【摘要】：隨著化學傳感分析技術的深入發(fā)展,熒光分析技術在物質識別和物質檢測方面發(fā)揮著越來越重要的作用,為發(fā)展新型的高靈敏分析檢測技術提供了強大的理論依據和技術支持。熒光分析檢測技術是一項先進的分析檢測技術,它比光譜法、質譜法等方法都應用的更加普及和廣泛,這與熒光分析技術所具備的一系列優(yōu)點是分不開的。熒光分析檢測方法最大的特點是:分析靈敏度高、選擇性強和操作簡單。本論文以熒光化學分析為技術背景,結合新型納米材料和多T堿基DNA序列制備了幾種汞離子熒光傳感器,主要工作如下:1)基于吖啶橙/氧化石墨烯和多T堿基DNA序列制備汞離子熒光傳感器用于水樣中汞離子含量的檢測。氧化石墨烯(GO)與吖啶橙(AO)會通過靜電作用和π-π共軛作用吸附在一起形成GO/AO復合物,從而兩者之間發(fā)生熒光共振能量轉移,使得AO的熒光信號被GO猝滅。多T堿基DNA序列(P2和H-G4)可以特異性識別汞離子(Hg~(2+))并與之反應,形成胸腺嘧啶-汞離子-胸腺嘧啶(T-Hg~(2+)-T)結構和G-四聯體結構。G-四聯體結構能夠奪取原本吸附在GO上的AO,使AO遠離GO表面,阻斷熒光共振能量轉移過程,從而使體系的熒光信號得以恢復。通過對體系熒光信號的監(jiān)測,即可定量檢測目標物Hg~(2+),可檢測范圍為0.5-50 nM,檢測限(LOD)為0.17 nM。2)基于多T堿基DNA序列調控的量子點自組裝制備汞離子熒光傳感器用于水樣中汞離子含量的檢測。我們設計了兩段富T堿基的DNA序列(P1和P2),分別將其連接在碲化鎘量子點(CdTe QDs)上,得到P1-QDs和P2-QDs,用于識別和檢測汞離子。當向檢測體系中加入目標物Hg~(2+)后,由于T-Hg~(2+)-T結構的形成,原本分散的量子點會被拉近,進而發(fā)生聚集現象,同時伴隨著熒光信號的減弱和發(fā)射峰位的紅移,這就給我們檢測Hg~(2+)提供了兩種不同的信號模式�？蓹z測范圍為0-100 nM,檢測限為3.33 nM。3)基于P-FAM/氧化石墨烯制備汞離子熒光傳感器用于水樣中汞離子含量的檢測。其中,FAM是一種熒光染料,作為此熒光傳感器的熒光信號發(fā)射源。氧化石墨烯(GO)在該熒光傳感器中作為猝滅劑使用,可以對FAM的熒光進行有效猝滅。P-FAM是一段被熒光染料FAM標記的富T堿基DNA序列,可以用來識別檢測Hg~(2+)。當傳感體系中沒有Hg~(2+)時,P-FAM呈現隨機線圈構象,會吸附在GO表面,發(fā)生熒光猝滅。當傳感體系中含有Hg~(2+)時,由于T堿基與Hg~(2+)發(fā)生反應,形成T-Hg~(2+)-T結構,P-FAM構象發(fā)生改變,呈現發(fā)卡型構象而不會吸附在GO表面,不會發(fā)生熒光猝滅現象。依據傳感體系中有無Hg~(2+)時的熒光信號變化,就可以實現對Hg~(2+)的檢測�？蓹z測范圍為0-120 nM,檢測限為3.33 nM。4)基于銅納米簇/二氧化錳和多T堿基DNA序列制備汞離子熒光傳感器用于水樣中汞離子含量的檢測。其中,銅納米簇(dsDNA-CuNCs)是熒光信號發(fā)射源,MnO_2納米片是熒光猝滅劑,可以有效猝滅dsDNA-CuNCs的熒光。在dsDNA-CuNCs上有一段富T堿基的DNA序列,可以用來特異性識別檢測Hg~(2+)。當傳感體系中含有目標物Hg~(2+)時,dsDNA-CuNCs上那段富T堿基的DNA序列會與Hg~(2+)反應生成T-Hg~(2+)-T結構而形成雙鏈結構。當傳感體系中沒有目標物Hg~(2+)時,dsDNA-CuNCs上那段富T堿基的DNA序列呈現的是一種自由的線性構象。當向該體系中加入猝滅劑MnO_2納米片時,MnO_2納米片會選擇性吸附dsDNA-CuNCs,即只吸附沒有與Hg~(2+)發(fā)生反應的那部分dsDNA-CuNCs,兩者之間發(fā)生熒光共振能量轉移,發(fā)生熒光猝滅現象。這樣,我們就可以依據傳感體系的熒光信號大小實現對Hg~(2+)的檢測�？蓹z測范圍為0-200nM,檢測限為5nM。
【學位授予單位】：濟南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O657.3;TP212;TB383.1
【圖文】：

圖 2.1 熒光傳感器的構建過程離子的檢測汞離子的檢測，整個實驗過程分為三步。第一步，將 GO 溶液（最終和 AO 溶液（最終濃度，1 μM）加入到 Tris-HAc 緩沖溶液中，反應 溶液（最終濃度，1 μM），H-G4 溶液（最終濃度，1 μM）和一系列液（0.50, 2.00, 8.00, 10.00, 20.00, 30.00, 50.00, 80.00 nM）于緩沖溶液成 T-Hg2+-T 結構和 G-四聯體結構；第三步，將上述反應完成后的兩反應 24 min，立即對其進行熒光信號強度的測試（激發(fā)波長為 490 射光譜。最后，我們還將此構建的熒光傳感器用于實際水樣中 Hg2+的人滿意的實驗結果。與討論

圖 2.2 GO 的 SEM (a) 和 TEM (b) 表征圖感器檢測機理光傳感器的傳感機制如圖 2.1 所示。P2（5′-GTT GGG TTT GCT-3 TAT CCC ATC GGG TTG GGC GGG ATG GGAT-3′）是兩條富 T 堿來特異性識別檢測汞離子。同時 H-G4 還是一段富含 G 堿基的 DN條件下，H-G4 可以折疊形成 G-四聯體結構[52]，H-G4 的富 T 部分序g2+反應生成 T-Hg2+-T 結構。AO 與 GO 之間存在著 π-π 共軛作用和在 GO 表面形成 AO/GO 復合物。在這里，GO 作為熒光猝滅劑，熒光信號的降低（圖 2.1 中 a 過程）。在 Hg2+存在的情況下，P2 序序列的 5′端發(fā)生雜交反應，發(fā)卡型結構的 H-G4 序列被打開，形成 聯體結構（圖 2.1 中 b 過程）。當 AO/GO 復合物與形成的 G-四聯由于 AO 與 G-四聯體結構之間存在著一種更強的結合力，AO/GO

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本文編號：2725723