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石墨相氮化碳基鈾吸附材料的制備及性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-06-04 14:13
【摘要】:隨著全球經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,有限資源的可用性激發(fā)了人類對(duì)新能源的迫切追尋。核能作為一種清潔能源的代表,已受到世界各國(guó)高度關(guān)注和重視。鈾是一種主要的核燃料,已探明的海洋中鈾資源儲(chǔ)量為45億噸,可以作為穩(wěn)定核能持續(xù)發(fā)展的供應(yīng)來源。因此,我們積極尋求有效的富集方式從海水中提取鈾。目前,吸附法是應(yīng)用最為廣泛的提取技術(shù)。設(shè)計(jì)具有高吸附容量、高選擇性和快速吸附動(dòng)力學(xué)的吸附劑材料對(duì)海水提鈾具有重要意義。本論文以穩(wěn)定的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)為基底材料,通過物理和化學(xué)改性等方法分別合成了三種復(fù)合材料:IIP-g-C_3N_4/β-CD、Fe_7S_8/CNNS-1和MFCN-DETA,實(shí)現(xiàn)對(duì)溶液中的鈾的有效提取與富集。通過離子印跡技術(shù)合成了β-環(huán)糊精(β-CD)功能化離子印跡復(fù)合材料IIP-g-C_3N_4/β-CD。吸附實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明:IIP-g-C_3N_4/β-CD最佳吸附pH(7.0-9.0)接近海水pH(7.9-8.3);25℃下的飽和吸附量可以達(dá)到808.6 mg g~(-1),遠(yuǎn)大于非印跡的復(fù)合材料NIP-g-C_3N_4/β-CD的吸附容量(646.28 mg g~(-1));IIP-g-C_3N_4/β-CD材料表面包含很多的選擇性吸附位點(diǎn),能夠與鈾進(jìn)行特異性配位螯合,選擇性實(shí)驗(yàn)表明IIP-g-C_3N_4/β-CD的選擇性因子均大于1,展現(xiàn)出對(duì)鈾酰離子優(yōu)異的選擇性;模擬海水鈾吸附實(shí)驗(yàn)中,IIP-g-C_3N_4/β-CD在不同初始鈾濃度下均能保持較高的去除率和快速的吸附動(dòng)力學(xué)?赡艿奈綑C(jī)理是材料表面的含氮和含氧官能團(tuán)與鈾發(fā)生特異性識(shí)別。為了實(shí)現(xiàn)吸附劑材料的快速分離,以石墨相氮化碳納米片(CNNS)為基底,通過原位水熱法制備了負(fù)載Fe_7S_8納米粒子的磁性納米復(fù)合材料Fe_7S_8/CNNS。并探究了負(fù)載納米粒子的比例對(duì)吸附性能的影響。結(jié)構(gòu)測(cè)試表明CNNS納米片能夠有效避免Fe_7S_8磁性納米粒子的團(tuán)聚,暴露納米粒子表面的活性位點(diǎn),促進(jìn)鈾吸附過程的進(jìn)行。測(cè)得Fe_7S_8/CNNS-1的飽和磁化強(qiáng)度為4.69 emu g~(-1),能夠促進(jìn)吸附劑材料的分離。吸附實(shí)驗(yàn)表明,離子強(qiáng)度對(duì)Fe_7S_8/CNNS-1的鈾吸附過程幾乎沒有影響,主要屬于內(nèi)層絡(luò)合;吸附過程符合Langmuir等溫模型,計(jì)算得到的飽和吸附容量為572.78 mg g~(-1)。根據(jù)XPS測(cè)試結(jié)果可知,Fe_7S_8/CNNS-1吸附鈾的主要機(jī)理是CNNS表面含氮官能團(tuán)的吸附配位作用和Fe_7S_8納米粒子還原作用,達(dá)到有效固定鈾的目的。以三聚氰胺海綿為模板,尿素為原料,制備了宏觀三維多孔海綿體MFCN,通過席夫堿反應(yīng)合成了不同胺基功能化的海綿體復(fù)合材料MFCN-DETA、MFCN-TETA、MFCN-TEPA,并考察材料的吸附性能。測(cè)得的MFCN-DETA材料具有宏觀三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),并且能夠承重20 g的砝碼,具有一定的機(jī)械性能。吸附實(shí)驗(yàn)表明,MFCN-DETA的吸附效果最佳,在前30 min內(nèi)即可達(dá)到吸附平衡。三維宏觀結(jié)構(gòu)能夠保證MFCN-DETA材料易于分離回收,具有良好的吸附選擇性和循環(huán)穩(wěn)定性。因此,MFCN-DETA材料是一種便于分離的鈾吸附劑材料。
【圖文】:

結(jié)構(gòu)單元,三嗪環(huán),改性技術(shù)


圖 1.1 g-C3N4的結(jié)構(gòu)單元(a) 三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)單元,(b) 3-s 三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)單元1.5.2 g-C3N4結(jié)構(gòu)改性及應(yīng)用單一的 g-C3N4材料并不能滿足應(yīng)用需求,因此,研究者們開發(fā)了多種改性技術(shù)制備了多種性能優(yōu)異的復(fù)合材料,主要的改性技術(shù)有結(jié)構(gòu)調(diào)整、物理化學(xué)復(fù)合改性等。結(jié)

過程圖,纖維,過程,孤對(duì)電子


圖 1.2 碳化聚合物納米纖維 CNCF 的制備過程[90]-C3N4的吸附應(yīng)用,g-C3N4表面含有大量的-NH2/-NH-/=N-基團(tuán),賦予材料豐富的活性以提供豐富的孤對(duì)電子,,能夠與溶液中離子相互作用。因此,近些年來
【學(xué)位授予單位】:哈爾濱工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:TL21;O647.33

【相似文獻(xiàn)】

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7 徐文e

本文編號(hào):2696502


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