【摘要】：固態(tài)單量子輻射體是新興的量子納米光子學(xué)方向的重要基石之一。膠體量子點(diǎn)作為固態(tài)單量子輻射體中的一員,以其較強(qiáng)的寬帶吸收、可調(diào)諧的窄帶發(fā)射、可溶液加工性以及與微納光子結(jié)構(gòu)完美的兼容性而備受關(guān)注。在本論文中,我們采用光譜學(xué)方法研究單顆粒CdSe/CdS核殼結(jié)構(gòu)膠體量子點(diǎn)復(fù)雜而豐富的光吸收和輻射性質(zhì),在納米尺度下利用金屬納米天線效應(yīng)調(diào)控單量子點(diǎn)發(fā)光的閃爍特性和雙激子效率,同時(shí)探究單量子點(diǎn)作為有源近場(chǎng)掃描探針的新型近場(chǎng)成像應(yīng)用。不同于單原子和單分子,在光或電注入激發(fā)下,量子點(diǎn)由于具有較高的電子態(tài)密度,普遍存在多光子吸收、多激子輻射、帶電態(tài)等多載流子狀態(tài)。這部分我們通過(guò)譜學(xué)方法準(zhǔn)確分辨單量子點(diǎn)的帶電特性,測(cè)量中性態(tài)、負(fù)電態(tài)和正電態(tài)的吸收截面和單激子、雙激子量子效率。我們發(fā)現(xiàn)單量子點(diǎn)中三種電性的熒光強(qiáng)度有很大的不同,并確定它們的電荷符號(hào)及其光致發(fā)光衰減動(dòng)力學(xué)信息,隨即我們分別展示它們的光致熒光飽和行為并得到相應(yīng)的吸收截面和單激子、雙激子量子效率。我們發(fā)現(xiàn)單量子點(diǎn)中額外空穴或電子的加入不僅會(huì)改變量子點(diǎn)的發(fā)射特性,且將改變量子點(diǎn)的吸收截面。在納米尺度下利用金屬納米天線效應(yīng)調(diào)控單量子點(diǎn)發(fā)光的研究中,我們通過(guò)調(diào)控納米天線——金納米顆粒的諧振峰位從而匹配量子點(diǎn)輻射譜,高效抑制量子點(diǎn)閃爍行為,大幅提高雙激子量子效率。這里我們利用金納米顆粒產(chǎn)生的納米尺度光場(chǎng)優(yōu)化單量子點(diǎn)的發(fā)光性質(zhì)。首先將球形金納米顆粒通過(guò)激光熔化塑形技術(shù)調(diào)節(jié)諧振峰位,使之與單量子點(diǎn)輻射譜匹配。而后使單量子點(diǎn)與諧振峰位調(diào)節(jié)后金納米顆粒產(chǎn)生的納米尺度光場(chǎng)相互作用,利用脈沖激發(fā)測(cè)量單量子點(diǎn)熒光飽和曲線,觀測(cè)總量子效率變化。漸進(jìn)改變單量子點(diǎn)與納米尺度光場(chǎng)的作用距離,同時(shí)記錄單量子點(diǎn)熒光強(qiáng)度和熒光壽命的變化,實(shí)驗(yàn)上直觀觀測(cè)到量子點(diǎn)閃爍被抑制的過(guò)程。作為有源近場(chǎng)探針,單量子輻射體以其尺寸小且能發(fā)光成為掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微技術(shù)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。目前主要面臨固態(tài)載體的尺寸過(guò)大或單量子輻射體發(fā)光不穩(wěn)的問題。本部分我們將尺寸小于10nm發(fā)光穩(wěn)定的膠體量子點(diǎn)通過(guò)納米操縱方式粘附在錐形光纖探針上,形成有源近場(chǎng)探針。將該探針對(duì)單個(gè)金納米顆粒進(jìn)行基于熒光壽命成像顯微技術(shù)的近場(chǎng)光學(xué)成像,分析成像的分辨率。為了進(jìn)一步驗(yàn)證該探針成像能力,基于納米操縱制備的金納米顆粒二聚體結(jié)構(gòu)被用來(lái)近場(chǎng)光學(xué)成像,并用原子力顯微鏡成像同一片區(qū)域檢驗(yàn)近場(chǎng)光學(xué)成像結(jié)果的可靠性。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O431.2
【圖文】：

2.1 有機(jī)染料單分子W.E.Moerner 和 M.Orrit 分別于 1989 年和 1990 通過(guò)吸收和熒光譜測(cè)量，在實(shí)觀測(cè)到了并五苯（pentacene）單分子嵌入對(duì)三聯(lián)苯（para-terphenyl）晶體形成的單量子輻射體[24,25]。隨后二人合力于 1992 年在液氦溫度下實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到了該單的熒光反聚束效應(yīng)[26]。很長(zhǎng)一段時(shí)間內(nèi)，單分子在大氣常溫環(huán)境條件下面臨著快速淬滅的問題，這給量子光學(xué)的實(shí)驗(yàn)帶來(lái)了巨大的限制[27-29]。隨著嵌入對(duì)三聯(lián)苯（para-terphenyl）晶的三萘嵌二苯單分子（terrylene）在室溫下研究的突破[30,31]，單分子在室溫下發(fā)穩(wěn)的現(xiàn)象得到了巨大的改善。隨后該單分子的熒光反聚束效應(yīng)在室溫下被觀測(cè)]。圖 1.1（a）展示了三萘嵌二苯單分子的常溫實(shí)驗(yàn)的裝置圖和共聚焦熒光掃描，圖 1.1（b）為選取的一個(gè)單分子利用脈沖光激發(fā)測(cè)得二階關(guān)聯(lián)函數(shù)圖。圖中在時(shí)處發(fā)生概率低顯示出單分子熒光的反聚束效應(yīng)[33]。

華 中 科 技 大 學(xué) 博 士 學(xué) 位 論 文 到 再到 的循環(huán)過(guò)程中，其壽命往往只有 10ns 量級(jí)，單分子會(huì)一直處于亮態(tài)。而 到 再到 的過(guò)程，其壽命為亞毫秒級(jí)，這個(gè)過(guò)程為非輻射衰減，將處于暗態(tài)。德國(guó)科學(xué)家 C. Brauchle 首次在低溫下研究了該單分子的熒光閃[35]。發(fā)現(xiàn)熒光閃爍在亮態(tài)和暗態(tài)的弛豫時(shí)間統(tǒng)計(jì)均為指數(shù)衰減形式。

除 NV 色心以外，另一種典型的金剛石色心為鎳氮（NE8）色心[47,48]，這種色心的零聲子線在 802nm 附近。其結(jié)構(gòu)如圖 1.4（a）所示，一個(gè)鎳原子周圍有 4 個(gè)氮原子。與空穴相比，鎳原子受溫度振動(dòng)影響較小，所以熒光光譜展寬很小，如圖 1.4（b）所示，可見展寬僅幾個(gè)納米。圖 1.4（c）的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)曲線說(shuō)明單個(gè)鎳氮（NE8）色心是非常好的單量子輻射體。圖 1.3，金剛石 NV 色心（a）結(jié)構(gòu)示意圖，（b）熒光光譜，（c）二階關(guān)聯(lián)函數(shù)。（a）和（b）選自 ref.[45]，（c）選自 ref.[46]

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本文編號(hào)：2801136