發(fā)布時(shí)間：2020-07-29 19:54

【摘要】：煤是我國(guó)的主要一次能源。隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展,能源需求將逐步增大,大規(guī)模開發(fā)利用以褐煤為代表的低階煤勢(shì)在必行。但是低階煤普遍存在著高水分、低熱值的缺點(diǎn),需要采取預(yù)處理措施來脫除水分提高煤炭品質(zhì)。水熱處理是一種有效的非蒸發(fā)脫水技術(shù),脫除的水分為液態(tài)無需汽化潛熱,因而整體效率較高。水熱處理會(huì)使煤的理化性質(zhì)發(fā)生一定改變。痕量元素汞、砷、硒是揮發(fā)性較強(qiáng)的元素,在燃燒煙氣段不易捕捉收集,對(duì)環(huán)境的危害性較大,引起了研究人員的極大重視。水熱技術(shù)在脫除煤中水分的同時(shí),也存在脫除煤中痕量元素的潛力。因此本文在研究水熱技術(shù)對(duì)煤質(zhì)影響的同時(shí),對(duì)水熱過程脫除痕量元素汞、砷、硒的能力展開探索。本文采用煤種為三種產(chǎn)自內(nèi)蒙的褐煤。首先探究水熱技術(shù)對(duì)褐煤基本物理化學(xué)特性的影響,包括煤的工業(yè)元素分析,孔隙變化,紅外光譜圖變化,熱解特性變化等。由工業(yè)元素分析可知,水熱提質(zhì)后的煤水分含量降低,揮發(fā)分減少,熱值上升,煤階升高;孔隙結(jié)構(gòu)變化上,由于水分減少原含水孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)生萎縮,比表面積、孔徑和孔容等表征參數(shù)經(jīng)過水熱提質(zhì)后都出現(xiàn)了減小,但隨著水熱溫度提升,這些表征參數(shù)又出現(xiàn)了上升趨勢(shì),這與煤中揮發(fā)分析出促使產(chǎn)生新孔有關(guān);從紅外光譜圖結(jié)果上看,水熱提質(zhì)煤的含氧官能團(tuán)減少,脂肪烴含量下降,芳香烴含量上升,煤的化學(xué)組成由低階褐煤向更高階的煙煤轉(zhuǎn)變。熱解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明提質(zhì)煤的熱解特性有些許改變,主要表現(xiàn)為熱解失重率下降,反應(yīng)活化能升高。接著本文開展關(guān)于痕量元素汞/砷/硒在煤中賦存形態(tài)的研究。主要采用逐步提取法和浮沉實(shí)驗(yàn)兩種方法。通過逐步提取法,將煤中痕量元素的賦存形態(tài)分成四種:可交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、硫化物和殘余態(tài)。根據(jù)提取實(shí)驗(yàn)結(jié)果,這三種煤中寶日煤和伊敏煤的汞元素主要以黃鐵礦形式存在,而平莊煤中汞元素則主要是殘余態(tài)汞(有機(jī)態(tài)汞和硅酸鹽態(tài)汞);砷元素主要賦存形式也是黃鐵礦,其次是砷酸鹽;硒元素在殘余態(tài)和硫化物態(tài)含量中較高。通過浮沉實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)不同煤的質(zhì)量分布趨勢(shì)并不相同,伊敏煤質(zhì)量主要集中在1.3和1.3～1.4密度段,而平莊煤主要集中在1.3～1.4和1.4～1.5區(qū)段。另外測(cè)量各密度段煤汞/砷/硒的含量表明,各元素在高密度段含量較高,在低密度段含量較低,在1.8密度段各元素都出現(xiàn)了明顯富集,說明各元素都有很大一部分比例與大密度段的無機(jī)礦物質(zhì)相結(jié)合。在以上基礎(chǔ)上,本文研究了水熱過程對(duì)各痕量元素的影響。通過對(duì)比水熱提質(zhì)前后干基煤中的痕量元素濃度,發(fā)現(xiàn)水熱作用對(duì)各元素都有一定脫除作用,對(duì)汞和硒元素脫除效果較好,對(duì)砷元素稍差。進(jìn)一步的質(zhì)量平衡分析結(jié)果顯示,300℃C時(shí)能脫除煤中約31%的汞,約19%的砷,約37%的硒。水熱產(chǎn)物中的痕量元素大部分以固態(tài)和液態(tài)形式存在,氣態(tài)極其微量。通過對(duì)水熱產(chǎn)物的逐級(jí)提取,發(fā)現(xiàn)水熱過程主要影響有機(jī)結(jié)合態(tài)痕量元素。XRD結(jié)果顯示水熱作用對(duì)煤中主要礦物質(zhì)影響較小,對(duì)微量的復(fù)雜礦物質(zhì)有影響,可能會(huì)破壞其結(jié)構(gòu)。通過熱解實(shí)驗(yàn)和水熱實(shí)驗(yàn)痕量元素脫除效果對(duì)比,發(fā)現(xiàn)同溫度下熱解作用對(duì)脫除Hg元素有明顯效果,而對(duì)As和Se脫除效果較弱,說明熱解作用是水熱作用影響的一部分因素,對(duì)Hg元素?zé)峤庥绊懨黠@,而對(duì)As和Se元素影響不是很大。最后對(duì)影響機(jī)理進(jìn)行討論,水熱過程對(duì)痕量元素的脫除原理體現(xiàn)在熱解作用和類亞臨界水環(huán)境的對(duì)部分煤中難溶物質(zhì)的溶解能力上�；贔actsage軟件的熱力平衡計(jì)算,以預(yù)測(cè)實(shí)際熱力過程中的痕量元素的分布。主要針對(duì)氣化和燃燒兩個(gè)最為常見的熱力過程,以它們的主要操作參數(shù)——?dú)夥?壓力和溫度為考察變量,探究這些變量對(duì)痕量元素分布的影響。計(jì)算結(jié)果顯示,對(duì)氣化和燃燒過程,氣氛和壓力對(duì)產(chǎn)物的種類影響較小,只有溫度會(huì)對(duì)其種類產(chǎn)生較大影響。相比氣化過程,燃燒過程的產(chǎn)物更為集中,Hg元素主要是Hg單質(zhì),As元素主要是As4O6,Se元素主要SeO2。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ536
【圖文】：

１緒論逡逑１．１引言逡逑１．１．１邋世界及我國(guó)能源消費(fèi)現(xiàn)狀逡逑能源是人類賴以生存和社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展的重要物質(zhì)基礎(chǔ)，促進(jìn)了人類文明和社逡逑會(huì)生產(chǎn)效率的不斷進(jìn)步。從人類誕生之初的磚木取火，到近代工業(yè)革命對(duì)化石燃逡逑料的大規(guī)模使用，再到當(dāng)代對(duì)化石燃料、可再生能源和核能等能源利用方式的多逡逑重并舉，可以說人類文明的進(jìn)步史就是一部不斷探尋改進(jìn)能源利用方式的發(fā)展史。逡逑在這個(gè)過程中，如何確保能源的穩(wěn)定高效利用一直是人們關(guān)心的核心命題。同時(shí)，逡逑伴隨著燃料尤其是化石燃料的使用，產(chǎn)生了各種有害于自然環(huán)境和人類身體的污逡逑染物，如能通過呼吸道進(jìn)入人體的可吸入顆粒物和輕微含量也能致死的劇毒化學(xué)逡逑物質(zhì)二VA英。這些污染物對(duì)人類的健康生活造成了極大影響，因此對(duì)能源利用過逡逑程中產(chǎn)生的污染物控制研究也是能源發(fā)展的一個(gè)重要推力。逡逑

浙江大學(xué)博士學(xué)位論文邐１緒論逡逑次能源量占世界總量的比例如下圖１．２所示。值得注意的是，我國(guó)雖然仍是發(fā)展逡逑中國(guó)家，但由于人口基數(shù)龐大，消耗能源總量已經(jīng)超過美國(guó)，成為世界最大的能逡逑源消費(fèi)國(guó)，而且這個(gè)差距還在不斷擴(kuò)大，這可能會(huì)給我國(guó)帶來極大的國(guó)際輿論壓逡逑力，對(duì)全球溫室氣體減排談判等國(guó)際活動(dòng)造成不利影響，因此積極提高能源利用逡逑效率更顯得緊迫和必要。逡逑２．４％邐２邋５％邐ｃ邐３．３％逡逑＾德國(guó)／加第大邐＿岕區(qū)昨，＿區(qū)逡逑＾邋印度邋＇邋／邐４１邋＼％邐＼邐／邐６７％逡逑ｅｌ邐其P家逡逑俄羅斯—?dú)W邋ＭＥ逡逑２２９％邐＼逡逑中國(guó)邐２１３％逡逑美國(guó)邐北美地區(qū)逡逑（ａ）邐（ｂ）逡逑圖１．２邋２０１５年世界主要國(guó)家（ａ）和地區(qū)（ｂ）邋—次能源消耗占比逡逑根據(jù)ＢＰ公司的展望［２］，到２０３５年世界總?cè)丝跁?huì)增加２１％，經(jīng)濟(jì)總量將翻番，逡逑能源消耗總量進(jìn)一步增大。但隨著單位ＧＤＰ能耗的減少，增加的能源消耗總量只逡逑有現(xiàn)在的１／３。一次能源比例方面，所有的一次能源實(shí)際消耗量都將上升，但各逡逑能源比例將出現(xiàn)小幅變化�；茉匆琅f處于主導(dǎo)地位

學(xué)博士學(xué)位論文年升高。這表明我國(guó)的能源需求越來越依賴于國(guó)際市場(chǎng)供應(yīng)。進(jìn)口國(guó)際在經(jīng)濟(jì)學(xué)上并沒有問題，但考慮到國(guó)家戰(zhàn)略安全，保持一定比例的能是非常有必要的。相較于石油一半以上依賴進(jìn)口，煤炭的進(jìn)口比例還說基本上能實(shí)行自給自足，而且煤炭事實(shí)上也是我國(guó)主要能源，因此筆繞煤炭開發(fā)高效清潔利用技術(shù)對(duì)保證社會(huì)經(jīng)濟(jì)的穩(wěn)定發(fā)展和確保國(guó)安全都具有重大意義。逡逑

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本文編號(hào)：2774426