乏燃料干法分離是一種適應(yīng)性更強(qiáng)、處理對(duì)象更廣的后處理技術(shù)路線,是乏燃料分離領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。美俄等基于熔鹽電化學(xué)分離技術(shù),分別建立了經(jīng)工程規(guī)模熱驗(yàn)證的干法后處理流程。我國(guó)早期開(kāi)展了氟化揮發(fā)法研究,近年來(lái)針對(duì)氧化物乏燃料和熔鹽堆燃料循環(huán)分別開(kāi)展了較廣泛的基礎(chǔ)理論和工藝研究。本文總結(jié)了我國(guó)在氯化物和氟化物熔鹽體系中稀土、鈾、钚電解分離與鈾氟化揮發(fā)等研究進(jìn)展,并結(jié)合我國(guó)先進(jìn)核燃料循環(huán)體系建設(shè),提出了下一步發(fā)展建議。

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圖2已開(kāi)展的干法后處理主工藝環(huán)節(jié)

我國(guó)干法后處理技術(shù)研究始于20世紀(jì)70年代,相繼開(kāi)展了熔鹽萃取技術(shù)、氟化揮發(fā)技術(shù)和熔鹽電解技術(shù)的基礎(chǔ)研究。近十余年來(lái),以中國(guó)原子能科學(xué)研究院(簡(jiǎn)稱原子能院)為主要研究單位,開(kāi)展了以鈾钚等錒系元素產(chǎn)品為目標(biāo)的干法分離主工藝研究(圖2),包括氧化物電解還原、熔鹽電解精煉分離、陰極產(chǎn)物....

圖3LiCl-KCl熔鹽中UO2與AlCl3反應(yīng)產(chǎn)物的X射線吸收光譜

熔鹽電化學(xué)研究過(guò)程中,穩(wěn)定可靠的參比電極是準(zhǔn)確測(cè)定熔鹽中各種元素的電極反應(yīng)機(jī)理和氧化還原電位的前提和保障。實(shí)驗(yàn)確定了合適的參比液組成及制作工藝�；谀獊�(lái)石隔膜材料,研制了滿足高于700℃氯化物熔鹽體系電化學(xué)研究的Ag+/Ag參比電極,解決了傳統(tǒng)Pyrex玻璃隔膜參比電極在高溫下....

圖1熔鹽電解精煉工藝原理示意圖

20世紀(jì)80年代,美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(ANL)為處理實(shí)驗(yàn)增殖堆EBR-Ⅱ金屬乏燃料開(kāi)發(fā)了熔鹽電解精煉流程[1-2],其原理是利用鈾钚等錒系元素與裂片元素在熔鹽體系中的氧化還原電位差異,通過(guò)電位控制實(shí)現(xiàn)分離。該流程采用LiCl-KCl共晶為熔鹽體系,操作溫度通常為450～500℃....

圖4LiCl-KCl-PuCl3體系中Mo電極的循環(huán)伏安曲線

3)鈾钚熔鹽電化學(xué)與電沉積機(jī)制建立了具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的高溫熔鹽電化學(xué)測(cè)量裝置,系統(tǒng)測(cè)定了鈾钚及關(guān)鍵裂片元素的熔鹽電化學(xué)還原機(jī)理及參數(shù),包括錒鑭系元素離子還原歷程、擴(kuò)散系數(shù)、還原反應(yīng)的表觀標(biāo)準(zhǔn)電位、氯化物活度系數(shù)和吉布斯生成自由能等,為熔鹽電解干法后處理分離工藝參數(shù)的確定提供理論....

本文編號(hào)：3935060