長(zhǎng)久以來(lái),光合作用的高效傳能一直吸引著人們的研究熱情。二維電子光譜技術(shù)的出現(xiàn)極大的促進(jìn)了人們對(duì)其機(jī)理的認(rèn)識(shí)。本論文將全面系統(tǒng)的介紹了二維電子光譜的理論與實(shí)驗(yàn)技術(shù)。在理論方面,我們推導(dǎo)了二維電子光譜的兩大理論架構(gòu),光學(xué)響應(yīng)函數(shù)理論和運(yùn)動(dòng)方程相匹配方法。在實(shí)驗(yàn)方面,我們?cè)敿?xì)介紹了光譜信號(hào)采集和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理。我們將級(jí)聯(lián)運(yùn)動(dòng)方程和運(yùn)動(dòng)方程相匹配方法結(jié)合起來(lái)模擬了二聚體模型的二維電子光譜。當(dāng)激光脈沖足夠短時(shí),驗(yàn)證了兩大理論架構(gòu)的等效性。通過(guò)有限寬激光脈沖的二維電子光譜模擬,我們發(fā)現(xiàn)有限寬激光脈沖會(huì)影響二維電子光譜對(duì)角峰和交叉峰的峰位和形狀,其峰值演化也會(huì)受到影響。通過(guò)雙色二維電子光譜的模擬,我們發(fā)現(xiàn)要想觀測(cè)到量子拍頻信號(hào),激發(fā)光必須同時(shí)激發(fā)相關(guān)的激子態(tài)。隨后,我們用當(dāng)前發(fā)展的方法模擬了光合捕光復(fù)合物II（LHCII）室溫下的二維電子光譜,并計(jì)算了相關(guān)的光激發(fā)布居動(dòng)力學(xué)。我們研究了三種光譜激發(fā)和探測(cè)的情形:（1）只有LHCII的葉綠素b部分被光激發(fā)的情形;（2）只有LHCII的葉綠素a部分被光激發(fā)的情形;（3）整個(gè)LHCII被光激發(fā)的情形。我們確定了LHCII中的能量傳遞路徑和時(shí)間尺度,與實(shí)驗(yàn)取得... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院物理研究所)北京市

【文章頁(yè)數(shù)】：138 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１：二維電子光譜脈沖序列及構(gòu)形??（ａ）二維電乎光譜脈沖序列；（ｂ）非共線ＢＯＸＣＡＲＳ構(gòu)形；（ｃ）部分共線泵浦一探測(cè)??構(gòu)形

可見計(jì)算光譜的核心是求得系統(tǒng)的被光激發(fā)后的約化密度矩陣。??對(duì)于二維電子光譜，是由三束激光脈沖作用系統(tǒng)產(chǎn)生的三階宏觀極化信號(hào)雙??重傅里葉變換的到。如圖２．１所示，二維電子光譜是由ｒｅｐｈａｓｉｎｇ?（ＲＰ）信號(hào)，其方向??是ｈ?＋?知，和ｎ〇ｎ－ｒｅｐｈａｓｉｎｇ?（ＮＲ）信號(hào)，方向是ｈ?ｈ?＋?知構(gòu)成。??其中心、Ａ：２、知分別代表著第一、第二、第三脈沖的方向。從ＲＰ信號(hào)和ＮＲ信號(hào)方向可??以看出，只要調(diào)換第一和第二脈沖的順序就可以得到另一個(gè)信號(hào)。如果將ＲＰ光譜的第??一個(gè)脈沖和第二個(gè)脈沖的時(shí)間間隔定義為ｔ?２?０，則ＮＲ光譜Ｔ＜０。于是二維電子光譜??信號(hào)表不為??Ｉ（＾⑴丁，Ｔ，ｉ〇ｔ＇）?—?Ｉｒｐ，了，＋?Ｉｎｒ?（＾°Ｖ，了，＾（２．５）??其中??／？〇〇?／？〇〇??Ｉｒｐ（ｕｊＴ，Ｔ，ｕｊｔ）?＝?Ｒｅ?／?ｄｒ?／?ｄｔｅ－ｉｕｌＴＴｅｉｕｌｔｔ?ｘ?ｉＰ＾＼ｒ，Ｔ，ｔ）?（２．６）??Ｊ〇?Ｊｏ??１１??

圖２．２：二維電子光譜的雙邊費(fèi)曼圖??有的二維電子光譜信號(hào)都來(lái)自這６條費(fèi)曼路徑，依據(jù)系統(tǒng)不同，每條費(fèi)曼路徑由多種躍??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]光合捕光天線系統(tǒng)的進(jìn)化模式與能量傳遞[J]. 冷軒,王專,翁羽翔.  植物生理學(xué)報(bào). 2016(11)



本文編號(hào)：2954183