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基于新型功能聚合物的復(fù)雜樣品中抗污染傳感器的研制

發(fā)布時(shí)間:2017-05-24 05:07

  本文關(guān)鍵詞:基于新型功能聚合物的復(fù)雜樣品中抗污染傳感器的研制,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:血液等生物樣品的組分十分復(fù)雜,在電化學(xué)檢測(cè)過(guò)程中,蛋白質(zhì)會(huì)在傳感界面產(chǎn)生非特異性吸附。這會(huì)引起一系列問(wèn)題,比如背景信號(hào)增加、檢測(cè)靈敏度下降、電極使用壽命縮短等等。因此開(kāi)發(fā)新型抗污染界面以抑制蛋白吸附,實(shí)現(xiàn)復(fù)雜樣品中目標(biāo)物高靈敏、高選擇性、快速的檢測(cè)備受關(guān)注。本論文主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)通過(guò)便捷易控的電化學(xué)沉積方法成功制備了聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)摻雜金納米粒子(AuNPs)的新型納米復(fù)合材料PEDOT/AuNPs。該納米復(fù)合材料是通過(guò)“一步法”制備的,即在含有AuNPs的3,4-乙烯二氧噻吩(EDOT)溶液中進(jìn)行電化學(xué)聚合。獲得的納米復(fù)合材料具有良好的導(dǎo)電性并呈現(xiàn)三維網(wǎng)狀微孔結(jié)構(gòu),這歸因于AuNPs不僅作為高導(dǎo)電性的摻雜劑,而且作為EDOT聚合的模板;赑EDOT/AuNPs獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),PEDOT/AuNPs修飾電極對(duì)致癌物亞硝酸根的氧化展現(xiàn)了良好的催化活性,可以用于亞硝酸根的選擇性檢測(cè),其線性范圍為0.2-1400?M,檢測(cè)限為60 nM。(2)在含有牛血清白蛋白穩(wěn)定的金納米簇(AuNCs)和EDOT單體的溶液中,通過(guò)電化學(xué)聚合方法成功制備了新型納米復(fù)合材料PEDOT/AuNCs。作為摻雜劑的AuNCs均勻的分散在復(fù)合材料中,使該復(fù)合材料呈現(xiàn)獨(dú)特的微結(jié)構(gòu),具有較大的比表面積。由于該復(fù)合材料對(duì)致癌物亞硝酸根的氧化展現(xiàn)出很好的電催化活性,可以進(jìn)一步將其發(fā)展為一種亞硝酸根化學(xué)傳感器。在最佳條件下,傳感器線性范圍為0.05-2600?M,檢測(cè)限為17 nM。(3)利用聚乙二醇(PEG)修飾的金電極(GE)為基底,發(fā)展了對(duì)乳腺癌易感基因BRCA1進(jìn)行電化學(xué)檢測(cè)的生物傳感器。由于PEG的強(qiáng)親水性,該傳感器表現(xiàn)出良好的抗污染能力,可以在5%的人血清樣品中直接檢測(cè)BRCA1。該傳感器采用電化學(xué)交流阻抗法(EIS)實(shí)現(xiàn)了對(duì)BRCA1基因的免標(biāo)記檢測(cè)。該傳感器的線性范圍為1 fM-1 nM,檢測(cè)限為0.37 fM(S/N=3)。(4)基于單寧酸(TA)和聚乙二醇(PEG)兩種強(qiáng)親水性聚合物,構(gòu)建了一種具有良好的抗污染性能的傳感界面。首先通過(guò)電化學(xué)聚合的方法在玻碳電極上制備了新型的PEDOT-TA復(fù)合物。然后將聚乙二醇通過(guò)氫鍵作用與之結(jié)合。該界面的水接觸角為29°,顯示出良好的親水性能。最后將肝癌的生物標(biāo)記物甲胎蛋白抗體成功固定在PEG上,制備了甲胎蛋白傳感器。該傳感器具有良好的選擇性、較高的靈敏度和極低的檢測(cè)限,其線性范圍為1.0 fg/m L-0.1 ng/mL,檢測(cè)限為0.34 fg/m L。
【關(guān)鍵詞】:聚3 4-乙烯二氧噻吩 金納米粒子 金納米簇 聚乙二醇 抗污染 導(dǎo)電聚合物
【學(xué)位授予單位】:青島科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:O631.3;TP212
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • abstract5-10
  • 第一章 緒論10-24
  • 1.1 導(dǎo)電聚合物10-15
  • 1.1.1 概述10
  • 1.1.2 導(dǎo)電聚合物的分類(lèi)及其導(dǎo)電機(jī)理10-14
  • 1.1.3 導(dǎo)電聚合物的制備方法14-15
  • 1.2 納米材料15-16
  • 1.2.1 概述15
  • 1.2.2 金納米粒子15-16
  • 1.2.3 金納米簇16
  • 1.3 抗污染材料16-18
  • 1.3.1 表面能較低的疏水性聚合物16-17
  • 1.3.2 兩性離子類(lèi)聚合物17-18
  • 1.3.3 聚乙二醇及其衍生物18
  • 1.4 致癌物和生物標(biāo)志物18-19
  • 1.4.1 致癌物18-19
  • 1.4.2 生物標(biāo)記物19
  • 1.5 電化學(xué)研究方法以及數(shù)據(jù)處理19-24
  • 1.5.1 循環(huán)伏安法19-20
  • 1.5.2 電流-時(shí)間曲線法20-21
  • 1.5.3 電化學(xué)交流阻抗法21-22
  • 1.5.4 Zview阻抗擬合22-24
  • 第二章 金納米粒子摻雜導(dǎo)電聚合物納米復(fù)合材料的電化學(xué)制備及其對(duì)亞硝酸根的催化傳感24-36
  • 2.1 引言24-25
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分25-26
  • 2.2.1 試劑25
  • 2.2.2 儀器25
  • 2.2.3 相關(guān)溶液的配制25-26
  • 2.2.4 電極制備26
  • 2.3 結(jié)果與討論26-35
  • 2.3.1 復(fù)合材料的表征26-28
  • 2.3.2 不同電極對(duì)亞硝酸根的響應(yīng)28-30
  • 2.3.3 恒電位法定量測(cè)定亞硝酸根30-33
  • 2.3.4 修飾電極的重復(fù)性,重現(xiàn)性及選擇性33-34
  • 2.3.5 實(shí)際樣品中亞硝酸鹽的檢測(cè)34-35
  • 2.4 結(jié)論35-36
  • 第三章 金納米簇?fù)诫sPEDOT納米復(fù)合材料的制備及其對(duì)致癌物亞硝酸根的高靈敏檢測(cè)36-48
  • 3.1 引言36-37
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分37-38
  • 3.2.1 試劑37
  • 3.2.2 儀器37
  • 3.2.3 相關(guān)溶液的配制37
  • 3.2.4 BSA-AuNCs溶液的制備37-38
  • 3.2.5 電極的修飾38
  • 3.3 結(jié)果與討論38-47
  • 3.3.1 AuNCs的表征38-39
  • 3.3.2 PEDOT-AuNCs復(fù)合材料的表征39-41
  • 3.3.3 對(duì)亞硝酸根的響應(yīng)41-42
  • 3.3.4 計(jì)時(shí)電流法法定量測(cè)定亞硝酸根42-44
  • 3.3.5 修飾電極的穩(wěn)定性,,重現(xiàn)性及選擇性44-46
  • 3.3.6 實(shí)際樣品中亞硝酸根的檢測(cè)46-47
  • 3.4 結(jié)論47-48
  • 第四章 基于聚乙二醇的免標(biāo)記抗污染乳腺癌易感基因傳感器48-57
  • 4.1 引言48-49
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分49-51
  • 4.2.1 試劑49
  • 4.2.2 儀器49
  • 4.2.3 溶液的配制49-50
  • 4.2.4 傳感器的制備50-51
  • 4.3 結(jié)果與討論51-56
  • 4.3.1 修飾電極的電化學(xué)表征51-52
  • 4.3.2 該傳感器對(duì)BRCA1的檢測(cè)52-54
  • 4.3.3 該傳感器的重現(xiàn)性和選擇性54
  • 4.3.4 該傳感器的抗污染性54-55
  • 4.3.5 該傳感器對(duì)實(shí)際樣品的檢測(cè)55-56
  • 4.4 結(jié)論56-57
  • 第五章 基于雙層親水性聚合物材料構(gòu)建的抗污染甲胎蛋白傳感器57-67
  • 5.1 引言57-58
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分58-60
  • 5.2.1 試劑58
  • 5.2.2 儀器58
  • 5.2.3 溶液的配制58-59
  • 5.2.4 傳感器的制備59-60
  • 5.3 結(jié)果與討論60-65
  • 5.3.1 PEDOT-TA復(fù)合材料的形貌表征60-61
  • 5.3.2 各修飾電極的電化學(xué)表征61-62
  • 5.3.3 該傳感器對(duì)AFP抗原的檢測(cè)62-63
  • 5.3.4 該傳感器的重現(xiàn)性和選擇性63
  • 5.3.5 該傳感器的抗污染性63-65
  • 5.3.6 人血清中AFP的檢測(cè)65
  • 5.4 結(jié)論65-67
  • 參考文獻(xiàn)67-82
  • 總結(jié)82-83
  • 致謝83-85
  • 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄85-87

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  本文關(guān)鍵詞:基于新型功能聚合物的復(fù)雜樣品中抗污染傳感器的研制,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



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