤、煙煤等均適合作為氣化煤原料用于新氣化系統(tǒng),煉焦方式對焦炭氣化反應速率影響不大,氣化反應采取1000℃的溫度便能夠保證氣化反應的速率；另外,通過添加堿金屬催化劑也可以有效加快氣化反應速率。
【學位授予單位】：中國科學院研究生院(工程熱物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ53
【圖文】：

煤基多聯(lián)產系統(tǒng)是Ｗ煤氣化技術為基礎，利用煤氣化制取的粗合成氣，經過凈化后用逡逑來化工合成和發(fā)電，同時生產電力、化工產品、蒸汽等產品的煤炭清潔、高效利用系統(tǒng)口２］，逡逑典型煤基多聯(lián)產系統(tǒng)工藝流程如圖１．２所示［２３］。逡逑目前，國內外對于煤基多聯(lián)產系統(tǒng)的研巧主要集中在Ｗ下幾個方面：新型多聯(lián)產系統(tǒng)逡逑的提出、多聯(lián)產系統(tǒng)的集成優(yōu)化設計、多聯(lián)產局部技術的改進、對現(xiàn)有系統(tǒng)的分析比較Ｗ逡逑及多聯(lián)產系統(tǒng)評價準則和性能指標等。逡逑３逡逑

即減小了反應驅動力、減小了反應過程擁損失；反之則會導致系統(tǒng)ＡＧ增大。通逡逑過計算１２０（ＴＣ下，壓力從化ａｒ提高到３化ａｒ時，公式２．１４中第２項隨壓力的變化，得到逡逑的結果如圖２．２所示。逡逑８０逡逑＿邋７０邐？逡逑墨逡逑吾邋４０逡逑技邐邐邐邋一逡逑；３０邐／邐＾逡逑曼居二＾二＾逡逑０邋＃＝－邐？邋？邋？邋？邐？邐？邐逡逑：邐０邐５邐１０邐１５邐２０邐２５邐３０邐３５逡逑壓力，ｂａｒ逡逑—ｌａ邋—ｌｂ邋—２邋—３ａ邋—３ｂ逡逑圖２．２公式２．１４中第２項隨壓力變化圖逡逑從圖中可＾文看出，由于反應ｌａ、２、３均為反應前后氣體組分化學計量數(shù)增加的反應，逡逑隨著壓力的增加，反應過程ＡＧ逐漸減小，即反應過程驅動力逐漸減小、反應過程擁損失逡逑減��；另外，反應２和反應３ａ由于反應前后氣體組分化學計量數(shù)相同，在圖中兩個反應的逡逑曲線重合。對于氣化反應過程而言，增加反應壓力，能夠促進反應４、５、６的進行，同時逡逑抑制反應１、２、３、９的進行，從而增加了產物中Ｃ0２、ＣＨ４的產量。另外，對于不同的反逡逑應，公式２．１４中第２項對各反應過程ＡＧ的影響相對于第一項ＡｆＧ累較小。逡逑？反應進度弓

要對反應ｌａ、２、化進行分析（對于Ｈ２０作為氣化劑，應當考慮反應物比０為液態(tài)，即反逡逑應３ｂ），比較了Ｓ種反應ＡＧ隨著反應溫度的變化表，取反應壓力為３０ｂａｒ，反應進度分別逡逑為０．１、０．５和０．９，如圖２．４所示。逡逑２３逡逑

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