【摘要】：水分和有機(jī)氧含量高是導(dǎo)致褐煤熱值低的主要因素。熱解是褐煤提質(zhì)利用的有效手段之一,深入了解褐煤中有機(jī)氧的賦存形態(tài)及其在熱解過程中的遷移規(guī)律,對于優(yōu)化褐煤高效提質(zhì)利用的工藝具有十分重要的指導(dǎo)意義。本文選取白音華(BYH)和錫林郭勒(XLGL)兩種褐煤為研究煤樣。通過X射線光電子能譜(XPS)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和元素分析等研究褐煤中有機(jī)含氧官能團(tuán)(OFGs)的賦存形態(tài)。結(jié)果表明:褐煤中的OFGs可以分為羧基、羥基(酚羥基和醇羥基)、羰基、活性醚鍵和非活性醚鍵。由于褐煤中水的吸附形態(tài)主要與羥基的存在形態(tài)有關(guān)。通過對紅外光譜中羥基官能團(tuán)的分峰擬合得出褐煤中的羥基主要為自由羥基(FHG)、羥基氫鍵(PHB)、自由締合的羥基氫鍵(SHB)、羥基醚氫鍵(EHB)、呈環(huán)狀緊密締合的羥基(RHB)和羥基N氫鍵(NHB),其中主要以PHB和EHB的形態(tài)存在。利用固定床石英管反應(yīng)器對BYH和XLGL兩種褐煤進(jìn)行快速熱解,研究了熱解溫度和氣體停留時間(GRT)對熱解產(chǎn)物的產(chǎn)率及氧分布的影響,并用多種先進(jìn)分析手段研究了熱解產(chǎn)物中含氧化合物(OOSs)的組分和含量。結(jié)果表明,BYH褐煤在500 oC,GRT為2.5 s時焦油產(chǎn)率達(dá)到最大值為15.3%(daf)。XLGL褐煤在600 oC,GRT為1.5 s時焦油產(chǎn)率最大為12.9%(daf)。低于600 oC時,CO_2為主要的熱解氣體,并且在低于400 oC下主要來源于羧基的熱解。CO的含量隨熱解溫度的升高而顯著增加。700 oC時,BYH和XLGL中CO的生成量達(dá)最大值分別為46.4和44.0 m L/g(daf)。熱解水中氧的產(chǎn)率在200 oC時小于20%,溫度增加至700 oC時,由于OFGs的脫除率增加和揮發(fā)分的裂解加劇,熱解水中的氧的產(chǎn)率顯著增加至30%左右。高于400 oC時,OFGs主要分解為熱解水和熱解氣。焦油中可檢測到的OOSs為酚類、酮類、酯類、醇類和呋喃類物質(zhì),其中酚類物質(zhì)(苯酚、甲酚和二甲酚)為主要含氧物質(zhì)。反應(yīng)條件為500 oC,GRT為10 s時,BYH和XLGL焦油中酚類的最大產(chǎn)率分別為27.1%和26.3%(以焦油含量為基準(zhǔn))。本文探究了褐煤中的氧在熱解過程中的遷移規(guī)律,為提高褐煤的高效利用提供了理論依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：中國礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ530.2

【參考文獻(xiàn)】

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1 魏強(qiáng);唐躍剛;王紹清;黃帆;;~(13)C-NMR分析混合酸處理脫灰對永興褐煤結(jié)構(gòu)的影響[J];燃料化學(xué)學(xué)報;2015年04期

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本文編號：2640165