【摘要】：鋁基固體推進(jìn)劑是固體火箭發(fā)動(dòng)機(jī)中的主要燃料。將金屬燃料鋁加入到固體推進(jìn)劑中,不僅可以提高推進(jìn)劑的比沖和爆熱,還可以抑制發(fā)動(dòng)機(jī)內(nèi)的不穩(wěn)定燃燒。為了充分了解金屬燃料鋁及鋁基固體推進(jìn)劑的燃燒過程與燃燒機(jī)理,掌握不同因素對(duì)其燃燒的影響規(guī)律,結(jié)合實(shí)驗(yàn)測(cè)試和理論分析,開展了鋁及鋁基固體推進(jìn)劑的能量釋放特性的研究工作,為固體推進(jìn)劑的工程應(yīng)用提供理論依據(jù)。首先利用多種理化特性測(cè)試手段,對(duì)微米級(jí)鋁顆粒和鋁基固體推進(jìn)劑的理化特性進(jìn)行測(cè)試,掌握了不同樣品形態(tài)和組成之間的差異。通過熱分析試驗(yàn)獲得了不同樣品的熱氧化特性和動(dòng)力學(xué)參數(shù),發(fā)現(xiàn)隨著樣品粒徑的減小,樣品的活化能降低,起始反應(yīng)溫度降低,熱氧化程度加深。在氧化過程中,鋁顆粒的氧化層由無定型氧化鋁經(jīng)過γ-Al_2O_3向α-Al_2O_3轉(zhuǎn)變,氧化層厚度由3.96 nm增長(zhǎng)到320.15 nm。通過激光點(diǎn)火試驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)推進(jìn)劑中常用的三種鋁顆粒進(jìn)行了點(diǎn)火試驗(yàn),結(jié)果發(fā)現(xiàn)樣品粒徑越小,光譜強(qiáng)度越大,能量釋放越多。隨著氣氛氧化性的增強(qiáng),點(diǎn)火延遲時(shí)間逐漸減小,燃燒溫度和燃燒強(qiáng)度也隨之增大。隨著壓力的升高,樣品的最大燃燒溫度和升溫速率均逐漸增大。使用動(dòng)態(tài)燃燒試驗(yàn)系統(tǒng),對(duì)流動(dòng)狀態(tài)下三種鋁顆粒在不同氣氛和不同顆粒濃度條件下的燃燒和團(tuán)聚特性進(jìn)行研究。結(jié)果表明,粒徑的減小、顆粒濃度的增大以及氣氛氧化性的增強(qiáng),可以提高鋁顆粒的動(dòng)態(tài)燃燒能量釋放特性,燃盡率也隨之提高,但團(tuán)聚現(xiàn)象也更加明顯。通過熱分析掌握了三元固體推進(jìn)劑的熱分解特性。在點(diǎn)火試驗(yàn)中,隨著壓力的增加,氧化性氣氛釋放速率加快,使得點(diǎn)火延遲時(shí)間縮短、燃速增加,最大燃燒溫度上升。通過對(duì)凝相產(chǎn)物進(jìn)行離線分析,發(fā)現(xiàn)了小粒徑氧化鋁煙霧、氧化鋁球殼和大粒徑團(tuán)聚體三種不同形態(tài)的凝相產(chǎn)物。根據(jù)鋁顆粒的擴(kuò)散反應(yīng)機(jī)制,建立了鋁顆粒由室溫到點(diǎn)火時(shí)包含傳熱和化學(xué)反應(yīng)過程的物理和數(shù)學(xué)模型,最后通過Matlab和Chemkin數(shù)值計(jì)算,獲得了不同粒徑、初始溫度和壓力對(duì)鋁顆粒樣品的點(diǎn)火延遲時(shí)間的影響規(guī)律。同時(shí)獲得了氣相反應(yīng)過程中不同中間產(chǎn)物的形成和轉(zhuǎn)化關(guān)系。通過模型計(jì)算,獲得的點(diǎn)火延遲時(shí)間結(jié)果與國(guó)外權(quán)威實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和模型進(jìn)行對(duì)比,精確度大大提高。綜上所述,通過系統(tǒng)地研究鋁顆粒及鋁基固體推進(jìn)劑的能量釋放特性及影響規(guī)律,為工程應(yīng)用提供了必要的數(shù)據(jù)和理論支持。
【圖文】：

Jeurgens[26]認(rèn)為在500°C以內(nèi),鋁的氧化存在著兩種不同的反應(yīng)機(jī)制,分別為快速氧化階段和緩慢氧化階段,反應(yīng)機(jī)理如圖1.2所示。快速氧化階段出現(xiàn)在低溫段(T≤400°C),內(nèi)部的Al陽(yáng)離子進(jìn)入正在生長(zhǎng)的氧化層,與緊密堆積的O接觸,因此氧化層的生長(zhǎng)速率受到電勢(shì)差的影響,隨著Al陽(yáng)離子的不斷遷移,內(nèi)外電勢(shì)差逐漸縮小,最終遷移停止。氧化層的厚度具有一個(gè)臨界值,溫度越高,氧化層厚度越大。反應(yīng)機(jī)理示意圖如圖1.2(a)所示。當(dāng)溫度大于400°C時(shí),鋁緩慢氧化,雖然高溫會(huì)加速Al陽(yáng)離子向外遷移,但由于氧的粘附系數(shù)下降導(dǎo)致了氧的吸附速率下降,陽(yáng)離子的遷移速率也隨之降低,此時(shí)氧化層的生成速率反而隨溫度的升高而降低。在快速氧化階段,鋁的表面形成了一層無定型的Al2O3,其厚度隨溫度的升高而增加。在緩慢氧化階段(T≥400°C),如圖1.2(b),氧化層的生長(zhǎng)速率受Al陽(yáng)離子的濃度梯度的影響,一旦Al陽(yáng)離子的遷移使表面達(dá)到了形成γ-Al2O3的Al離子濃度,表面就會(huì)形成γ-Al2O3,此時(shí),氧就開始沿著晶界擴(kuò)散進(jìn)入內(nèi)部。在500°C以內(nèi),鋁的氧化層隨著溫度的升高經(jīng)歷了一個(gè)由無定型Al2O3向γ-Al2O3轉(zhuǎn)變的過程,這一過程被Snijders[27]描述為“氧離子逐步在一個(gè)類球形網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)中隨機(jī)密堆積”的過程。在氧化層的轉(zhuǎn)變過程中,Al陽(yáng)離子并沒有出現(xiàn)重新分布,Al與O的分布一直是介于[AlO4]和[AlO6]之間。純鋁的氧化主要受到離子遷移速度的影響,而遷移速度又與溫度和離子濃度相關(guān)。因此為了加快純鋁的氧化過程,可以通過升溫來加快離子的遷移速度,也可以通過增加外部的氧濃度來提高內(nèi)外的電勢(shì)差,從而促進(jìn)氧化過程的進(jìn)行。

圖7.3和7.4分別給出了利用Matlab計(jì)算的顆粒溫度隨反應(yīng)時(shí)間變化的關(guān)系。從圖中可以看出顆粒的溫度變化與建模中的三個(gè)階段分別相對(duì)應(yīng),顆粒先經(jīng)過低溫氧化緩慢升溫,隨后熔化溫度保持不變最后由于異相反應(yīng)放熱快速升溫。從圖7.3和7.4可以看出,隨著樣品粒徑的增大,反應(yīng)速率降低,反應(yīng)時(shí)間明顯延長(zhǎng),而隨著環(huán)境溫度的增加,反應(yīng)速率加快,反應(yīng)時(shí)間大幅縮短。根據(jù)數(shù)學(xué)建模中的結(jié)果可知,顆粒的對(duì)流換熱、輻射換熱和異相反應(yīng)生成熱均與粒徑成反比,與環(huán)境溫度成正比,隨著粒徑的增加,環(huán)境溫度的降低,單位體積的顆粒的吸熱減少,升溫緩慢,故點(diǎn)火延遲時(shí)間要長(zhǎng)。圖7.4樣品A在不同環(huán)境溫度下的顆粒溫度隨時(shí)間變化
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：V512

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