【摘要】：作為典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子材料,鈣鈦礦過渡金屬氧化物及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出許多新奇的物理現(xiàn)象和廣闊的應(yīng)用前景,近年來一直是凝聚態(tài)物理關(guān)注的明星材料。其中,在兩種絕緣鈣鈦礦氧化物L(fēng)a AlO_3(LAO)和SrTiO_3(STO)異質(zhì)結(jié)界面發(fā)現(xiàn)的金屬性二維電子氣,因其具有的二維超導(dǎo)、二維磁性和強(qiáng)自旋軌道耦合等獨(dú)特物理性質(zhì),引起了研究人員的廣泛關(guān)注。本研究組之前的研究工作表明,光照的輔助作用可以顯著提高LAO/STO二維電子氣電輸運(yùn)性質(zhì)受門電壓調(diào)控的幅度,其電阻的變化幅度數(shù)百倍于普通電容效應(yīng)的調(diào)控效果,該現(xiàn)象被稱為“光電協(xié)同場效應(yīng)”。結(jié)合原位表征實(shí)驗(yàn)結(jié)果,他們初步認(rèn)為這種特殊的光電協(xié)同場效應(yīng)可能源于由氧空位電遷移引起的STO表面晶格膨脹以及晶格極化過程,然而對于其內(nèi)部物理機(jī)制的微觀細(xì)節(jié)以及動力學(xué)過程仍然缺乏較為清晰的認(rèn)識。比如光電協(xié)同作用究竟如何影響界面載流子輸運(yùn)性質(zhì)及其與溫度的依賴關(guān)系,場效應(yīng)調(diào)控/弛豫過程中電子、離子和晶格是否具有不同動力學(xué)行為等等,這些問題對于以此為基礎(chǔ)的新原理器件設(shè)計至關(guān)重要,值得我們進(jìn)一步深入地研究。因此,本論文在之前的工作基礎(chǔ)上,以金屬導(dǎo)電性LAO/STO二維電子氣為研究對象,系統(tǒng)地研究了不同溫度下光電協(xié)同場效應(yīng)的變化規(guī)律和內(nèi)在物理機(jī)制,原位表征和分析了場效應(yīng)弛豫過程中界面晶格結(jié)構(gòu)和瞬態(tài)光電響應(yīng)的動態(tài)變化過程,發(fā)現(xiàn)并解釋了場效應(yīng)調(diào)控實(shí)驗(yàn)中獨(dú)特的“鍛煉現(xiàn)象”和“衰減行為”。論文主要的研究成果分為以下三個部分:1、本文選取了電輸運(yùn)性質(zhì)對單獨(dú)光照作用并不敏感的金屬導(dǎo)電性二維電子氣作為研究對象,發(fā)現(xiàn)在光照和門電壓的協(xié)同作用下,該二維電子氣的輸運(yùn)性質(zhì)發(fā)生了巨大的變化。室溫下-100 V門電壓和10 mW光照聯(lián)合作用10分鐘后,其電阻增大達(dá)10倍以上,遠(yuǎn)高于普通電容效應(yīng)所導(dǎo)致的調(diào)控幅度。通過變溫實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),此體系的光電協(xié)同場效應(yīng)表現(xiàn)出強(qiáng)烈的溫度依賴性:在室溫和低溫下調(diào)控能力非常強(qiáng),而在中間溫度區(qū)間則較弱。樣品面電阻和霍爾電阻在調(diào)控過程中原位監(jiān)測的結(jié)果證明電輸運(yùn)性質(zhì)的變化主要源于界面載流子濃度的增加或減少,而載流子遷移率基本保持不變。通過比較不同初始載流子濃度樣品的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,作者發(fā)現(xiàn)僅在部分載流子濃度處于臨界值以下的樣品中存在顯著的光電協(xié)同場效應(yīng),該臨界載流子濃度即對應(yīng)于STO界面極化對二維界面的額外調(diào)控能力;2、利用原位瞬態(tài)光伏\光電導(dǎo)技術(shù),結(jié)合電輸運(yùn)性質(zhì)、X射線衍射以及拉曼光譜等實(shí)驗(yàn)結(jié)果,我們對LAO/STO界面光電協(xié)同場效應(yīng)弛豫過程中晶格結(jié)構(gòu)、電極化和缺陷分布隨時間的變化規(guī)律進(jìn)行了深入研究。研究發(fā)現(xiàn)光電協(xié)同調(diào)控后的LAO/STO界面弛豫過程可分為兩個階段:第一階段,由于界面極化的存在而顯著增大的瞬態(tài)光伏信號在較短的數(shù)百秒時間內(nèi)迅速恢復(fù)至初始狀態(tài),此時STO晶格膨脹以及相應(yīng)的晶格極化迅速消失,同時二維電子氣電阻態(tài)也迅速恢復(fù)了整個變化幅度的95%以上,非常接近初始電阻狀態(tài);第二階段,通過分析瞬態(tài)光電導(dǎo)信號中給出的界面缺陷(主要是氧空位)信息以及界面層晶格常數(shù)隨時間的微弱變化,我們認(rèn)為在晶格極化完全消失后的長時間內(nèi)(可達(dá)數(shù)千秒甚至上萬秒),被光電協(xié)同作用驅(qū)離界面的氧空位將緩慢向界面處擴(kuò)散恢復(fù),最終弛豫回原始狀態(tài)。以上結(jié)果充分表明,在同時撤去光場和電場作用后,LAO/STO界面晶格極化的弛豫過程與氧空位分布狀態(tài)的恢復(fù)過程并不同步,即二維界面的載流子和陰離子缺陷具有完全不同的動力學(xué)行為,這對于基于光電協(xié)同場效應(yīng)的新原理器件設(shè)計和性能優(yōu)化具有啟示性意義。3、本文發(fā)現(xiàn)了光電協(xié)同場效應(yīng)實(shí)驗(yàn)中兩種獨(dú)特的物理現(xiàn)象,并給予了定性解釋。首先,在室溫下的光電協(xié)同場效應(yīng)調(diào)控幅度隨測試次數(shù)的增加而逐次變強(qiáng),表現(xiàn)出顯著的“鍛煉”現(xiàn)象(如5次循環(huán)測試后,相同的光場和電場導(dǎo)致的電阻變化增長了8.3倍)�；诜烹妼�(shí)驗(yàn)測量結(jié)果,并結(jié)合上節(jié)中弛豫動力學(xué)的理解,我們提出了以下物理圖像:氧空位分布的緩慢弛豫過程使得參與電遷移的氧空位數(shù)量會隨著循環(huán)測試次數(shù)而不斷增加,導(dǎo)致界面極化強(qiáng)度逐次增強(qiáng),進(jìn)而導(dǎo)致了實(shí)驗(yàn)中觀察到的“鍛煉”現(xiàn)象。此外,研究還發(fā)現(xiàn),低溫下LAO/STO界面二維電子氣的傳統(tǒng)場效應(yīng)(即無光照輔助)存在著隨施加時間持續(xù)衰減的過程,而在光場和電場聯(lián)合作用時,這種衰減行為將消失。這種低溫下特殊的衰減行為是源于二維電子氣勢阱與界面附近雜質(zhì)態(tài)的電荷交換過程。而在光照輔助下,界面晶格極化產(chǎn)生的極化場部分抵消了外電場對異質(zhì)結(jié)能帶的傾斜作用,從而抑制了界面附近可能發(fā)生的電荷交換過程,場效應(yīng)的衰減行為也隨之消失。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O469
【圖文】：

圖 1-1 立方鈣鈦礦氧化物(ABO3)單胞結(jié)構(gòu)示意圖地挖掘發(fā)現(xiàn)。另外，實(shí)際情況下的鈣鈦礦氧化物一般都想的立方結(jié)構(gòu)。造成晶格畸變的原因主要有： Jahn—T子相互作用）引起 B06八面體畸變，以及 A 位和 B 位結(jié)構(gòu)畸變，鈣鈦礦氧化物會形成豐富的變體結(jié)構(gòu)，比如0]或[111]轉(zhuǎn)動，分別可以形成四方、正交或菱形的對稱結(jié)自由能的目的。/STO 界面二維電子氣的發(fā)現(xiàn)研究對象 STO 和 LAO 是鈣鈦礦氧化物家族的明星材料單立方鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，并在常態(tài)下具有良好的絕緣性，研究長其它鈣鈦礦氧化物材料的基底材料。STO 在室溫下呈現(xiàn)出較為理想的立方結(jié)構(gòu)（空間群 Pm3

STO 異質(zhì)結(jié) (a) (LaO)+/(TiO2)0型界面樣品生長的 RHEED 振蕩曲線和(c)(AlO2)-/(SrO)0型界面樣品生長的 RHEED 振蕩曲線和(d)界面晶格結(jié)的氧化物研究中，LAO 和 STO 兩種材料主要是在外延制備時，作為基底材料而出現(xiàn)。直到 2004 年，美國貝爾實(shí)驗(yàn)室的等人首先在 LAO/STO 異質(zhì)結(jié)的界面處發(fā)現(xiàn)了具有高遷移率于 LAO 和 STO 的單晶塊材本身都是絕緣體材料，因此，

1-4 低溫下，n 型 ((LaO)+/(TiO2)0) LAO/STO 界面電阻隨磁場變化出現(xiàn)的震[1]結(jié)構(gòu)體系中，人們也先后發(fā)現(xiàn)了類似的界面二維電子氣行為O3/STO[16]，DyScO3/STO[17]，GdTiO3/ STO[18]，PrAlO3/STO[19]，N[20]和 NdAlO3/STO[21]等等。LAO/STO 二維電子氣起源機(jī)制及其物理特性 LAO/STO 二維電子氣起源機(jī)制從 LAO/STO 界面二維電子氣被發(fā)現(xiàn)后，研究人員就對其起源機(jī)制研究，先后提出了幾種物理模型，它們各自都能解釋實(shí)驗(yàn)中觀測到綜合而言，目前被主流所認(rèn)可的機(jī)制主要包括三種，它們分別是：難模型以及由此而來的電子重構(gòu)，[1, 22-25]（2）界面氧空位模型[

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本文編號：2759306