【摘要】：加成型液體硅橡膠(ALSR)是以Si-O鍵為主鏈的聚二甲基硅氧烷,是一種無毒、耐熱、高復原性的柔性熱固性透明材料的有機硅膠。加成型液體硅橡膠在固化過程中副反應較少,固化程度較高,硫化產(chǎn)品具有優(yōu)良的耐熱、耐高低溫、絕緣和耐候等性能,在電子電器、石油化工、機械制造、建筑、航空航天、通訊和醫(yī)療衛(wèi)生等各個領域都得到了廣泛的應用。然而,加成型液體硅橡膠的缺點在于其硫化后的表面均為非極性基團,反應活性較低,因此與各種基材的粘接性能較差。為了提高與接觸基材的粘接性能,本文以硅烷偶聯(lián)劑為原料,合成了三種含有活性基團的增粘劑,將其應用于加成型液體硅橡膠中,考察其對硅橡膠粘接性能的影響。首先制備出了兩種含有單一功能基團的增粘劑,考察了其對加成型硅橡膠粘接性能、硫化特性和力學性能的影響。研究結果表明,當含環(huán)氧基、丙烯酰氧基增粘劑的用量分別為0.6 phr和0.8 phr時,ALSR的粘接性能和力學性能達到最佳,ALSR與鋁材之間的剝離強度及ALSR硫化膠的拉伸強度分別達到1.92 kN/m,4.02 MPa和1.66 kN/m,3.8 MPa。而未添加增粘劑時,剝離強度和拉伸強度分別為0.1 kN/m和3.04 MPa。同時,增粘劑對ALSR的硫化性能具有明顯影響,當兩種增粘劑的用量分別少于0.6和0.8 phr時,其對ALSR的硫化具有明顯的促進作用,而當用量超過一定范圍時,則會抑制ALSR的硫化。其次,通過聚甲基含氫硅氧烷和硅烷偶聯(lián)劑在鉑催化劑的作用下合成了含有環(huán)氧基和丙烯酰氧基兩種基團的復合型有機硅增粘劑。并用于ALSR與鋁材的粘接。采用傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)和核磁共振氫譜(~1H-NMR)對增粘劑的結構進行表征,并研究了增粘劑中反應物摩爾配比、反應溫度、反應時間和固化條件對增粘劑結構及粘接性能的影響。研究結果發(fā)現(xiàn),復合型增粘劑的最佳合成條件是:反應物配比為1:1.5,反應時間為4 h,反應溫度為80℃,鉑催化劑的濃度為0.15 ppm。此條件下合成的復合型增粘劑能明顯提高ALSR與鋁材之間的粘接性能,其剝離強度高達4.12 kN/m。通過在ALSR中加入增粘劑,考察了其用量對ALSR的粘接性能、粘度、硫化性能和力學性能的影響。研究結果發(fā)現(xiàn),當復合型增粘劑用量為0.8 phr時,ALSR與鋁材之間的粘接性能達到最佳,其剝離強度為4.12 kN/m。復合型增粘劑對ALSR的硫化性能有明顯影響,當復合型增粘劑用量少于0.8 phr時,其對ALSR具有促進硫化的作用,但當其用量超過0.8 phr時,則對ALSR的硫化具有抑制作用。固化溫度和固化時間對增粘劑的粘接作用也有一定的影響,隨著固化溫度的增加和固化時間的延長,硅橡膠的剝離強度均明顯增加,這表明增粘劑的活性基團需要在加熱條件下進行一段時間才能與基材表面形成強烈的相互作用,并顯著增強粘接效果。
【圖文】：

圖 2-2 含環(huán)氧基增粘劑(a)/丙烯酰氧基增粘劑(b)的紅外光譜圖Fig.2-2 IR spectra of epoxy group-tackifier (a) and acroleyl oxide group-tackifier (b)圖2-2中a和b分別為含環(huán)氧基和含丙烯酰氧基有機硅增粘劑的核磁共振氫譜，在δ=3.60 ppm 處出現(xiàn)了環(huán)氧基團中次甲基上氫的化學位移，在δ=2.70 ppm 和δ=2.81ppm 處出現(xiàn)了環(huán)氧基亞甲基上氫的化學位移，由此可以證明產(chǎn)物中存在環(huán)氧基團[90]；在δ=6.0 ppm 左右沒有觀察到乙烯基上氫的化學位移，而在δ=4.73 ppm 出現(xiàn)了硅氫鍵上氫的化學位移，這是因為在反應過程中，理論反應配比為 1:1，但為了充分反應，通常會使硅氫?

圖 3-2 復合型有機硅增粘劑的紅外光譜圖Fig.3-2 IR spectrum of composite tackifier 3-2 為復合型有機硅增粘劑的紅外光譜圖，圖中 1087 cm-1、1020 cm-1處別歸屬于 Si-O-C 和 Si-O-Si 的伸縮振動，911 cm-1和 126 cm-1處分別為稱與非對稱伸縮振動吸收峰，，1723 cm-1處為 C=O 的特征吸收峰，證明丙烯酰氧基團通過硅氫加成反應被成功的接枝在聚硅氧烷上。ppm (t1)15.010.05.00.0cbadeCppm (t1)15.010.05.00.0a bB圖 3-3 復合型有機硅增粘劑的核磁共振氫譜圖Fig.3-31H NMR spectrum of composite tackifier
【學位授予單位】：青島科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ430.1

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本文編號：2612783