熔鹽堆(Molten Salt Reactor,MSR)是六種第四代先進(jìn)核能系統(tǒng)候選堆型中唯一的液態(tài)燃料反應(yīng)堆,是實(shí)現(xiàn)釷鈾燃料循環(huán)最為理想的堆型。然而,其具有的在線連續(xù)添換料等特點(diǎn),使得液態(tài)熔鹽堆燃耗計(jì)算具有不同于傳統(tǒng)固態(tài)反應(yīng)堆的獨(dú)特性質(zhì),主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面:其一是液態(tài)熔鹽堆的連續(xù)在線添料特點(diǎn)給傳統(tǒng)的點(diǎn)燃耗模型引入了描述添料率的非齊次項(xiàng);其二是液態(tài)熔鹽堆在運(yùn)行過程中,需要隨時(shí)調(diào)節(jié)添料率維持反應(yīng)堆臨界。本課題從最基本的燃耗模型和求解算法出發(fā),研究液態(tài)熔鹽堆燃耗的特殊性問題,發(fā)展了適用于熔鹽堆的燃耗模擬方法,并開展了液態(tài)熔鹽堆的釷鈾增殖研究。首先,液態(tài)熔鹽堆普遍采用閉式燃料循環(huán)模式,具有極深的燃耗深度,這對(duì)于點(diǎn)燃耗的計(jì)算精度提出了更高的要求。對(duì)此,本課題基于若干先進(jìn)的點(diǎn)燃耗算法開發(fā)并驗(yàn)證了液態(tài)熔鹽堆點(diǎn)燃耗程序MODEC。程序?qū)崿F(xiàn)了包括遞歸形式的廣義線性子鏈法(TTA)、圍道積分有理近似算法(QRAM)以及切比雪夫有理近似算法(CRAM)在內(nèi)的三類點(diǎn)燃耗算法,基于復(fù)雜核素系統(tǒng),并結(jié)合一系列高效的編程技巧,保證了點(diǎn)燃耗計(jì)算的高精度和高效性。同時(shí),課題對(duì)三種點(diǎn)燃耗算法的計(jì)算精度和計(jì)算效率進(jìn)行了比較研究,并對(duì)ORIGEN-S開展了詳細(xì)的誤差分析。ORIGEN-S的誤差分析表明,除了短壽命核素的平衡濃度假設(shè)這一誤差來源外,ORIGEN-S對(duì)核素的不完全分類導(dǎo)致某些核素處于不完整的燃耗鏈上,也會(huì)帶來顯著的計(jì)算誤差。其次,針對(duì)液態(tài)熔鹽堆連續(xù)在線添料給點(diǎn)燃耗方程帶來的非齊次問題,本課題基于拉普拉斯變換方法,提出了兩種新的非齊次燃耗方程求解算法:擴(kuò)展的圍道積分有理近似算法(Ext-QRAM)和擴(kuò)展的切比雪夫有理近似算法(Ext-CRAM)。與現(xiàn)有的其他非齊次燃耗算法的比較研究表明,新算法很好的保持了QRAM和CRAM的高精度和高效率特點(diǎn),并且對(duì)于不同添料函數(shù)有統(tǒng)一的構(gòu)造方法,面對(duì)復(fù)雜形式的添料函數(shù)時(shí)相較于其他非齊次燃耗算法具有更好的適用性。接著,課題基于蒙卡程序SCALE6.1/KENO-VI和點(diǎn)燃耗程序MODEC,研發(fā)并驗(yàn)證了液態(tài)熔鹽堆蒙卡燃耗程序TMCBurnup。程序采用了特殊的蒙卡燃耗耦合流程,實(shí)現(xiàn)了對(duì)液態(tài)熔鹽堆在線連續(xù)添料維持臨界的運(yùn)行模式的模擬。并且還針對(duì)液態(tài)熔鹽堆從啟堆演化到平衡態(tài)的整個(gè)燃耗計(jì)算過程耗時(shí)巨大的問題,研發(fā)并驗(yàn)證了液態(tài)熔鹽堆平衡態(tài)燃耗快速搜索程序MESA。計(jì)算結(jié)果表明,MESA只需不到10個(gè)蒙卡燃耗迭代步即可搜索到平衡態(tài),與一般蒙卡燃耗程序計(jì)算液態(tài)熔鹽堆平衡態(tài)動(dòng)輒需要上百次蒙卡輸運(yùn)計(jì)算相比,MESA極大的節(jié)約了計(jì)算資源和計(jì)算耗時(shí)。最后,基于開發(fā)的液態(tài)熔鹽堆燃耗分析工具,開展了熔鹽熱堆的釷鈾增殖性能的優(yōu)化研究。課題首先以平衡態(tài)釷鈾增殖性能為基礎(chǔ),對(duì)石墨單柵元結(jié)構(gòu)開展優(yōu)化研究。優(yōu)化結(jié)果表明,具有最優(yōu)釷鈾增殖性能的石墨柵元結(jié)構(gòu)與功率密度和柵元臨界水平kinf無關(guān),對(duì)應(yīng)的石墨柵元邊長為5 cm,熔鹽體積份額為21.5%。其次,基于平衡態(tài)釷鈾增殖性能,對(duì)替換了最優(yōu)石墨柵元結(jié)構(gòu)的熔鹽增殖堆MSBR開展功率密度的優(yōu)化,結(jié)果表明,功率密度在70 MW/m3時(shí),存在極小的平衡態(tài)時(shí)刻倍增時(shí)間35.45年,與MSBR平衡態(tài)時(shí)刻的43.05年倍增時(shí)間相比,優(yōu)化之后的模型IMSBR具有更好的釷鈾增殖性能,并且無論是在初態(tài)還是在平衡態(tài)均具有負(fù)的總溫度反應(yīng)性系數(shù),相對(duì)于具有正溫度反應(yīng)性系數(shù)的MSBR,IMSBR更能夠滿足反應(yīng)堆安全運(yùn)行要求。接著,對(duì)IMSBR開展了過渡態(tài)燃耗分析,著重分析了關(guān)鍵重金屬核素質(zhì)量以及增殖性能參數(shù)的演化規(guī)律。最后,對(duì)燃料鹽和核廢料的放射性進(jìn)行了分析,為后處理系統(tǒng)以及核廢料處置的屏蔽設(shè)計(jì)提供參數(shù)依據(jù)。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TL426
【部分圖文】：

Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?Ｒｅａｃｔｏｒ，?ＶＨＴＲ）、超臨界水堆（Ｓｕｐｅｒｃｒｉｔｉｃａｌ－Ｗａｔｅｒ?Ｒｅａｃｔｏｒ，?ＳＣＷＲ）、??熔鹽堆（Ｍｏｌｔｅｎ－Ｓａｌｔ?Ｒｅａｃｔｏｒ，?ＭＳＲ）。其中，熔鹽堆是６種堆型中唯一的液態(tài)燃??料反應(yīng)堆，因此備受關(guān)注（圖１．１）。??一，??Ｍｏｌｔｅｎ?ｓａｌｔ?Ｒｅａｃｔｏｒ??備－、ｎ?一＿?＞＝??ｔｆＴｇｒａ．?Ｘ；??ｌ?“?—?ｔ?ｉ??ｆｒ?Ｗ＞?－－??ｕ?ｕ?ｕ??Ｅｍｅｒｇｅｎｃｙ?ｄｕｍｐ?ｔａｎｋｓ?ＪＪ?、?』?＾??圖１．１絡(luò)鹽堆系統(tǒng)示意圖??在熔鹽堆中，核燃料以熔融狀態(tài)的燃料鹽形式存在，均勻分布在堆芯中，無??需制備固態(tài)的燃料元件。同時(shí)，燃料鹽還充當(dāng)冷卻劑的作用，通過在堆芯和外回??路之間的循環(huán)流動(dòng)，直接將核熱帶出堆芯。此外，熔鹽堆一般采用的載體熔鹽通??常具有較高的熔點(diǎn)和非常高的沸點(diǎn)（如！＞正－：８６？２載體鹽的熔點(diǎn)為４５９°Ｃ，而沸點(diǎn)??則高達(dá)１４３０°Ｃ），因此反應(yīng)堆可以運(yùn)行在高溫常壓下，不僅具有高的熱電轉(zhuǎn)換效??率以及能夠提供高溫工藝熱，還能夠避免高壓運(yùn)行存在的潛在事故風(fēng)險(xiǎn)。并且，??２??

鹽堆?ＡＲＥ?（ＡｉｒｃｒａｆｔＲｅａｃｔｏｒＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔ）［ｌ３］。它采用?ＮａＦ－ＺｒＦ４－ＵＦ４?（５３－４１－６?ｍｏｌ％）??作為燃料，以氧化鈹（ＢｅＯ）作為慢化劑，運(yùn)行功率為２．５?ＭＷ，堆芯峰值運(yùn)行??溫度達(dá)到８６０°Ｃ?（圖１．２）。ＡＲＥ連續(xù)運(yùn)行了?１０００個(gè)小時(shí)，首次證明了這種采用??液態(tài)燃料鹽形式的反應(yīng)堆的可行性［１６］。??ＦＵＥＬ?ＰＵＭＰＩ＞Ｒ．Ｖ￡?ＴＵＲＢＩＮＥ?ＢＬＥＥＤ－ＯＦＦ?Ａ．Ｒ??Ｎａ?ＰＵＭＰ?ＤＲＩＶＥ?ＴＵＲＢＩＮＥ??ＷＥ０?ＯＦＣＡＮＴ，ＵＥＶＥＲＳＥＡＭ?？．?ＮＯＫ?ＴＯ?，ＮＴＥ？ＭＥＣ？ＡＴＥ?ＨＥＡＴ?ＥＸＣＨＡＭＳＥＲ?，ｉ１００＊Ｆ，??ＦＲＯＭ?ＲＥＡＲ?ＷＩＮＧ?ＳＰＡｆｉ?麥?ＥＸＴＥＲＮＡＬ?ＳＨＩＥＬＤ?（ＲＵＢＢＥＲ?ＣＯＮＴＡＩＮＥＲ??Ｅｆｅａｇ?：；；?ＰＩＬＬＥＤ?ＷＩＴＨ?Ｂ０ＲＡＴＥ＆?ＷＡＴＥＲ）??ＭＯＤＩＦＩＥＤ?ＷＲＩＧＨＴ?ＴＵＲＢＯＪＥＴ?Ｘ?ＨＥＬＩＣＡＬ?ＢＡＦＦＬＥ??ＣＯＭＰＲＥＳＳＩＯＮ?ＲＡＴＩＯ?４：ｌ?（ＣＯＲＲＥＣＴＥＤ?ＦＯＲ?ＳＥＡ?ＬＥＶＥＬ）??ＡＩＲ?ＦＬＯＷ?ＳＢＯ?Ｉｂ／ｓｅｅ?（ＣＯＲＲＥＣＴＥＤ?ＦＯＲ?ＳＥＡ?ＬＥＶＥＬ）?廣．??ＤＩＡＭＥＴＥＲ?＝?４４?％?ｉｎ．??ＬＥＮＧＴＨ－．４０？．?＾?ＣＯＭＰＲＥＳＳＯＲ??ＥＮＧＩＮＥ?ＷＥＩＧＨＴ?－?３４００?ｌｂ?（ＷＩＴＨＯＵＴ?ＲＡＤＩＡＴＯＲ）??ＲＡＯＩＡＴＯＲ?ＷＥＩＧＨＴ?－１５００?ｌｂ?（ＷＩＴＨ?Ｎ？Ｋ）?ＩＮＬＥＴ?ＡＩＲ?＇??圖１．２?ＡＲＥ?示意圖??從１９６０年代開始

并據(jù)此設(shè)計(jì)了錒系再循環(huán)嬗變?nèi)埯}堆（Ｍｏｌｔｅｎ?Ｓａｌｔ?Ａｃｔｉｎｉｄｅ?Ｒｅｃｙｃｌｅｒ?＆??Ｔｒａｎｓｍｕｔｅｒ，ＭＯＳＡＲＴ）［２４，２５］。ＭＯＳＡＲＴ是堆芯無石＂墨慢化的快中子譜熔鹽堆，設(shè)??計(jì)熱功率為２４００?ＭＷ，堆芯幾何結(jié)構(gòu)如圖１．５所示。它采用壓水堆乏燃料中的超??鈾元素作為核燃料并以氟化物的形式溶于ＮａＦ－ＬｉＦ－ＢｅＦ２?（５８－１７－２５?ｍｏｌ％）載體鹽??中９在運(yùn)行過程中，ＭＯＳＡＲＴ能夠連續(xù)在線添加超鈾燃料，既能夠維持反應(yīng)堆??臨界運(yùn)行，同時(shí)也可以實(shí)現(xiàn)壓水堆乏燃料中起鈾元素的高效焚燒。??１??燃料鹽液位Ｎ八＾反射層??燃料鹽出口?■?，?臟層??反射層冷卻ｈ?會(huì)??Ｉ?ｐ?反射層??支撐環(huán)８??，容器??分隨■丨（．ｄｊ??￣?燃料鹽入口窗??臟層?＊?１＿??燃料鹽入口?＾￣?１１０００ｍｍ??緊急排鹽管?＿?１〇??圖１．５?ＭＯＳＡＲＴ堆芯幾何結(jié)構(gòu)示意圖??曰本的熔鹽堆研究始于１９８０年代，他們以ＭＳＢＲ為參考堆型，提出了?ＦＵＪＩ??系列小型熔鹽堆［２６，２７］。ＦＵＪＩ系列的設(shè)計(jì)初衷是使得熔鹽堆的運(yùn)行維護(hù)盡可能的??簡單、易實(shí)現(xiàn)，因此，ＦＵＪＩ系列熔鹽堆沒有復(fù)雜的在線化學(xué)后處理，也沒有采??用一般熔鹽堆采取的在線連續(xù)添料
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