【摘要】：高次諧波光譜學(xué)是在超快時(shí)間尺度中探測原子分子結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)的有力工具。目前對(duì)高次諧波光譜學(xué)的研究主要集中在線性對(duì)稱分子,其只釋放奇次諧波。對(duì)于線性不對(duì)稱分子,由于對(duì)稱破缺,奇次諧波和偶次諧波都會(huì)釋放。其展示出不同的光譜特性及攜帶不同靶的信息。已有研究表明,奇偶諧波與分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)有關(guān),受到分子內(nèi)部不同干涉效應(yīng)的影響,具有不同的時(shí)頻特性。本文擬深入研究奇偶諧波在高次諧波光譜學(xué)中的應(yīng)用。首先,本文從理論上研究了不對(duì)稱分子在強(qiáng)激光場中高次諧波的時(shí)間分辨動(dòng)力學(xué)。高次諧波產(chǎn)生的時(shí)頻分布是在小波變換的幫助下通過求解含時(shí)薛定諤方程得到的。以前的研究表明,對(duì)稱分子的諧波譜上顯示出顯著的兩中心干涉最小,但不對(duì)稱分子的奇偶諧波譜上沒有展示出這個(gè)顯著的兩中心干涉最小。有趣的是,在只考慮短軌道貢獻(xiàn)的情況下,在高次諧波的時(shí)頻分布上可以觀察到一個(gè)明顯凹槽,這意味著在特殊的時(shí)頻區(qū)域諧波釋放被強(qiáng)烈的抑制。這個(gè)凹槽的位置對(duì)分子參數(shù)和分子取向都敏感。對(duì)這個(gè)凹槽起源的分析揭示了奇偶諧波信號(hào)的不同時(shí)頻特性,這里分子內(nèi)干涉和固有偶極子效應(yīng)的相互作用起著重要的作用。另外,奇偶諧波相對(duì)產(chǎn)量(偶奇率)也顯著受干涉效應(yīng)的影響。此部分的發(fā)現(xiàn)對(duì)高次諧波光譜學(xué)的實(shí)驗(yàn)研究有重要的意義。其次,由于諧波輻射的很多特性和取向度有關(guān),該參數(shù)在不對(duì)稱分子高次諧波光譜實(shí)驗(yàn)中具有重要意義。然而,實(shí)驗(yàn)中獲得的取向度是難以評(píng)估的,特別是涉及三維取向時(shí)。本文從數(shù)值和解析的角度證明了不對(duì)稱分子奇偶高次諧波的產(chǎn)生對(duì)取向度和分子結(jié)構(gòu)都很敏感。這就意味著偶奇率不僅與取向度有關(guān),還與分子結(jié)構(gòu)有關(guān),因?yàn)槟壳皩?shí)驗(yàn)上利用偶奇率標(biāo)定不對(duì)稱分子取向度的方案中,沒有考慮分子結(jié)構(gòu),基于上述觀察,在考慮分子結(jié)構(gòu)的影響下,我們提出了通過奇偶高次諧波標(biāo)定取向度的方案,其避免了直接求解轉(zhuǎn)動(dòng)方程。這個(gè)方案也可推廣到三維取向的陀螺分子,例如,具有高分辨率的極性或非極性平面H32+分子。最后,進(jìn)一步把奇偶高次諧波光譜學(xué)的理論研究推廣到振動(dòng)的不對(duì)稱系統(tǒng)中。通過求解非玻恩-奧本海默含時(shí)薛定諤方程,研究了不對(duì)稱分子HeH+在強(qiáng)激光場中電子與核耦合的動(dòng)力學(xué)。在小的取向角,不對(duì)稱分子趨于向比平衡核間距更大的方向伸展,而在大的取向角,不對(duì)稱分子呆在平衡位置附近,并且從系統(tǒng)中可觀察到強(qiáng)的偶次諧波,經(jīng)過分析發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)的固有偶極子在核波包的振動(dòng)動(dòng)力學(xué)中有重要作用,核的運(yùn)動(dòng)和分子的結(jié)構(gòu)可從奇偶諧波譜和極化上讀出。這些結(jié)果對(duì)不對(duì)稱系統(tǒng)的強(qiáng)場電離也有重要應(yīng)用。這部分的主要結(jié)果是在單電子近似及完全取向情況下得到的。為了檢驗(yàn)這些結(jié)果,本文還模擬了兩電子模型的振動(dòng)系統(tǒng)HeH+的動(dòng)力學(xué),以及在本章中還考慮了不對(duì)稱系統(tǒng)的不完全取向的情況。振動(dòng)系統(tǒng)HeH+的高次諧波產(chǎn)生呈現(xiàn)出一些復(fù)雜的現(xiàn)象,為了理解這些現(xiàn)象,作為比較,我們還研究了振動(dòng)系統(tǒng)H2的高次諧波產(chǎn)生。
【學(xué)位授予單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O562.3
【圖文】：

ｒ）邋＝邋Ｆ０（ｘ）＋ｘ￡（0邐（１．２）逡逑這里Ｖ（）Ｗ邋＝邋－Ｚ＜／ｘ且是有效電荷。由于受激光場的影響，圖１．邋１展示了不同逡逑的電離方案。水平黑線表示原子基態(tài)，當(dāng)外電場被忽略時(shí)（黑色的虛線），多光子逡逑電離占主導(dǎo)地位。隨著激光強(qiáng)度的增加，庫倫勢(shì)壘被壓的越來越低，以致于隧穿逡逑電離發(fā)生（這里通過紅色實(shí)線表示），這個(gè)隧穿電離效應(yīng)是一個(gè)量子現(xiàn)象（波函數(shù)隧逡逑穿到連續(xù)態(tài)），其依賴于勢(shì)壘的高度和寬度以及勢(shì)壘降低的那段時(shí)間。當(dāng)足夠強(qiáng)的逡逑１逡逑

邐ｑ邋ｇ）逡逑根據(jù)公式（１．８），我們可以計(jì)算得到對(duì)應(yīng)不同隧穿電離時(shí)刻（ｆ，）的電子軌道，逡逑如圖１．２所示，激光場驅(qū)動(dòng)電離后的電子震蕩（黑色虛線）。這里采用的激光波長逡逑３逡逑

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