【摘要】：隨著核技術(shù)的蓬勃發(fā)展,核設(shè)施的數(shù)量逐漸增多。氚屬于核設(shè)施排放的主要放射性核素。作為氫的同位素,氚可以隨著生物圈中的氫循環(huán)和食物鏈進入到所有含有氫元素的結(jié)構(gòu)中。因此,對氚進行監(jiān)測和研究是十分有必要的。樹木年輪中的α-纖維素,是樹木年輪細胞細胞壁的主要成分,每一年對應樹木年輪中的α-纖維素都與樹木生長期明確的對應。α-纖維素中含有的不可交換有機氚,不會與植物中的氚化水和自由組織水氚發(fā)生氫同位素交換,能夠準確地反應樹木所在地樹木年輪生長期周圍環(huán)境中的歷史氚水平。對樹木年輪中不可交換有機氚的濃度進行測量,可以研究樹木所在地的樹木年輪生長期內(nèi)的歷史氚排放水平。目前常見的環(huán)境中的氚測量方法,如液體閃爍計數(shù)法和~3He內(nèi)增長法等,是利用氚的β衰變,測量氚衰變后的產(chǎn)物。為了獲得足夠的衰變量,對環(huán)境氚水平的樣品,傳統(tǒng)的氚測量方法需要較長的測量時間和較大的樣品量,以液體閃爍計數(shù)法為例,測量樹木年輪中的氚約需要幾十克的原木樣品和幾十個小時的測量時間。這種方法不適用于樣品數(shù)量多的情況,且費時費力。加速器質(zhì)譜測氚是針對氚離子數(shù)的直接測量。因此,加速器質(zhì)譜能夠從毫克級別的樣品中快速地測量氚的濃度。同樣以樹木年輪樣品為例,加速器質(zhì)譜測量需要約100 mg的原木樣品和200 s~15 min的測量時間。本研究工作建立了一種樹木年輪中的不可交換有機氚的加速器質(zhì)譜儀測定的方法,并將該方法初步應用于秦山核電基地周圍樹木年輪中的不可交換有機氚的實測,研究工作主要包括:1)建立并規(guī)范了一套用于加速器質(zhì)譜(AMS)測量樹木年輪中不可交換有機氚的制樣方法,包括原木樣品的預處理和氫化鈦粉末樣品的制備。改進了纖維素提取方法,提取得到的纖維素的純度提高到83.9%;通過兩步法將纖維素轉(zhuǎn)化成為加速器質(zhì)譜可以測量的氫化鈦粉末樣品;降低和穩(wěn)定了制樣過程中氫同位素的同位素分餾效應。;2)國內(nèi)用加速器質(zhì)譜技術(shù)首次實測(固態(tài)靶)核電站周邊環(huán)境的氚數(shù)據(jù),優(yōu)化和校正了加速器質(zhì)譜測氚的參數(shù),并用梯度標準水樣進行有效性和可靠性驗證,在10~5~10~7 TU范圍內(nèi),AMS測量結(jié)果與液體閃爍計數(shù)法(LSC)測量結(jié)果吻合良好;3)對秦山核電基地夏家灣監(jiān)測站的一棵松樹的樹木年輪進行初步實測,利用建立的實驗方法測量了樹木年輪中不可交換有機氚的濃度。僅需10 mg的纖維素和200 s的測量時間,即可對樹木年輪中不可交換有機氚的濃度進行測量,樹木年輪中的不可交換有機氚的濃度變化趨勢與空氣中、雨水中氚的濃度變化趨勢都基本一致,由此有望重構(gòu)該環(huán)境缺失歷史氚數(shù)據(jù)。
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院上海應用物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TL81;TL50

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 楊雪;鄭勇剛;尹金輝;;加速器~(14)C制靶系統(tǒng)的研制及性能檢驗[J];地震地質(zhì);2013年04期

2 劉鴻詩;胡曉燕;陳彬;胡丹;宋建鋒;李夏;;秦山核電基地外圍環(huán)境放射性水平20年監(jiān)測結(jié)果[J];原子能科學技術(shù);2013年10期

3 王慧娟;管永精;張偉;姜山;何明;;3MV加速器質(zhì)譜測量~(36)Cl[J];原子能科學技術(shù);2012年S1期

4 張麗;周衛(wèi)健;常宏;趙國慶;宋少華;武振坤;;暴露測年樣品中~(26)Al和~(10)Be分離及其加速器質(zhì)譜測定[J];巖礦測試;2012年01期

5 楊端節(jié);陳曉秋;;我國核電廠運行中的氚排放[J];輻射防護;2011年04期

6 劉曉宏;劉禹;徐國保;蔡秋芳;安文玲;王文志;;樹木年輪穩(wěn)定同位素分析樣品前處理方法探討[J];冰川凍土;2010年06期

7 李春光;董令葉;吉洋洋;朱運峰;方姍姍;;花生殼纖維素提取及半纖維素與木質(zhì)素脫除工藝探討[J];中國農(nóng)學通報;2010年22期

8 管永精;王慧娟;阮向東;吳偉明;姜山;何明;;~(36)Cl的加速器質(zhì)譜測量及其應用[J];原子核物理評論;2010年01期

9 黃剛;曹小華;龍興貴;;鈦吸收和解吸氫、氘、氚的動力學同位素效應[J];中國核科技報告;2008年01期

10 劉克新;丁杏芳;傅東坡;潘巖;吳小紅;周力平;郭之虞;;北京大學AMS~(14)C國際比對樣品測量[J];第四紀研究;2007年03期

相關(guān)會議論文 前1條

1 Naveed Ali;付東坡;朱正;蔣正元;丁杏芳;周力平;劉克新;;AMS ~(10)Be測量本底研究和改進[A];第五屆北京核學會核技術(shù)應用學術(shù)交流會論文集[C];2008年

相關(guān)博士學位論文 前2條

1 杜林;環(huán)境樣品中有機氚（OBT）比活度的測定[D];中國科學院研究生院(上海應用物理研究所);2016年

2 拓飛;發(fā)展~（182）Hf的加速器質(zhì)譜測量技術(shù)[D];蘭州大學;2008年

相關(guān)碩士學位論文 前3條

1 李恒;~(94)Nb的AMS測量及應用方法研究[D];廣西大學;2012年

2 黃志鴻;福州鼓山馬尾松年輪α-纖維素穩(wěn)定碳同位素組成及其對氣候變化的響應[D];福建師范大學;2011年

3 龍良平;樹木年輪硝化纖維素氫同位素組成的測定[D];中國科學院研究生院（地球化學研究所）;2006年

本文編號：2738002