【摘要】：單層過渡金屬硫化物是繼石墨烯之后發(fā)現(xiàn)的又一類二維原子晶體,典型代表就是二硫化鉬(MoS_2),成為半導體物理及相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點。單層二硫化鉬由一層鉬原子嵌入兩層硫原子所形成的一個六角形的二維晶體結(jié)構(gòu)。與多層結(jié)構(gòu)和體材料的MoS_2不同,單層MoS_2是一種反演對稱破缺的直接帶隙半導體,導帶底和價帶頂都處于六角形Brillouin區(qū)的K點和K'點兩個不等價位置,有K谷和K'谷兩個自由度。單層MoS_2具有奇特的光學性質(zhì)和激子性質(zhì),并且二者密切相關(guān)。光學性質(zhì)主要就是光激發(fā)產(chǎn)生谷極化:電子自旋和谷相互鎖定,使K谷和K'谷分別對左旋和右旋的圓偏振光產(chǎn)生很強的光吸收,這就是谷極化(即光學選擇定則)。激子是在光激發(fā)中產(chǎn)生的,單層材料中的激子有很大的束縛能,在0.5至1eV之間,一般說來比半導體量子阱的激子束縛能大兩個數(shù)量級。單層MoS_2極薄(只有約3?),具有復雜的電子一空穴相互作用和非局域介電屏蔽,在長程情形,有效相互作用與庫侖作用相似,屏蔽源自周圍介質(zhì);而在短程情形,屏蔽主要由二維材料決定,有效勢靠近零點時呈對數(shù)形式發(fā)散;結(jié)果就是電子和空穴因很強的庫侖力形成束縛能很大的激子(exciton),影響光電子設(shè)備的光學運輸和電子遷移性質(zhì)。實驗測量的光吸收譜和熒光譜中有明顯的激子峰和荷電激子(trion)峰標志,這些光譜實際上是由帶間躍遷過程中激子的吸收與復合決定的。本文的主要研究工作包括:(一)使用平面波展開方法求解二維激子的Wannier方程。利用平面波構(gòu)成的基函數(shù)組的正交完備性,將實空間的Wannier方程變換成動量空間的(實對稱矩陣)線性代數(shù)久期方程,然后使用對角化技術(shù)(QR算法)進行數(shù)值求解,從而獲得激子的基態(tài)和一系列激發(fā)態(tài),包括能級和相應的波函數(shù),并進一步計算出激子束縛能。在文中將這種方法稱為二維數(shù)值方法。這種方法計算出的單層MoS_2的激子基態(tài)(n = 1,m = 0)束縛能是0.530 eV,第一激發(fā)態(tài)(n = 2,m = ±1)是二重簡并,束縛能為0.292 eV,第二激發(fā)態(tài)(n = 2,m = 0)的束縛能是0.234 eV。(二)鑒于平面波展開法的計算效率低,我們將二維Wannier方程簡化為一維徑向方程之后,使用四階Runge-Kutta方法數(shù)值求解。利用如上所提的二維晶體中電子-空穴相互作用(漸近表達式)和介電屏蔽特性,獲得激子態(tài)的邊界條件,可巧妙地將本征值問題的二維數(shù)值求解轉(zhuǎn)化為一維數(shù)值求解,使激子能級和波函數(shù)以及激子束縛能的計算快速準確。在文中將這種方法稱為一維數(shù)值方法。利用一維數(shù)值方法計算出的單層MoS_2的激子基態(tài)束縛能為0.555 eV,第一和第二激發(fā)態(tài)的束縛能分別為0.318 eV和0.258 eV。(三)基于以上數(shù)值計算的結(jié)果,并分析了二維類氫原子的波函數(shù)形式,我們進一步構(gòu)建了二維激子基態(tài)以及第一和第二激發(fā)態(tài)的解析波函數(shù)。然后利用變分法得到的激子能量和波函數(shù)與一維數(shù)值方法的結(jié)果對比,很好地相符,從而確證了激子解析波函數(shù)的準確性。解析波函數(shù)使對激子的相關(guān)計算(如計算激子束縛能,激子-聲子散射和激子弛豫等)變得簡單方便。(四)研究了二維激子在外電場下的Stark效應。此情形激子的有效哈密頓量依賴角度(電場方向),所以不能像零電場情形那樣將二維激子方程簡化為一維徑向方程,但我們?nèi)匀豢梢允褂闷矫娌ㄕ归_方法,將激子方程變換成關(guān)于復數(shù)厄密矩陣的本征方程,然后使用對角化方法進行數(shù)值求解。計算所得的激子基態(tài)能級紅移,這是一個二級Stark效應,能量的移動與場強F成平方關(guān)系,激子極化率∈1= 5.6 × 10-18 eV(m/V)~2,并且在電場強度f = 20 V/μm,基態(tài)的能移僅僅是1個毫電子伏特,與他人的結(jié)果相符;2p態(tài)和2s態(tài)也發(fā)生紅移,但其極化率比基態(tài)的大(∈2p1= 9.2 × 10-17 eV(m/V)~2,∈~(2p~2) = 2.9 × 10-17 eV(m/V)~2,∈~(2s) = 5.0 × 10-17 eV(m/V)~2)。
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O47
【圖文】：

1.1 二硫化鉬的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)半導體材料起源于 18 世紀 30 年代，但是真正在實際中應用的時間是在 19世紀 50 年代——晶體管的發(fā)明以及集成電路的研制成功。在當今社會，半導體同人們的生活和工作密切相聯(lián)。半導體聽起來有點生硬，甚至有的人不知道半導體是什么；不過人們每天使用的手機、電腦等電子產(chǎn)品里都有半導體元件，顯然它的重要性不可言喻。目前，最常用的半導體材料是硅和鍺，但是隨著石墨烯的成功制備，二維層狀納米材料就吸引了國際上眾多研究人員的廣泛關(guān)注[1],[2]。這類單層材料具有 以下的厚度，展現(xiàn)出優(yōu)異的物理性質(zhì)以及在光電器件方面的應用前景廣闊（比硅和鍺具有一些更好的電學和光學特性），在未來有潛能替代硅和鍺在半導體材料中的地位。二維層狀納米材料的研究不僅僅只限于石墨烯和它的衍生化合物，還可以延伸至其它的層狀材料，例如單層過渡金屬硫化物——二硫化鉬（MoS2）。單層 MoS2是繼石墨烯之后發(fā)現(xiàn)的又一類二維原子晶體，它由一層鉬原子嵌入兩層硫原子所形成的一個六角形的二維晶體結(jié)構(gòu)（其層內(nèi)通過共價鍵鍵合）[3],[4]，如圖 1.1 中的（a）。MoS2體材料由若干層單層 MoS2組成，層間距約為 ，層間存在存在弱的范德瓦耳斯力，如圖 1（b），與石墨烯類似，因而極易發(fā)生滑移，從而使MoS2有較低的摩擦系數(shù)而被廣泛應用于固體潤滑領(lǐng)域[5],[6]。

1.1 二硫化鉬的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)半導體材料起源于 18 世紀 30 年代，但是真正在實際中應用的時間是在 19世紀 50 年代——晶體管的發(fā)明以及集成電路的研制成功。在當今社會，半導體同人們的生活和工作密切相聯(lián)。半導體聽起來有點生硬，甚至有的人不知道半導體是什么；不過人們每天使用的手機、電腦等電子產(chǎn)品里都有半導體元件，顯然它的重要性不可言喻。目前，最常用的半導體材料是硅和鍺，但是隨著石墨烯的成功制備，二維層狀納米材料就吸引了國際上眾多研究人員的廣泛關(guān)注[1],[2]。這類單層材料具有 以下的厚度，展現(xiàn)出優(yōu)異的物理性質(zhì)以及在光電器件方面的應用前景廣闊（比硅和鍺具有一些更好的電學和光學特性），在未來有潛能替代硅和鍺在半導體材料中的地位。二維層狀納米材料的研究不僅僅只限于石墨烯和它的衍生化合物，還可以延伸至其它的層狀材料，例如單層過渡金屬硫化物——二硫化鉬（MoS2）。單層 MoS2是繼石墨烯之后發(fā)現(xiàn)的又一類二維原子晶體，它由一層鉬原子嵌入兩層硫原子所形成的一個六角形的二維晶體結(jié)構(gòu)（其層內(nèi)通過共價鍵鍵合）[3],[4]，如圖 1.1 中的（a）。MoS2體材料由若干層單層 MoS2組成，層間距約為 ，層間存在存在弱的范德瓦耳斯力，如圖 1（b），與石墨烯類似，因而極易發(fā)生滑移，從而使MoS2有較低的摩擦系數(shù)而被廣泛應用于固體潤滑領(lǐng)域[5],[6]。

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 周亮;田曉語;孟妍;陳茜;張勇;;利用瞬態(tài)熒光技術(shù)研究單重態(tài)激子裂變的溫度依賴關(guān)系[J];中國科學:物理學 力學 天文學;2017年06期

2 高桂才;任鐵鋼;;基于高激子利用率的第三代有機電致發(fā)光材料的研究進展[J];化學研究;2017年02期

3 史慶藩,閆學群;非線性激發(fā)的磁激子對的振蕩特性[J];物理學報;2003年01期

4 劉文瑞;;二維晶體中的聲激子[J];內(nèi)蒙古大學學報(自然科學版);1987年04期

5 應百平;秦國偉;徐任生;;圓二色譜中的激子手性法在有機化學中的應用[J];有機化學;1987年03期

6 毛輝明,邵金山;激子-聲子系強耦合理論(一)[J];江西科學;1988年01期

7 李光棟,顧世洧;一維激子-光學聲子系統(tǒng)[J];江西科學;1988年02期

8 毛輝明,邵金山;表面激子在磁場中的性質(zhì)[J];江西科學;1988年03期

9 孫弘,顧世洧;電-聲強耦合極性晶體和非極性晶體界面對界面激子形成的影響[J];紅外研究(A輯);1988年Z1期

10 張存洲,李浩亮,張光寅;層狀半導體材料GaSe光學性質(zhì)的研究[J];紅外研究(A輯);1988年Z1期

相關(guān)會議論文 前10條

1 解曉宇;馬海波;;并四苯晶體中兩種具有不同各向異性的激子擴散模式[A];中國化學會第30屆學術(shù)年會摘要集-第十八分會：電子結(jié)構(gòu)理論方法的發(fā)展與應用[C];2016年

2 林文晶;蘇文明;張東煜;王華;周和豐;崔錚;;具有激子限定結(jié)構(gòu)的磷光/熒光混合型體系白光OLED[A];中國化學會第28屆學術(shù)年會第4分會場摘要集[C];2012年

3 任娟娟;古英;趙東星;張帆;張?zhí)觳?龔旗煌;;倏逝波增強光子激子耦合以及熒光收集[A];第十七屆全國量子光學學術(shù)會議報告摘要集[C];2016年

4 劉劍波;羊小海;王柯敏;李力;劉衛(wèi);李桂;;基于量子點激子能量轉(zhuǎn)移熒光納米探針的構(gòu)建與應用研究[A];中國化學會第29屆學術(shù)年會摘要集——第04分會：納米生物傳感新方法[C];2014年

5 熊祖洪;雷衍連;陳平;劉榮;張勇;;不同染料摻雜體系中的三重態(tài)激子湮滅過程[A];全國第八屆有機固體電子過程暨華人有機光電功能材料學術(shù)討論會摘要集[C];2010年

6 潘玉鈺;李維軍;楊兵;馬於光;;有機電致發(fā)光中高激子利用率“HOT”通道的理論研究[A];中國化學會第29屆學術(shù)年會摘要集——第15分會：理論化學方法和應用[C];2014年

7 徐士杰;;氧化鋅中激子的超快形成過程以及多體Fano共振的時間過程研究[A];2013年（第五屆）西部光子學學術(shù)會議論文集[C];2013年

8 嚴運安;;激子賽貝克效應[A];中國化學會第十二屆全國量子化學會議論文摘要集[C];2014年

9 池振;陳海龍;趙清;翁羽翔;;二維材料中載流子及激子超快動力學的研究[A];第十五屆全國化學動力學會議論文集[C];2017年

10 高飛;熊貴光;;GaN基量子限制結(jié)構(gòu)共振三階極化[A];第五屆全國光學前沿問題研討會論文摘要集[C];2001年

相關(guān)重要報紙文章 前4條

1 劉霞;美首次觀察到激子內(nèi)自發(fā)相干的細節(jié)[N];科技日報;2012年

2 馮衛(wèi)東;美研制出首個以激子為基礎(chǔ)的電路[N];科技日報;2008年

3 劉霞;美首次在室溫下演示電磁激子發(fā)出激光現(xiàn)象[N];科技日報;2010年

4 劉霞;有機半導體激子擴散距離可達8微米[N];科技日報;2010年

相關(guān)博士學位論文 前10條

1 付鑫鵬;高壓對MoSe_2及其異質(zhì)結(jié)的激子和晶格振動行為調(diào)控研究[D];吉林大學;2018年

2 趙思淇;利用激子帶內(nèi)吸收研究二硫化鎢及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)中載流子的動力學過程[D];北京交通大學;2018年

3 何守杰;有機半導體界面載流子復合機制研究[D];云南大學;2017年

4 王輝;低維固體中的激子過程調(diào)控及其光催化應用[D];中國科學技術(shù)大學;2017年

5 孫久雨;一些二維材料中激子及相關(guān)問題的第一性原理研究[D];中國科學技術(shù)大學;2018年

6 李元元;二維半導體激子發(fā)光及其異質(zhì)結(jié)層間相互作用的光譜研究[D];中國科學技術(shù)大學;2018年

7 臧行;有機分子聚集體中單重態(tài)激子分裂動力學過程的理論研究[D];中國科學技術(shù)大學;2018年

8 郭子政;Ⅱ-Ⅵ族半導體異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的激子及其壓力效應[D];內(nèi)蒙古大學;2004年

9 趙國軍;半導體量子阱中的雜質(zhì)態(tài)和激子的壓力效應[D];內(nèi)蒙古大學;2003年

10 許雪梅;有機電致發(fā)光器件的界面性能及激子復合特性的研究[D];湖南大學;2005年

相關(guān)碩士學位論文 前10條

1 孫芳芳;微納材料中的光—激子強耦合及應變調(diào)控研究[D];曲阜師范大學;2018年

2 曹恩;表面等離激元與激子耦合原理及在表面催化反應中的應用[D];山東師范大學;2018年

3 馬晉忠;關(guān)于單層過渡金屬硫化物的激子態(tài)和Stark效應的計算研究[D];吉林大學;2018年

4 候敏娜;基于N-(4-苯胺)咔唑的具有高激子利用率的藍色有機熒光材料[D];太原理工大學;2018年

5 張懷;激子調(diào)控層對白光有機電致發(fā)光器件性能影響的研究[D];電子科技大學;2018年

6 劉曉琳;聚合物中正負trions的碰撞過程研究[D];河北師范大學;2017年

7 董鳳嬌;激子極化激元玻色愛因斯坦凝聚中的孤子研究[D];吉林大學;2017年

8 任曉偉;紅熒烯分子單重態(tài)激子裂變的分子間距依賴關(guān)系的研究[D];西南大學;2017年

9 李婧;紅熒烯摻雜薄膜中激子裂變過程的磁場效應研究[D];西南大學;2016年

10 陳中海;紅熒烯分子間激子裂變的動力學過程研究[D];西南大學;2016年

本文編號：2717275