發(fā)布時(shí)間：2020-05-05 10:14

【摘要】：不飽和聚酯樹(shù)脂行業(yè)作為新材料產(chǎn)業(yè)重點(diǎn)發(fā)展領(lǐng)域,大量不飽和聚酯樹(shù)脂的生產(chǎn)加工,將帶來(lái)苯乙烯、乙二醇、二乙二醇等典型有機(jī)污染物超標(biāo)排放的問(wèn)題,其中屬苯乙烯的用量最大且危害最重,如不能尋找一種經(jīng)濟(jì)、高效的有機(jī)廢氣污染的解決辦法,將會(huì)嚴(yán)重制約我國(guó)不飽和聚酯樹(shù)脂行業(yè)乃至新材料產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。吸附法在有機(jī)廢氣的治理方面應(yīng)用廣泛且效果較好,該法的關(guān)鍵是吸附材料的選取。雖然活性炭對(duì)VOCs吸附效果較好,但再生過(guò)程的著火問(wèn)題一直未能很好解決,因此,本文選擇耐高溫、孔徑大的13X分子篩作為有機(jī)廢氣的吸附材料進(jìn)行研究。本文選用浸漬法和焙燒法對(duì)13X分子篩進(jìn)行改性,考察了4種化學(xué)試劑(NaOH,NH_3,CH_3COOH,HCl)、浸漬時(shí)間、焙燒溫度、焙燒時(shí)間對(duì)改性分子篩吸附苯乙烯的影響,通過(guò)單因素實(shí)驗(yàn)和正交實(shí)驗(yàn)確定最佳改性條件,采用SEM-EDS、FTIR、BET等方法對(duì)改性前后13X分子篩進(jìn)行表征。通過(guò)吸附柱填料層吸附實(shí)驗(yàn),測(cè)定苯乙烯蒸氣的穿透時(shí)間和吸附層高度的參數(shù),并通過(guò)加熱脫附和真空脫附再生吸附飽和的分子篩。實(shí)驗(yàn)得到的主要結(jié)論如下:(1)單因素實(shí)驗(yàn)得到最佳改性條件:鹽酸濃度6.0 mol·L~(-1)、浸漬時(shí)間24 h、焙燒溫度450℃、焙燒時(shí)間8 h。在最佳條件下制備的分子篩吸附苯乙烯達(dá)到飽和的時(shí)間為6 h,動(dòng)態(tài)飽和吸附量為90.4 mg·g~(-1),較未改性分子篩達(dá)到吸附穩(wěn)定的時(shí)間縮短了6 h,動(dòng)態(tài)飽和吸附量提高了83.4 mg·g~(-1)。正交實(shí)驗(yàn)得到的最佳改性條件是:鹽酸濃度8.0 mol·L~(-1)、浸漬時(shí)間24 h、焙燒溫度450℃、焙燒時(shí)間7 h(在最佳正交條件下,改性的分子篩用H8-450℃表示)。在最佳條件下改性的分子篩吸附苯乙烯達(dá)到飽和的時(shí)間為8 h左右,飽和吸附量為104.2mg·g~(-1)。(2)使用3種分子篩(原樣、鹽酸改性、H8-450℃)進(jìn)行其它2種有機(jī)物(乙二醇、二乙二醇)動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn),動(dòng)態(tài)飽和吸附量大小的順序?yàn)?H8-450℃鹽酸改性原樣,3種分子篩對(duì)乙二醇的動(dòng)態(tài)飽和吸附量分別為63.6 mg·g~(-1)、143.6mg·g~(-1)、153 mg·g~(-1);對(duì)二乙二醇的動(dòng)態(tài)飽和吸附量分別為13.2 mg·g~(-1)、23.5mg·g~(-1)、49.9 mg·g~(-1)。(3)通過(guò)SEM電鏡表征和BET比表面積分析,發(fā)現(xiàn)鹽酸改性后分子篩表面變得粗糙多孔,孔隙率明顯增加,在鹽酸的基礎(chǔ)上進(jìn)行高溫改性,表面形貌變化不明顯;通過(guò)FTIR對(duì)分子篩進(jìn)行分析,改性后的分子篩骨架與改性前基本一致;通過(guò)BET比表面積分析,認(rèn)為鹽酸改性有利于增加各類(lèi)孔的分布,而高溫改性可使微孔擴(kuò)張成中孔。孔面積與吸附量的相關(guān)性分析說(shuō)明,吸附量與分子篩中孔面積呈現(xiàn)較好的正相關(guān)性,說(shuō)明提高分子篩對(duì)苯乙烯的吸附性能,宜以提高分子篩中孔面積為目標(biāo)導(dǎo)向。(4)加熱脫附實(shí)驗(yàn)確定的最佳再生條件是105℃下加熱4 h,循環(huán)3次后對(duì)苯乙烯的動(dòng)態(tài)飽和吸附量為42.3 mg·g~(-1)。在室溫下(約8.9℃)真空脫附4 h,循環(huán)吸附脫附3次,第4次對(duì)苯乙烯的動(dòng)態(tài)飽和吸附量為65.7 mg·g~(-1),說(shuō)明真空脫附效果優(yōu)于加熱再生分子篩的吸附效果。對(duì)真空再生的改性13X分子篩進(jìn)行乙二醇和二乙二醇動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn),循環(huán)吸附脫附3次,第4次對(duì)乙二醇的動(dòng)態(tài)飽和吸附量為108.2 mg·g~(-1);對(duì)二乙二醇的動(dòng)態(tài)飽和吸附量為42.1 mg·g~(-1),說(shuō)明真空再生分子篩效果優(yōu)于加熱再生分子篩。
【圖文】：

有機(jī)廢氣處理方法有很多，其中傳統(tǒng)處理技術(shù)有吸附法、吸收法、生物法、燃燒法，還有一些新興技術(shù)如等離子體技術(shù)、催化燃燒技術(shù)等，這些技術(shù)都有適合處理某類(lèi)廢氣的局限性，，技術(shù)選擇的一般原則見(jiàn)圖1-2。圖1-2 有機(jī)廢氣技術(shù)選擇的一般原則[30]1.3.1 生物法生物法處理?yè)]發(fā)性有機(jī)廢氣的實(shí)質(zhì)，是依靠附著在載體上的活性微生物，以廢氣中的有機(jī)物作為自身生長(zhǎng)繁殖的養(yǎng)料，在分解有機(jī)物的同時(shí)獲得維持自身生存和繁殖的能量，達(dá)到凈化廢氣的目的[31]。目前普遍被接受的對(duì)生物法凈化有機(jī)物的理論有Ottengraf[32]提出的三步法吸收-生物膜理論和孫s釷痆33]等提出的四步法吸附-生物膜理論。為了提高活性微生物處理有機(jī)廢氣的效率，目前應(yīng)用較為廣泛的生物凈化裝置有生物過(guò)濾器、生物洗滌器、膜反應(yīng)器、生物滴濾器[34]。Pau[35]等在生物滴濾池中進(jìn)行生物法處理苯乙烯蒸氣的小試實(shí)驗(yàn)，結(jié)果表明在進(jìn)氣濃度55-323 mg/m3，空床停留時(shí)間15-30 s時(shí)，對(duì)苯乙烯去除效率達(dá)到90%。Padhi[36]等發(fā)現(xiàn)了一種簡(jiǎn)單易操作的旋轉(zhuǎn)生物接觸器

楊白忍[38]等使用混合填料構(gòu)建的生物滴濾塔，研究了接種污泥作為活性微生對(duì)含苯乙烯廢氣的處理實(shí)驗(yàn)，考察了苯乙烯進(jìn)氣濃度、停留時(shí)間、pH值、氣液比生物法處理苯乙烯（C8H8）廢氣的影響，并測(cè)試了停運(yùn)7天后生物滴濾塔重新恢運(yùn)行的時(shí)間和處理效率。在運(yùn)行過(guò)程中需要補(bǔ)充一定濃度的N、P營(yíng)養(yǎng)液來(lái)維持活微生物生存，并需要添加一定量的苯乙烯乳化液增加苯乙烯氣液傳質(zhì)效率。任愛(ài)玲[39]等考察了在生物滴濾塔中添加熱解碳對(duì)凈化苯乙烯廢氣的影響，并現(xiàn)循環(huán)吸收液的紫外吸光度（UV245）與苯乙烯去除效率呈現(xiàn)正相關(guān)性，推測(cè)可以循環(huán)吸收液紫外吸光度（UV245）作為監(jiān)測(cè)系統(tǒng)運(yùn)行狀況的參考指標(biāo)。生物法是一種安全、高效、無(wú)二次污染的處理VOCs的技術(shù)，適用于處理低連續(xù)、小風(fēng)量、低濃度的有機(jī)廢氣，通常需要添加營(yíng)養(yǎng)液維持系統(tǒng)內(nèi)活性生物營(yíng)平衡，對(duì)環(huán)境溫度和營(yíng)養(yǎng)液pH值變化較敏感，在我國(guó)南方應(yīng)用較多。處理效率與生物種類(lèi)、填料種類(lèi)、溫度、pH值、風(fēng)量、有機(jī)物濃度、氣液比等因素有關(guān)，綜考慮微生物處理效率、壓降損失等因素，在處理有機(jī)廢氣方面，生物滴濾塔凈化置性能更優(yōu)，應(yīng)用也更加廣泛。生物滴濾塔（BTF）凈化裝置處理有機(jī)廢氣示意見(jiàn)圖1-3。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X783.2

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本文編號(hào)：2649962