【摘要】：隨著國民經(jīng)濟(jì)的日益發(fā)展,能源儲量減少及傳統(tǒng)燃料造成污染的問題愈發(fā)嚴(yán)重,研發(fā)新的可替代能源勢在必行。作為“綠色”能源的二甲醚具有與液化石油氣高度相似的理化性質(zhì),因其十六烷值高、污染小、無毒,在替代傳統(tǒng)燃料方面具有廣闊的前景。合成氣一步法合成二甲醚主要由甲醇合成與甲醇脫水兩個過程構(gòu)成,因此制備二甲醚的催化劑應(yīng)是復(fù)合雙功能型才可滿足需求。本課題組早期對于二甲醚的制備環(huán)境進(jìn)行了一系列的優(yōu)化,并提出完全液相技術(shù)的理論,使催化劑在漿態(tài)床反應(yīng)器中易失活的難題得到了較好的解決,但催化劑的活性仍具有一定提升空間。本文采用共沉淀與溶膠-凝膠相結(jié)合的方法,針對催化劑性能的提升,研究了甲醇合成過程的沉淀環(huán)境。首先通過對常用沉淀劑Na_2CO_3洗滌不同次數(shù),考察了殘留Na~+對催化劑結(jié)構(gòu)性能的影響;其次,選用Na_2CO_3、(NH_4)_2CO_3、NH_4HCO_3三種沉淀劑,研究其對催化劑微觀結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系;最后,選用(NH_4)_2CO_3作為沉淀劑繼續(xù)研究不同的老化方式及沉淀pH對催化劑結(jié)構(gòu)與性能之間的構(gòu)效關(guān)系。采用XRD,XRF,SEM,N_2-吸附測試,H_2-TPR,ICP-AES,NH_3-TPD-MS,XPS對催化劑進(jìn)行了表征,深入分析其結(jié)構(gòu),同時結(jié)合活性評價數(shù)據(jù),對上述催化劑制備的沉淀環(huán)境進(jìn)行了全面的研究,得到結(jié)論如下:1.降低殘留Na~+的濃度可有效提升催化劑的性能。結(jié)果表明增加洗滌次數(shù)可以明顯減少催化劑中表面與體相中殘余Na~+的相對含量,形成較小的Cu晶粒尺寸及較多的可還原物種量和表面酸量。其中,離心洗滌4次的催化劑具有最優(yōu)的性能,在120 h的活性評價周期內(nèi),其CO轉(zhuǎn)化率為71.41%,DME選擇性達(dá)85.36%。2.不同沉淀劑制備的催化劑對其催化反應(yīng)的活性影響較大。選用銨鹽作沉淀劑盡管可以形成較為有利的微觀結(jié)構(gòu),但其受絡(luò)合作用的影響更大,最終在催化劑的性能表現(xiàn)上較差。3.不同蒸氨老化過程可通過削弱活性組分與NH_3·H_2O分子的絡(luò)合作用對催化劑性能有較大提升。從數(shù)據(jù)方面分析,常壓蒸氨處理后的催化劑活性略優(yōu)于負(fù)壓蒸氨后的催化劑,但從工藝條件來說負(fù)壓蒸氨可大量的節(jié)省老化時間,對絡(luò)合作用的削弱效果最強(qiáng)。4.改變沉淀pH會顯著改變催化劑的結(jié)構(gòu),接近中性的pH條件盡管會增強(qiáng)活性組分的絡(luò)合作用,但由于其本身沉淀較為完全,在兩個因素的相互作用下發(fā)現(xiàn)沉淀完全對催化劑性能提升更明顯,因此改變pH條件來減弱活性組分絡(luò)合作用效果甚微。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;TQ223.24

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本文編號：2728582