【摘要】：KDP(KH2PO4)/DKDP(K(DxH1-x)2PO4)晶體是性能優(yōu)越的非線性光學(xué)晶體材料與電光晶體材料,其具有低的半波電壓、較大的線性電光系數(shù)、寬的透光波段和能生長(zhǎng)出大尺寸單晶等優(yōu)點(diǎn),是目前唯一應(yīng)用于慣性約束核聚變(Inertial Confinement Fusion,簡(jiǎn)稱ICF)中非線性光學(xué)晶體材料。但是DKDP晶體元件損傷問(wèn)題嚴(yán)重制約了激光的輸出及元件的使用壽命,成為制約慣性約束核聚變發(fā)展和應(yīng)用的瓶頸。與DKDP晶體相比,ADP(NH4H2PO4)晶體具有更大的有效非線性系數(shù)和短波長(zhǎng)下更高的激光誘導(dǎo)損傷閾值,同時(shí)可以獲得大尺寸的ADP單晶晶體。此外,ADP晶體可以實(shí)現(xiàn)室溫下的非臨界相位匹配四倍頻輸出,這也是一種潛在的打靶技術(shù)路線。因此,ADP晶體在在短波長(zhǎng)高功率激光系統(tǒng)中具有非常大的應(yīng)用潛力。通常情況下,ADP晶體采用Z向籽晶快速生長(zhǎng)方式,而非臨界相位匹配的四倍頻實(shí)驗(yàn)所采用的是I類(90°,45°)切割,因此采用Z片籽晶生長(zhǎng)易存在[100]或[001]方向尺寸不夠的問(wèn)題。因此,采用四倍頻方向晶體作為生長(zhǎng)籽晶進(jìn)行定向生長(zhǎng)可以有效解決這一問(wèn)題,保證晶體在所需的四倍頻方向上最大程度的生長(zhǎng),從而保證有足夠的尺寸。本文從不同籽晶方向(D)ADP晶體的快速生長(zhǎng)入手,系統(tǒng)研究了籽晶方向、雜質(zhì)離子對(duì)ADP晶體生長(zhǎng)機(jī)制的影響。多光子非線性吸收過(guò)程是誘導(dǎo)DKDP/ADP晶體損傷的一個(gè)重要機(jī)制,該過(guò)程多是由缺陷的間隙能態(tài)所輔助。激光輻照下晶體體內(nèi)會(huì)出現(xiàn)調(diào)制電場(chǎng),導(dǎo)致高階非線性效應(yīng)如非線性吸收及非線性折射現(xiàn)象的出現(xiàn)。非線性吸收會(huì)降低晶體穩(wěn)定性,引起晶體的損傷;晶體在強(qiáng)激光的作用下出現(xiàn)“自聚焦”效應(yīng),會(huì)引起晶體局部光場(chǎng)增強(qiáng),導(dǎo)致晶體內(nèi)部損傷,其晶體的非線性折射存在密切的聯(lián)系。因此,研究晶體在短波長(zhǎng)激光輻照下的非線性效應(yīng)以及晶體損傷能夠?yàn)榻沂揪w的損傷機(jī)制提供重要的參考。本文系統(tǒng)研究了短波長(zhǎng)條件下(D)ADP晶體的非線性性質(zhì),對(duì)比分析研究了 355nm波長(zhǎng)激光輻照下ADP及DKDP晶體的缺陷誘導(dǎo)損傷行為及機(jī)制,為ADP及DKDP晶體的實(shí)際應(yīng)用提供一定依據(jù)。本論文的主要內(nèi)容如下:1.采用點(diǎn)籽晶快速生長(zhǎng)法生長(zhǎng)了一系列的小口徑Z向籽晶及(90°,45°)籽晶ADP晶體,實(shí)現(xiàn)了控制Z向和定向ADP晶體生長(zhǎng)差異實(shí)驗(yàn)可控;開(kāi)展了不同條件(如原料、溫度區(qū)間及生長(zhǎng)速度等)下中口徑Z向及定向籽晶生長(zhǎng)ADP晶體的生長(zhǎng)研究。大口徑ADP晶體的生長(zhǎng)實(shí)驗(yàn)表明需要對(duì)溶液過(guò)飽和度更加嚴(yán)格精細(xì)的控制。2.利用離線AFM研究了過(guò)飽和度對(duì)Z向籽晶、定向籽晶和摻雜Cr3+定向籽晶生長(zhǎng)ADP晶體(100)面的微觀生長(zhǎng)形貌的影響。三種生長(zhǎng)條件下ADP晶體(100)面的生長(zhǎng)機(jī)制隨過(guò)飽和度變化趨勢(shì)相同;ADP晶體(100)面上的二維核生長(zhǎng)均具有各項(xiàng)異性,且[010]方向的推移速率大于[001]方向的推移速率。σ*及σd表明定向生長(zhǎng)ADP晶體的柱面生長(zhǎng)速率小于Z向生長(zhǎng)ADP晶體的柱面生長(zhǎng)速率。摻雜Cr3+定向生長(zhǎng)ADP晶體(100)面上存在由Cr3+“釘扎”作用導(dǎo)致的空洞缺陷,影響晶體的生長(zhǎng)及質(zhì)量。3.利用Z掃描方法研究了激光脈寬、波長(zhǎng)、晶體切向及晶體厚度對(duì)ADP晶體非線性性質(zhì)的影響,研究了 355nm波長(zhǎng)下晶體厚度對(duì)KDP晶體非線性性質(zhì)的影響,揭示了氘含量對(duì)DADP晶體非線性性質(zhì)的影響,同時(shí)分析了ADP晶體激光損傷閾值與非線性效應(yīng)之間的關(guān)系,為揭示晶體的損傷過(guò)程以及晶體在工程中的實(shí)際應(yīng)用提供重要參考。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)ADP/KDP/DKDP晶體均表現(xiàn)為反飽和吸收和自聚焦效應(yīng)。皮秒激光輻照下z0L時(shí),355nm和266nm激光輻照下ADP晶體的非線性吸收系數(shù)β、非線性折射率n2及三階極化率XI(3)具有各向異性,兩種波長(zhǎng)非線性臨界光功率密度I0*隨著波長(zhǎng)的減小而減小;光子能量從3.49eV增加至4.66eV后,ADP晶體的三階非線性效應(yīng)急劇增強(qiáng)。皮秒激光輻照下Z0L時(shí),DADP晶體的β隨著D含量的增加而增加,因?yàn)镈ADP晶體的光學(xué)帶隙隨氘含量增加逐漸減小,導(dǎo)致其雙光子吸收系數(shù)逐漸增大;當(dāng)I0*≤I0I0**時(shí),ADP晶體的非線性吸收效應(yīng)處于可測(cè)區(qū)間且在該范圍內(nèi)非線性吸收系數(shù)隨著光功率密度的增加而非線性增加;DADP晶體的非線性折射率隨著氘含量的增加而增加,自聚焦距離則隨著氘含量的增加而減小。皮秒激光輻照下Z0L時(shí),非線性參數(shù)大小排序均為:四倍頻片X片Z片,Z向及定向ADP晶體厚樣品LIDT大小排序?yàn)?ZX[110],與其非線性參數(shù)的大小排序完全相反,因此可知較弱的β、n2和XI(3)對(duì)應(yīng)較大的LIDT且非線性和LIDT均具有各向異性。納秒激光輻照下Z0L時(shí),ADP晶體依然存在三階非線性吸收效應(yīng)。4.開(kāi)展了 355nm激光輻照下DKDP晶體及ADP晶體的初始損傷特性、損傷增長(zhǎng)特性等損傷行為的對(duì)比研究,對(duì)比研究了 DKDP和ADP晶體材料損傷特性、后處理?yè)p傷特性及缺陷和物化性質(zhì)對(duì)損傷特性的影響,從而為揭示DKDP晶體及ADP晶體缺陷誘導(dǎo)損傷機(jī)制提供參考。DKDP晶體的體損傷密度與激光輻照通量呈指數(shù)增長(zhǎng)關(guān)系,預(yù)處理后相同通量下DKDP晶體的損傷密度明顯下降,且激光預(yù)處理能量的增加能夠使相同通量下?lián)p傷密度不斷下降。若按損傷閾值區(qū)分,低損傷閾值DKDP晶體樣品中均存在低、中和高損傷閾值缺陷,而中、高損傷閾值及預(yù)處理后DKDP晶體中則只存在中和高損傷閾值缺陷。DKDP晶體中低損傷閾值缺陷所誘導(dǎo)的損傷點(diǎn)尺寸均較小,而中損傷閾值缺陷和高損傷閾值缺陷損傷點(diǎn)尺寸較大,多呈中心空洞周圍放射延伸多向裂紋的形貌特征,且裂紋的方向具有一致性。紫外吸收光譜表明:誘導(dǎo)深紫外(小于230nm)吸收的缺陷是影響晶體損傷閾值的關(guān)鍵因素,隨著激光預(yù)處理最大能量的提升,晶體中誘導(dǎo)深紫外(小于230nm)吸收的缺陷在激光預(yù)處理過(guò)程中出現(xiàn)了有效的良性改性或者減少。熒光光譜測(cè)試表明:氧空位和623nm峰所代表的缺陷類型與損傷閾值有確切的相關(guān)性:雜質(zhì)Ce、Sr、Ba、Fe3+,氫空位/氘空位,596nm峰和720nm峰所代表的缺陷類型與損傷可能相關(guān)。正電子湮沒(méi)譜測(cè)試表明激光預(yù)處理技術(shù)能夠?qū)⒋蟪叨鹊目瘴粓F(tuán)簇缺陷分解成較小尺度的空位團(tuán)簇缺陷。在線散射測(cè)試表明,低損傷閾值晶體體內(nèi)存在兩種類型初始散射缺陷:一種是大尺度毫米級(jí)的包藏類缺陷;另一種是微米級(jí)的點(diǎn)狀散射缺陷。大尺度包藏類缺陷與激光誘導(dǎo)初始損傷關(guān)聯(lián)度為100%,點(diǎn)狀散射缺陷與激光誘導(dǎo)初始損傷關(guān)聯(lián)度為0%。中損傷閾值晶體、高損傷閾值晶體及激光預(yù)處理后的晶體中只有一種正交短管狀散射缺陷,其損傷閾值均在8J/cm2附近,為工程應(yīng)用中重點(diǎn)控制的缺陷類型之一。損傷增長(zhǎng)測(cè)試表明,ADP晶體中按損傷閾值區(qū)分存在三類缺陷:低損傷閾值缺陷(1-5J/cm2)、中損傷閾值缺陷(6-12J/cm2)和高損傷閾值缺陷(14J/cm2)。ADP晶體低損傷閾值缺陷誘導(dǎo)的損傷點(diǎn)形貌多見(jiàn)點(diǎn)狀和中心空洞周圍延伸沖擊波狀界面,中和高損傷閾值缺陷誘導(dǎo)的損傷點(diǎn)形貌多為中心空洞周圍延伸沖擊波狀界面。紫外吸收光譜測(cè)試表明,ADP晶體的整體紫外吸收率越高,其激光損傷閾值越低,激光與處理能夠有效改性或者減少快長(zhǎng)ADP晶體柱面生長(zhǎng)區(qū)域的紫外吸收類缺陷;正電子湮沒(méi)譜表明,晶體中單空位等點(diǎn)缺陷和空位團(tuán)簇等微觀缺陷的數(shù)量及密度越小,激光損傷閾值越高;在線散射測(cè)試表明,傳統(tǒng)法、定向籽晶及Z向籽晶生長(zhǎng)ADP晶體中均只有一類細(xì)微短管狀散射缺陷,該類散射缺陷在傳統(tǒng)法生長(zhǎng)ADP晶體中僅有10%概率成為最低閾值損傷前驅(qū)體,而在快速生長(zhǎng)法生長(zhǎng)ADP晶體中卻不是最低閾值損傷前驅(qū)體。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O734
【圖文】：

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、），亦屬－ｈｗ點(diǎn)群和成－／＾空間群，其晶胞參數(shù)ａ和ｂ隨著氘含量逡逑增加而增大，而ｃ隨著氘含量增加而減小［１３１。（Ｄ）ＫＤＰ和＠）ＡＤＰ晶體的自然外逡逑形均為四方柱與四方雙錐的聚集體［１４］，如圖１．１所示。逡逑Ｃ逡逑Ｉ逡逑（Ｏｉｌ）逡逑ｉ邐？邐丨邐＼逡逑＞邐？！■—？？…－—：逡逑１邐ｒ邐１邐：邐１逡逑ａ邐：，逡逑？邐＾Ｑ）：——？＇逡逑１邋（０１０）＼逡逑ｉ．邐－邋■邋＿逡逑＾邋（Ｏｉｌ）逡逑圖１．１邋（Ｄ）ＫＤＰ和（Ｄ）ＡＤＰ晶體的自然外形逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｎａｔｕｒａｌ邋ｓｈａｐｅ邋ｏｆ邋（Ｄ）ＫＤＰ邋ａｎｄ邋（Ｄ）ＡＤＰ邋ｃｒｙｓｔａｌｓ逡逑２０世紀(jì)３０年代Ｗｅｓｔ等人［１５］使用Ｘ射線和中子衍射技術(shù)獲得了邋ＫＤＰ晶體的逡逑晶胞結(jié)構(gòu)組成，他們發(fā)現(xiàn)ＫＤＰ晶體是一種以離子鍵為主并混合共價(jià)鍵和氫鍵的逡逑多鍵型晶體，如圖１．２（ａ）所示，其結(jié)構(gòu)由分別沿ｃ軸移開(kāi)0／２的兩套相互穿插分逡逑布的Ｐ０４四面體體心格子和兩套相互穿插的Ｋ＋體心格子組成，Ｐ０４基團(tuán)由Ｐ原逡逑子與０原子形成共價(jià)鍵而組成，每個(gè)Ｐ０４四面體與相鄰的四個(gè)Ｐ０４四面體通過(guò)逡逑與ｃ軸垂直的０－－Ｈ－－０鍵結(jié)合，因此ＫＤＰ晶體可看作是由Ｐ０４四面體構(gòu)成的三逡逑維骨架型氫鍵體系，其中穿插著Ｋ原子，且Ｐ０４四面體之間由氫鍵連接。同樣逡逑的

本文編號(hào)：2727161