鈾钚混合氧化物（Mixed Oxide,MOX）燃料主要應(yīng)用于快堆（Fast Reactor,FBR）和壓水堆（Pressurized Water Reactor,PWR）,也有少量應(yīng)用于沸水堆（Boiling Water Reactor,BWR）,MOX燃料元件制造是"核燃料閉式循環(huán)"的重要環(huán)節(jié)。將混合均勻的鈾钚氧化物粉末燒結(jié)成滿足性能要求的燃料芯塊是MOX燃料制造的關(guān)鍵工藝環(huán)節(jié),燒結(jié)溫度、保溫時(shí)間及燒結(jié)氣氛是影響燒結(jié)芯塊致密性、氧金屬比和微觀結(jié)構(gòu)等芯塊性能指標(biāo)的關(guān)鍵因素。針對(duì)采用機(jī)械混合法處理的二氧化鈾和二氧化钚混合粉末經(jīng)壓制成型后得到的生坯開(kāi)展燒結(jié)實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)中將同一處理工藝得到的同一批生坯在1 700℃高溫?zé)Y(jié)爐中燒制6 h,然后緩慢還原至室溫,用金相顯微鏡對(duì)MOX燒結(jié)芯塊樣品的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,結(jié)果表明:在燒結(jié)溫度和保溫時(shí)間保持不變的基礎(chǔ)上,隨著燒結(jié)氣氛中水含量的增高,芯塊的致密性和氧金屬比（O/M）比值增加。當(dāng)燒結(jié)氣氛中水含量增大到一定比例時(shí),芯塊的微觀組織中的微裂紋和相分離現(xiàn)象逐漸消失;當(dāng)燒結(jié)氣氛中水含量大于1 600 ppm時(shí),得到的燒結(jié)芯塊組織均勻,沒(méi)有微裂紋,芯塊性能... 

【文章來(lái)源】：核技術(shù). 2020,43(11)北大核心CSCD

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MOX燃料芯塊制造工藝流程

燒結(jié)實(shí)驗(yàn)用的MOX生坯樣品密度為55%TD左右，TD是指芯塊的理論密度（Theoretical Density）。MOX芯塊在不同的燒結(jié)氣氛下燒結(jié)后的芯塊密度變化情況如圖3所示。圖3 燒結(jié)氣氛中的水含量與燒結(jié)芯塊密度關(guān)系

圖2 燒結(jié)氣氛中水含量與燒結(jié)芯塊收縮率的關(guān)系從圖2、3可以看出，在相同燒結(jié)溫度和燒結(jié)時(shí)間的燒結(jié)條件下，隨著燒結(jié)氣氛中水含量的增加，即氧分壓的增加，燒結(jié)芯塊的收縮率增加，芯塊密度隨之增加，燒結(jié)出的芯塊更致密。根據(jù)Zachariasen測(cè)定的PuO2的晶體結(jié)構(gòu)，PuO2與UO2的結(jié)構(gòu)一樣，是螢石型面心立方（fcc）晶體，每個(gè)晶胞有4個(gè)金屬原子和8個(gè)氧原子，晶胞內(nèi)的氧原子為簡(jiǎn)單立方密堆，金屬原子占據(jù)晶角和面心位置[12],O2-的離子半徑約為0.135 nm,Pu4+的離子半徑約為0.093 nm,U4+的離子半徑約為0.097 nm。根據(jù)固相燒結(jié)理論，這種離子氧化物的固相燒結(jié)一般為空位擴(kuò)散機(jī)制，燒結(jié)過(guò)程中，氧是慢擴(kuò)散單元[10]，燒結(jié)過(guò)程中氧離子空位的擴(kuò)散速率比陽(yáng)離子空位擴(kuò)散速率要慢。隨著燒結(jié)氣氛中氧分壓的增加，氧化物中氧空位的濃度增加，從而增加燒結(jié)速率，促進(jìn)燒結(jié)，燒結(jié)致密性增加。MOX芯塊燒結(jié)實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，采用相同的燒結(jié)溫度和保溫時(shí)間，隨著燒結(jié)氣氛中p(H2O）的增加，燒結(jié)氣氛的p(O2）和氧勢(shì)增加，燒結(jié)芯塊的收縮率和密度都有明顯的增加，說(shuō)明這種燒結(jié)氣氛下MOX芯塊的燒結(jié)機(jī)制是空位擴(kuò)散機(jī)制，這與Berzati、Kutty及Kato等[4,6-7]的研究結(jié)果一致。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]環(huán)形燃料芯塊一維穩(wěn)態(tài)溫度場(chǎng)計(jì)算方法研究[J]. 馬輝強(qiáng),于濤,陳珍平,趙鵬程,謝金森,劉紫靜,劉建星,雷洲陽(yáng),何清玲.  核技術(shù). 2020(06)
[2]Burnup analysis for the pebble-bed fluoride-salt-cooled high-temperature reactor based on the energy-dependent elastic scattering cross-sectional model[J]. Zhi-Feng Li,Jie-Jin Cai,Qin Zeng,Wen-Jie Zeng.  Nuclear Science and Techniques. 2018(09)



本文編號(hào)：3560398