發(fā)布時(shí)間：2020-06-04 16:33

【摘要】：在低維物理系統(tǒng)中,二維材料以其獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的物理化學(xué)性能和廣闊的潛在應(yīng)用前景,引起了廣大科研工作者的研究興趣,近年來許多二維材料新體系及其新現(xiàn)象、新性質(zhì)相繼被發(fā)現(xiàn)。其中,二維層狀過渡金屬硫族化合物(MXn,M為過渡金屬,X=S,Se,Te)因其豐富的元素組成和特別的電子結(jié)構(gòu),展現(xiàn)出獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì),在光電子器件、能量轉(zhuǎn)化等方面都有著潛在的應(yīng)用價(jià)值,成為光電研究領(lǐng)域的新熱點(diǎn)。過渡金屬硫族化合物具有獨(dú)特的準(zhǔn)二維特性。已有的研究表明,通過調(diào)節(jié)晶格結(jié)構(gòu)及改變?cè)亟M成,可以實(shí)現(xiàn)對(duì)其能帶結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控,從而改善和提高過渡金屬硫族化合物的物理化學(xué)性能。常用的能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控方法包括:改變化合物的層數(shù),在層與層之間嵌入不同的堿金屬原子或過渡金屬原子,施加壓力或外部電場(chǎng)、磁場(chǎng)等。其中,外加壓力是一種干凈有效的調(diào)控材料結(jié)構(gòu)的手段,可以有效避免因元素?fù)诫s引起的空位、填隙原子等晶格缺陷干擾,因此是一種理想的材料性能研究手段。在過渡金屬硫族化合物中,PtS_2具有較高的載流子遷移率和可調(diào)的帶隙結(jié)構(gòu),而且理論計(jì)算表明,在外加壓力的條件下可以實(shí)現(xiàn)其帶隙由間接向直接的轉(zhuǎn)變。因此,本文選擇PtS_2為研究對(duì)象,在制備高質(zhì)量PtS_2單晶的基礎(chǔ)上,系統(tǒng)研究了外加壓力對(duì)PtS_2結(jié)構(gòu)以及光電性質(zhì)的影響。論文取得以下主要研究結(jié)果:1.以磷做輸運(yùn)劑,通過氣相輸運(yùn)法成功制備出高質(zhì)量的PtS_2單晶。2.利用同步輻射X射線衍射實(shí)驗(yàn)研究了壓力對(duì)PtS_2結(jié)構(gòu)的影響。隨著壓力增加,PtS_2的晶格常數(shù)持續(xù)減小,但X射線衍射譜沒有發(fā)生峰的劈裂或者出現(xiàn)新的衍射峰,表明壓力導(dǎo)致材料壓縮,但沒有發(fā)生結(jié)構(gòu)相變。3.利用拉曼光譜研究了壓力對(duì)PtS_2振動(dòng)模式的影響。無論是否施加壓力,PtS_2的主要振動(dòng)模式均表現(xiàn)為S原子的面內(nèi)振動(dòng)模式Eg和面外振動(dòng)模式A1g。隨著壓力增加,峰位單調(diào)藍(lán)移,再次證明了壓力導(dǎo)致材料壓縮,但沒有發(fā)生結(jié)構(gòu)相變。4.利用電輸運(yùn)測(cè)試研究了壓力對(duì)PtS_2光電性質(zhì)的影響。隨著壓力增加,電阻減小,實(shí)現(xiàn)了PtS_2的能帶結(jié)構(gòu)由間接到直接帶隙和半導(dǎo)體到導(dǎo)體的轉(zhuǎn)變。外加壓力在1-3 GPa范圍變化時(shí),光電流隨壓力沒有出現(xiàn)明顯變化;外加壓力在3-4 GPa范圍變化時(shí),光電流快速增加,直至常壓時(shí)的6倍,載流子光激發(fā)效率的迅速提高表明材料在較高壓力下發(fā)生了由間接帶隙到直接帶隙的轉(zhuǎn)變;外加壓力在4-6.4 GPa范圍內(nèi)變化時(shí),光電流逐漸減小直至變?yōu)榱?表明外加高壓導(dǎo)致了材料實(shí)現(xiàn)了半導(dǎo)體—金屬轉(zhuǎn)變。總之,最終結(jié)果表明,PtS_2在高壓下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,施加適當(dāng)范圍的壓力可以提高PtS_2的光電流,提高其光電性質(zhì)。這為未來提高光電器件的性能提供了一種新的思路與方法,對(duì)光電器件的發(fā)展具有很好的借鑒意義。
【圖文】：

1.1 二維材料層狀材料存在已有千年，被系統(tǒng)地研究也已有 150 多年的歷史了[1]，研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)層數(shù)減少到一定程度時(shí)材料的物理特性會(huì)受到某些限制，展現(xiàn)出與體材料或厚層材料截然不同的性質(zhì)，而這種受到二維物性限制的材料被稱為二維層狀材料。2004 年，英國(guó)曼徹斯特大學(xué)的俄羅斯物理學(xué)家 Konstantin Novoselov 和Andre Geim 通過機(jī)械剝離法得到了僅由一層碳原子構(gòu)成的石墨烯[2]，并于 2005年首次提出二維原子晶體（Two-dimensional atomic crystals）這個(gè)概念來描述石墨烯和類石墨烯的二維結(jié)構(gòu)。石墨烯是人類得到的第一種可以穩(wěn)定存在的二維材料，它的出現(xiàn)立即震撼了凝聚態(tài)物理界，掀起了一股新的研究熱潮。圖 1.1 展示了石墨烯的幾何結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)示意圖，由圖可以看出石墨烯是由碳原子形成的蜂巢晶格結(jié)構(gòu)排列構(gòu)成的單層二維晶體，可以認(rèn)為是所有 sp2軌道雜化的碳的同素異性體的集成[3]。圖 1.1（b）給出了石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)示意圖，從圖中可以看出價(jià)帶被電子占滿，導(dǎo)帶被空穴占滿，導(dǎo)帶和價(jià)帶在第一布里淵區(qū)邊界的 K點(diǎn)相連[4]，很明顯石墨烯是零帶隙結(jié)構(gòu)。

圖 1.2 硅烯的結(jié)構(gòu)示意圖當(dāng)然，，黑磷也因?yàn)槠洫?dú)特的性能受到了大家的關(guān)注。黑磷是單原子結(jié)構(gòu)，利用不同的計(jì)算方法得到的單層黑磷的帶隙大小也不同（如圖 1.3 中（c）），主要集中在 0.9 eV 到 1.5 eV 之間，而且隨著層數(shù)的增加帶隙逐漸減少，厚層帶隙大約為 0.3 eV，但無論是單層還是厚層，黑磷的帶隙都為直接帶隙[13-15]。而且目前已知的單層黑磷在室溫下的遷移率是 286 cm2/Vs，體材料的黑磷在室溫下的遷移率約為 1000 cm2/Vs，低溫下能達(dá)到 15000 cm2/Vs，因此黑磷被認(rèn)為是光電材料的后備軍。但是由于黑磷在室溫環(huán)境下不穩(wěn)定，很容易分解，因此距離黑磷能夠應(yīng)用于光電子領(lǐng)域的目標(biāo)還有很長(zhǎng)的一段路要走。
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O521.2

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前4條

1 周朝迅;廖源;周獻(xiàn)亮;余慶選;董振超;;不同襯底對(duì)單層二硫化鉬光學(xué)性質(zhì)的影響研究[J];低溫物理學(xué)報(bào);2015年06期

2 湯鵬;肖堅(jiān)堅(jiān);鄭超;王石;陳潤(rùn)鋒;;類石墨烯二硫化鉬及其在光電子器件上的應(yīng)用[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2013年04期

3 顧正彬;季根華;盧明輝;;二維碳材料——石墨烯研究進(jìn)展[J];南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2010年03期

4 傅強(qiáng);包信和;;石墨烯的化學(xué)研究進(jìn)展[J];科學(xué)通報(bào);2009年18期

本文編號(hào)：2696661