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合成氣制乙醇銅基催化劑的改性研究

發(fā)布時間:2020-06-21 01:38
【摘要】:隨著燃料需求的不斷增長和石油資源的日益枯竭,積極尋求和開發(fā)新的能源體系已是迫在眉睫。在世界面臨石油燃料短缺的今天,開發(fā)利用乙醇燃料,已經(jīng)受到人們越來越多的關注。合成氣直接催化轉化為乙醇是合成燃料或燃料添加劑最有潛力的路線之一。合成氣直接合成法的原料可由生物質、煤與含碳的廢棄物氣化及天然氣轉化制取,原料來源廣泛。本文研究內容分為兩部分,一部分對工業(yè)合成甲醇催化劑(CuZnAl)進行改性,在固定床上考察其合成氣制乙醇的性能,結果發(fā)現(xiàn)CuZnAl催化劑直接改性對生成除甲醇外的低碳醇效果不佳;另一部分首先采用共沉淀法制備了CuAl基催化劑,考察了Mn、Co、Fe、Mg和Ce等不同助劑對催化劑性能的影響。研究表明,Mn和Co的改性效果最為顯著,Mn有利于甲醇選擇性提高,而對高級醇選擇性提升沒有作用;Co使高級醇選擇性明顯增大。進一步研究組合助劑發(fā)現(xiàn),CuCoMnAl催化劑的性能明顯優(yōu)于單個助劑改性的效果,并考察了Co的含量對催化劑結構及合成乙醇性能的影響,最終得出其最優(yōu)摩爾比為n(Co):n(Cu):n(Mn):n(Al)=0.4:1:1:1.2,采用 XRD、H2-TPR、CO-TPD、氮吸附、NH3-TPD及XPS等表征手段對催化劑進行表征研究其表面結構和組成,結果發(fā)現(xiàn)Co助劑可以明顯改變CuMnAl催化劑的結構和表面性質,加速Cu的還原,從而提高乙醇的選擇性,當n(Co):n(Cu)=0.4時,在壓力為3.0 MPa,溫度為260℃,空速為3900 mL·g-1·h-1和H2/CO=1.5的反應條件下,乙醇的選擇性達到最大為20.3%。
【學位授予單位】:華東理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2019
【分類號】:TQ223.122;TQ426
【圖文】:

原料氣壓縮機,循環(huán)氣壓縮機,換熱器,分離器


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冷凝器,換熱器,反應器,壓縮機


—■?低碳醇逡逑圖2.2邋Octamix工藝簡圖逡逑1-原料氣壓縮機;2-循環(huán)氣壓縮機;3-分離器;4-換熱器;5-反應器;6-汽包;逡逑7-冷卻器;8-膨脹罐;9-穩(wěn)定塔;10-再沸器;11-冷凝器;12-回流罐逡逑Fig.邋2.2邋The邋flow邋chart邋of邋Octamix邋technology逡逑1,2-compressor;邋3-separator;邋4-heat邋exchanger;邋5-reactor;邋6-steam邋manifold;邋7-cooler;逡逑8-tank;邋9-stabilization邋tower;邋10-reboiler;邋11-condenser;邋12-reflux邋tank逡逑rC>^-L逡逑i逡逑合成氣邐3邐q逡逑LjJ邐甲固?逡逑T逡逑—?邐—?丙醇逡逑邐 ̄ ̄?丁醇逡逑ii逡逑圖2.3邋IFP工藝簡圖逡逑1-壓縮機;2,6-換熱器;3-第一反應器;4,9-冷凝器;逡逑5,10-分離器;7-循環(huán)壓縮機;8-第二反應器;11-分離裝置逡逑Fig.邋2.3邋The邋How邋chan邋of邋FIP邋technology逡逑1-compressor;邋2,6-heat邋exchanger;邋3-fir¥t邋reactor;邋4,9-condenser;逡逑5,10-separator;邋7-recycle邋gas邋compressor;邋8-secondary邋reactor;邋11-separation邋device逡逑

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