【摘要】：隨著社會的發(fā)展,人類對能源的需求增長迅猛,而傳統(tǒng)化石能源日漸枯竭,化石燃料的消耗也帶來了嚴(yán)重的環(huán)境污染問題,因此尋找可再生的綠色能源成為當(dāng)前全球亟待解決的任務(wù)。氫氣由于能量密度高、來源廣、燃燒產(chǎn)物無污染等特點,被認(rèn)為是未來最清潔的能源之一,水解制氫也因反應(yīng)條件溫和、氫氣純度高、對環(huán)境沒有危害等優(yōu)點而得到了極大關(guān)注。硼氫化鈉作為金屬氫化物,因儲氫密度大、產(chǎn)氫純度高、反應(yīng)溫度低、儲存運(yùn)輸安全、能源循環(huán)利用率高等特點,成為目前產(chǎn)氫技術(shù)研究領(lǐng)域的熱點之一。硼氫化鈉水解產(chǎn)氫技術(shù)的關(guān)鍵在于催化劑,針對貴金屬催化劑成本高昂、資源稀缺等問題,本文以Co基非貴金屬催化劑為研究對象,在Co-B催化劑制備過程中摻雜助催劑Mo和Cr形成新的三元合金催化劑,以實現(xiàn)改善其催化性能的目的。本文采用化學(xué)還原法制備了非晶態(tài)Co-B、Mo-Co-B、Cr-Co-B催化劑,通過XRD、TEM、SEM、BET等方法對樣品的結(jié)構(gòu)、表面形貌、元素成分、比表面積進(jìn)行了表征,并嘗試將催化劑的各種表征結(jié)果與催化劑活性進(jìn)行關(guān)聯(lián),以便制取最佳制氫催化劑。采用排水法進(jìn)行NaBH4水解放氫實驗,測試催化劑的催化活性及循環(huán)使用性能。通過單因素實驗法進(jìn)行NaBH4溶液催化水解動力學(xué)研究,探討反應(yīng)溫度、NaBH4濃度、NaOH濃度、催化劑的用量等因素對NaBH4水解反應(yīng)的影響。實驗結(jié)果表明:助催劑Mo和Cr的摻雜能有效阻止Co-B納米顆粒的團(tuán)聚,從而減小了球形納米顆粒的尺寸,提高顆粒的比表面積和分散度。助催劑的摻雜對Co-B催化劑催化NaBH4水解產(chǎn)氫性能有著顯著的影響。通過對比分析得出,在相同條件下,產(chǎn)氫速率隨著助催劑摻雜量的增大而呈先增大后減小的趨勢。在Mo-Co-B體系中,當(dāng)Mo/Co物質(zhì)的量比為0.05時,催化劑Mo-Co-B-3獲得最大的比表面積為82.079m2·g-1,表現(xiàn)出最佳的催化活性,產(chǎn)氫速率達(dá)到最大,為4642.8 ml·min-1·g-1,為Co-B催化劑的4.7倍。在Cr-Co-B體系中,當(dāng)Cr/Co物質(zhì)的量比為0.005時,催化劑Cr-Co-B-2獲得最大的比表面積為66.402 m2·g-1,產(chǎn)氫速率達(dá)到最大,為2112.5 ml·min-1·g-1,為Co-B催化劑的2.1倍。
【圖文】：

圖２－丨Ｘ射線管示意圖逡逑電鏡（ＴＥＭ）和場發(fā)射透射電鏡（ＦＥＴＥＭ）逡逑蘭Ｐｈｉｌｉｐｓ產(chǎn)的Ｔｅｃｎａｉ邋１２型透射電鏡（ＴＥＭ）和美國ＦＥＩ生產(chǎn)的Ｔ發(fā)射透射電鏡（ＦＥＴＥＭ）觀察催化劑粉末樣品的微觀表面形貌；乙醇中，置于超聲清洗機(jī)中分散１５邋ｍｉｎ，隨后把處理好的懸浮液燈下晾千后進(jìn)行ＴＥＭ表征。除此之外，本場發(fā)射透射電鏡還配備用能譜分析儀對樣品進(jìn)行選區(qū)分析，測定元素成分。逡逑電子顯微鏡（ＦＥＳＥＭ）逡逑ｉｓｓ－Ｓｕｐｒａ５５型場發(fā)射掃描電子顯微鏡（ＦＥＳＥＭ）觀察樣品的微觀形把催化劑粉末固定在樣品臺上，為了提高樣品粉末的導(dǎo)電性，對樣品進(jìn)行噴鍍導(dǎo)電層的處理。本實驗樣品采用二次電子發(fā)射做導(dǎo)電層。逡逑

熱５ｍｉｎ，再將配置的ＮａＢＨ４水溶液迅速倒入圓底燒瓶中恒溫攪拌５ｍｉｎ，最后稱取一定量逡逑的催化劑加入圓底燒瓶中。反應(yīng)開始立刻計時，，用排水法收集氫氣計算體積。實驗裝置示逡逑意圖如圖２－２所示。逡逑－１逡逑＾－３邋Ｊ，逡逑ｃ＿＿—＞邐ｊ￣ｋ逡逑１－鐵架臺；２－圓底燒瓶反應(yīng)器；３－恒溫水槽；４－磁力攪拌器；逡逑５－儲水瓶；６－量筒逡逑圖２－２硼l,化鈉水解產(chǎn)氫反應(yīng)裝置逡逑
【學(xué)位授予單位】：揚(yáng)州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ116.21;TQ426;TG139.8

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