【摘要】：隨著日益嚴峻的環(huán)境污染及能源短缺問題,生物質作為一種可再生的綠色能源受到越來越多的關注和重視。作為第三代生物燃料,微藻具有生長周期短、生物產量高、含油量豐富、不占用農業(yè)耕地、固定CO2能力強等優(yōu)勢成為當前研究的熱點。微藻氣化制取可燃氣是微藻能源化利用的一個重要技術方向,其中化學鏈氣化作為一種新穎的氣化技術而受到研究學者的關注。目前國內外在化學鏈氣化生物質方面的研究尚處于起步階段,結合微波預處理的研究未見報道,機理和技術研究還有較多不足之處,為此,以小球藻為研究對象,深入研究探討微波預處理驅動下化學鏈氣化小球藻制取合成氣的特性、殘渣性能變化、失重特性、氣相產物紅外演變特性以及小球藻焦化學結構的變遷行為,對于深入了解和揭示微波預處理驅動下化學鏈氣化反應機理具有重要的現實意義。首先,采用管式固定床反應器研究多工況下化學鏈氣化小球藻的反應特性,獲得合成氣的產出特性、殘渣的性能變化以及最優(yōu)運行參數。結果表明:化學鏈氣化反應能顯著促進小球藻的氣化反應,氣體產物增加明顯,達24.67%,而且H2、CO、CH4、CO2、氣體產率、低位熱值、碳轉化率和氣化效率均有明顯的增加。隨著氧載體含量的增加,氣體產物、CO2、氣體產率、碳轉化率和Fe3+含量逐漸增大,H2、CH4和低位熱值持續(xù)降低,而CO、氣化效率先增加后持續(xù)降低。隨著反應溫度的增加,氣體產物、氣體產率、碳轉化率和氣化效率先升高而后降低,CO2和CH4濃度逐漸降低,H2和CO濃度逐漸增加。1.0是最佳的氧載體/小球藻比例,800℃是最佳的化學鏈氣化反應溫度和氧載體的最佳氧化溫度。其次,在不同微波預處理功率和時間下,利用管式固定床反應器進行化學鏈氣化實驗,獲得了微波預處理條件對合成氣產出特性的影響以及最佳的微波預處理條件。結果表明:隨著微波預處理功率的增加,CO和H2濃度、低位熱值LHV、氣體產率、碳轉化率、氣化效率和Fe2+含量均先增加然后降低,而CO2濃度先降低然后逐漸增加,CH4濃度持續(xù)降低。隨著微波預處理時間的增加,CO、H2和CH4濃度、低位熱值LHV、氣體產率、碳轉化率、氣化效率和Fe2+含量均先增加然后降低,而CO2濃度先降低然后逐漸增加。另外,適當的微波預處理功率和時間可以使固體殘渣的結構變得疏松,相反則會使結構緊密。750 W和60 s是最優(yōu)的微波預處理功率和時間。然后,采用熱重分析儀研究不同升溫速率和預處理條件對化學鏈氣化小球藻特性的影響,獲得了失重特性和反應動力學參數,建立了化學鏈氣化反應動力學模型。結果表明:化學鏈氣化過程可以劃分為干燥階段、熱解階段、熱解焦氣化以及礦物質分解和熱解焦氣化4個階段;熱解階段是最大的失重段,其次是熱解焦氣化階段;化學鏈氣化反應的效果和反應性明顯優(yōu)于熱解反應,而且微波預處理后效果和反應性更佳;化學鏈氣化反應的固體轉化率增加了38.68%,微波預處理后繼續(xù)提高了14.23%。隨著升溫速率的增加,失重速率、固體轉化速率、比反應速率和反應活性提高,反應開始溫度升高,殘留物重量相應增加。均相反應模型在3個階段主反應區(qū)間的擬合效果均優(yōu)于縮核反應模型,合適的微波預處理可以降低反應活化能,有效地促進化學鏈氣化反應。接著,采用TG-FTIR聯(lián)用技術分析不同反應工況下的化學鏈氣化特性,探討了熱重特性、氣體產物的析出特性,獲得了微波預處理驅動下化學鏈氣化小球藻的氣相產物析出演變路徑。結果表明:C-O(醇、酚和醚)、C=C(芳香族化合物)、C=O(醛、酮、酸和酯)、NH3、HCN的主要析出區(qū)間為熱解階段;化學鏈氣化反應和微波預處理均能抑制NH3和HCN的排放量;微波預處理小球藻后,其排放濃度更低。CO的主要析出區(qū)間為熱解階段和炭化階段;化學鏈氣化反應中CO排放濃度增加,微波預處理小球藻后,CO析出量最大。化學鏈氣化反應中H2O、CO2、CH4排放量比熱解反應有所增大,小球藻經過微波預處理后其排放量有所下降,但多于SiO2:Chlorella工況。最后,在恒溫條件下應用紅外壓片技術分析各種小球藻焦化學結構的變化情況,獲得各個基團的變化規(guī)律,揭示了主要官能團或結構的演變行為。結果表明:反應的前1min是主要的失重區(qū)間,1~10 min是第二個較大的失重區(qū)間,化學鏈氣化反應性能明顯高于熱解反應,微波預處理后性能更優(yōu)。-OH、C-H、-CH2、-CH3和C=O官能團在化學鏈氣化反應后,發(fā)生斷裂、縮合、重組和芳構化等反應而析出H2O、CH4、C2H4、C2H6和CO2等小分子氣體,進而均明顯地降低了吸收峰強度。芳核C=C、醚鍵和Fe2O3吸收峰強度隨著反應時間的增加先增加而后逐漸降低,微波預處理后吸收峰強度明顯降低�；瘜W鏈氣化反應后S=O伸縮振動吸收峰強度降低,而產生更多的H2S或SO2氣體,微波預處理后有利于后續(xù)反應SOx污染物的減排。
【圖文】：

炕連灶的改進[23]

Fig. 1-1 The schematic of stove connecting with kang圖 1-2 炕連灶的改進[23]Fig. 1-2 The improvement of stove connecting with kang2）鍋爐燃燒技術。
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TE665.3;TK6

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本文編號：2647548