【摘要】：全局優(yōu)化在團(tuán)簇結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)領(lǐng)域有著重要的地位。盆地跳算法是一種在金屬團(tuán)簇、離子團(tuán)簇、生物大分子等多領(lǐng)域中都被廣泛使用的一種全局結(jié)構(gòu)優(yōu)化算法。然而這種方法計(jì)算量通常很大,難以應(yīng)用于原子數(shù)很多的大體系,這限制了它在復(fù)雜體系中的應(yīng)用。我們基于傳統(tǒng)的盆地跳算法提出了一種能從高維構(gòu)象空間中有效搜索能量最低結(jié)構(gòu)的模糊全局優(yōu)化(Fuzzy Global Optimization,FGO)方法。區(qū)別于在實(shí)空間下進(jìn)行的傳統(tǒng)全局優(yōu)化方法,模糊全局優(yōu)化在離散空間中進(jìn)行。在離散空間中,我們從一個(gè)隨機(jī)的初始構(gòu)型開始,利用原子盆地跳方法搜索全構(gòu)象空間,從搜索路徑中得到最優(yōu)團(tuán)簇,再用表面蒙特卡洛在該結(jié)構(gòu)的表面構(gòu)象空間中進(jìn)一步進(jìn)行搜索,從而得到一系列全局能量最低團(tuán)簇的候選。由于離散空間與實(shí)空間存在一定的能量誤差,我們將得到的候選團(tuán)簇再放到實(shí)空間中進(jìn)行最終精確局部?jī)?yōu)化,從而得到實(shí)空間中真正的最低能量團(tuán)簇結(jié)構(gòu)。蘭納-瓊斯(Lennard-Jones,LJ.)勢(shì)是一種常用于描述兩個(gè)電中性原子或分子之間范德華相互作用的經(jīng)驗(yàn)勢(shì)場(chǎng)。用蘭納-瓊斯勢(shì)描述原子間作用力的團(tuán)簇被稱為蘭納-瓊斯團(tuán)簇。蘭納-瓊斯團(tuán)簇常被作為衡量不同全局優(yōu)化算法效果的基準(zhǔn)。我們將模糊全局優(yōu)化方法應(yīng)用于原子數(shù)在1000以內(nèi)的所有蘭納-瓊斯團(tuán)簇。在相對(duì)較小的計(jì)算時(shí)間標(biāo)度下,我們得到了所有文獻(xiàn)中報(bào)到過的最優(yōu)團(tuán)簇結(jié)構(gòu)。特別地,對(duì)于原子數(shù)為894、974和991的蘭納-瓊斯團(tuán)簇,我們找到了未被報(bào)道的能量更低的團(tuán)簇結(jié)構(gòu),充分表明了發(fā)展出的模糊全局優(yōu)化算法的高效性和可靠性。由于我們的模糊全局優(yōu)化沒有引入與晶體結(jié)構(gòu)相關(guān)的特殊條件,所以它是一種普適的無(wú)偏全局優(yōu)化算法。除了蘭納-瓊斯團(tuán)簇外,在其他類型納米團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)優(yōu)化中也有著廣泛的潛在應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O641.1
【圖文】：

的德布羅意波長(zhǎng)相當(dāng)或更小時(shí)，電子在該維度上的運(yùn)動(dòng)受限，這就是量子限域效應(yīng)。量子逡逑限域效應(yīng)使得電子能級(jí)從連續(xù)變?yōu)殡x散，且隨著尺寸的減小，電子能帶間的帶隙會(huì)逐漸增逡逑大（圖１．３）。Ｂｍｓ等人從前人的數(shù)據(jù)中，發(fā)現(xiàn)在量子限域效應(yīng)的尺度范圍內(nèi)，半導(dǎo)體團(tuán)簇逡逑的第一激發(fā)態(tài)的能量會(huì)隨著尺寸的減小而增大４。由于量子限域效應(yīng)的存在，團(tuán)簇會(huì)產(chǎn)生逡逑一系列獨(dú)特且優(yōu)異的磁、光、電、熱等性質(zhì)。這些特殊的物理性質(zhì)引起了科學(xué)界極大的興逡逑趣，并在過去數(shù)十年中得到了廣泛的研究和應(yīng)用５＿ｎ。逡逑＿＿導(dǎo)帶逡逑Ｓ導(dǎo)帶＝７＝逡逑＇邐帶隙逡逑價(jià)帶，－邐——逡逑＝＝價(jià)帶—■．…逡逑團(tuán)簇尺寸減小逡逑圖１．３團(tuán)簇的量子效應(yīng)示意圖。逡逑２逡逑

Ｈｙｄｒｏｘｙａｐａｔｉｔｅ逡逑催化逡逑圖１．２團(tuán)簇表面效應(yīng)及其應(yīng)用。逡逑１．１．１．２量子尺寸效應(yīng)逡逑量子尺寸效應(yīng)，又被稱為量子限域效應(yīng)。當(dāng)團(tuán)簇在任一維度上的尺寸與其電子波函數(shù)逡逑的德布羅意波長(zhǎng)相當(dāng)或更小時(shí)，電子在該維度上的運(yùn)動(dòng)受限，這就是量子限域效應(yīng)。量子逡逑限域效應(yīng)使得電子能級(jí)從連續(xù)變?yōu)殡x散，且隨著尺寸的減小，電子能帶間的帶隙會(huì)逐漸增逡逑大（圖１．３）。Ｂｍｓ等人從前人的數(shù)據(jù)中，發(fā)現(xiàn)在量子限域效應(yīng)的尺度范圍內(nèi)，半導(dǎo)體團(tuán)簇逡逑的第一激發(fā)態(tài)的能量會(huì)隨著尺寸的減小而增大４。由于量子限域效應(yīng)的存在，團(tuán)簇會(huì)產(chǎn)生逡逑一系列獨(dú)特且優(yōu)異的磁、光、電、熱等性質(zhì)。這些特殊的物理性質(zhì)引起了科學(xué)界極大的興逡逑趣，并在過去數(shù)十年中得到了廣泛的研究和應(yīng)用５＿ｎ。逡逑＿＿導(dǎo)帶逡逑Ｓ導(dǎo)帶＝７＝逡逑＇邐帶隙逡逑價(jià)帶，－邐——逡逑＝＝價(jià)帶—■．…逡逑團(tuán)簇尺寸減小逡逑圖１．３團(tuán)簇的量子效應(yīng)示意圖。逡逑２逡逑

傳統(tǒng)的ＢＨ算法包含跳躍和弛豫兩個(gè)最重要的步驟。團(tuán)簇的全空間勢(shì)能面是十分復(fù)雜逡逑的。ＢＨ算法通過弛豫步驟將所有偏離ＬＭ的構(gòu)象優(yōu)化到ＬＭ，用ＬＭ的能量和結(jié)構(gòu)替代逡逑偏離ＬＭ構(gòu)象的結(jié)構(gòu)和能量，從而將勢(shì)能面拉平，即圖１．７中的紅色虛線，形成一個(gè)個(gè)“盆逡逑地”。這樣能使勢(shì)能面中ＬＭ之間的勢(shì)壘降低，從而使跳躍步驟更容易被接受。然后再通逡逑１２逡逑

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2 頓珠次仁;嚴(yán)志宏;達(dá)瓦潘多;陳靜;益西拉姆;;水的多分子簇結(jié)構(gòu)及改變團(tuán)簇結(jié)構(gòu)方法的研究進(jìn)展[J];中央民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2014年01期

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6 曹益林,汪]廝

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