本文關(guān)鍵詞：油品中萃取法和催化氧化法脫除二苯并噻吩的比較研究

  更多相關(guān)文章： 二苯并噻吩 萃取脫硫 復(fù)合萃取劑 催化氧化脫硫 MoO3/4A

【摘要】：隨著汽油等油品在交通生活中的廣泛應(yīng)用,會導(dǎo)致其不可避免地釋放含硫化合物于空氣中,造成嚴重的環(huán)境污染。噻吩硫作為一類較難去除的硫化物,是脫硫的重點和難點。本研究選擇二苯并噻吩(DBT)為主要目標處理物,采用萃取脫硫(Extractive desulfurization EDS)和氧化脫硫(Oxidative desulfurization ODS)兩種脫硫工藝進行研究。首先,利用由N,N-二甲基乙酰胺(DMAC)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和環(huán)丁砜(TMS)組成的復(fù)合萃取劑進行萃取脫硫。對三種萃取劑的體積比、萃取溫度、萃取時間、轉(zhuǎn)速、劑油體積比和萃取次數(shù)六個因素進行考察,選擇最優(yōu)萃取條件。實驗結(jié)果表明:在DMAC,DMF和TMS的體積比為3:1:1、萃取溫度為30℃、萃取時間為10 min、轉(zhuǎn)速為100 rpm、每次劑油體積比為1:5、萃取五次時,萃取條件最佳。在最佳萃取條件下,硫含量從初始的1000 mg?kg-1降低到9.5mg?kg-1,脫硫率達到了99.1%。對循環(huán)使用三次后的萃取劑吸附再生并再次脫硫,脫硫率提高到接近90%。然后,采用浸漬法將鉬負載在4A分子篩上,制成了催化劑Mo O3/4A。且利用電鏡掃描(SEM)、紅外光譜分析(FTIR)及光電子能譜(XPS)對新制備的催化劑進行表征。結(jié)果表明:鉬成功負載在分子篩上,且活性中心是最高價態(tài)的鉬Mo O3。以過氧化環(huán)己酮(CYPHO)為氧化劑分別對反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、氧化劑用量、催化劑用量四個反應(yīng)因素進行考察,選擇最佳催化氧化條件。實驗結(jié)果表明:反應(yīng)溫度為100℃、反應(yīng)時間為30 min、模擬油與催化劑的體積質(zhì)量比為100、氧化劑與催化劑摩爾比為2.5的最佳條件下,將模擬油初始含硫量從500mg?kg-1,降低到5 mg?kg-1,最高脫硫率為99%。此外,對催化氧化實驗的反應(yīng)動力學(xué)進行了模擬研究,模擬結(jié)果表明:Mo O3/4A-CYHPO催化氧化系統(tǒng)對二苯并噻吩和苯并噻吩(BT)的脫除反應(yīng)動力學(xué)符合一級動力學(xué)模型。利用催化劑的重復(fù)使用次數(shù)來衡量其可靠性,在相同反應(yīng)條件下,重復(fù)使用該催化劑,實驗結(jié)果表明:該催化劑循環(huán)使用4次后,仍可達到歐五標準,具備良好的重復(fù)使用效能。同時,對催化氧化的反應(yīng)機理也進行了研究。綜上,兩種脫硫方法都是行之有效的,其中萃取脫硫在更加溫和的反應(yīng)條件方面優(yōu)于催化氧化脫硫,而后者在萃取次數(shù)少、再生后脫硫性能好等方面優(yōu)于前者。通過分別對兩種脫硫方法的對比研究,實現(xiàn)了實驗室內(nèi)深度脫硫的目的,為工業(yè)應(yīng)用提供了理論參考。
【關(guān)鍵詞】：二苯并噻吩 萃取脫硫 復(fù)合萃取劑 催化氧化脫硫 MoO3/4A
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TE624.55
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 緒論13-26
• 1.1 研究背景13
• 1.2 石油中硫的存在形式13-15
• 1.3 石油中含硫化合物燃燒對環(huán)境的危害15
• 1.4 脫硫方法概述15-24
• 1.4.1 加氫脫硫15-17
• 1.4.2 生物脫硫17-20
• 1.4.3 吸附脫硫20-21
• 1.4.4 氧化脫硫21-22
• 1.4.5 萃取脫硫22-24
• 1.5 論文的研究目的、意義及內(nèi)容24-26
• 1.5.1 研究目的及意義24
• 1.5.2 研究內(nèi)容24-26
• 第2章 萃取脫硫的實驗研究26-38
• 2.1 前言26
• 2.2 材料和方法26-29
• 2.2.1 實驗主要儀器及試劑26-27
• 2.2.2 實驗方法27
• 2.2.3 檢測分析方法27-29
• 2.3 結(jié)果與討論29-36
• 2.3.1 萃取劑的選擇與評價29-31
• 2.3.2 溫度對脫硫效果的影響31-32
• 2.3.3 時間對脫硫效果的影響32-33
• 2.3.4 轉(zhuǎn)速對脫硫效果的影響33-34
• 2.3.5 劑油比對脫硫效果的影響34-35
• 2.3.6 萃取次數(shù)對脫硫效果的影響35-36
• 2.4 萃取劑重復(fù)利用、再生性實驗36-37
• 2.5 本章小結(jié)37-38
• 第3章 催化氧化脫硫的實驗研究38-55
• 3.1 前言38-39
• 3.2 材料和方法39-45
• 3.2.1 實驗主要儀器及試劑39-40
• 3.2.2 催化劑的制備40
• 3.2.3 催化劑的表征及分析40-43
• 3.2.4 實驗方法43-44
• 3.2.5 檢測分析方法44-45
• 3.3 結(jié)果與討論45-53
• 3.3.1 溫度對脫硫效果的影響45-46
• 3.3.2 時間對脫硫效果的影響46-47
• 3.3.3 氧化劑用量對脫硫效果的影響47-48
• 3.3.4 催化劑用量對脫硫效果的影響48-49
• 3.3.5 催化效果對比實驗49-50
• 3.3.6 催化劑重復(fù)性實驗50-52
• 3.3.7 反應(yīng)動力學(xué)研究52-53
• 3.4 本章小結(jié)53-55
• 第4章 萃取脫硫與催化氧化脫硫的性能比較55-57
• 結(jié)論與展望57-59
• 參考文獻59-69
• 致謝69-70
• 附錄A 攻讀碩士學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄70-71
• 附錄B 攻讀碩士學(xué)位期間所申請國家發(fā)明專利目錄71

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 高宇;卞楊燕;崔群;王海燕;姚虎卿;;活性炭吸附二苯并噻吩過程中酚羥基作用的分子模擬和實驗研究[J];高�；瘜W(xué)工程學(xué)報;2012年02期

2 單國彬,劉會洲;多孔聚合物載體的制備及吸附脫除二苯并噻吩的初步探索[J];過程工程學(xué)報;2002年06期

3 徐永強,董曉芳,趙會吉,葉天旭,劉晨光;二苯并噻吩在γ-Al_2O_3上分散狀態(tài)及吸附狀態(tài)的研究[J];石油學(xué)報(石油加工);2003年01期

4 林玉福;陳衛(wèi)強;段宣明;;具有C_(2v)對稱性二苯并噻吩衍生物的合成及光學(xué)特性[J];北京化工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2007年04期

5 侯影飛;孔瑛;郭寧;祝威;張建;;二苯并噻吩生物降解菌培養(yǎng)和反應(yīng)條件的優(yōu)化[J];中國石油大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2008年06期

6 李珊珊;李國強;馬挺;梁鳳來;劉如林;;苯并噻吩與二苯并噻吩脫硫酶功能相關(guān)性研究[J];環(huán)境科學(xué);2008年11期

7 聶毅;蔡洋;孟洪;李春喜;王子鎬;;改性吸附劑脫除燃油中二苯并噻吩的研究[J];化學(xué)工程;2009年08期

8 常杰;劉靖;王安杰;李翔;倪曉磊;胡永康;;空氣催化氧化二苯并噻吩的研究[J];精細化工;2009年11期

9 張娟;趙地順;楊潔;楊立彥;;核黃素光敏化氧化二苯并噻吩的研究[J];高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報;2011年05期

10 張娟;趙地順;楊潔;楊立彥;王春芳;;芬頓試劑光氧化二苯并噻吩的研究[J];現(xiàn)代化工;2011年04期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 周忻;張愛茜;高常安;劉存;王連生;;不同助溶劑對二苯并噻吩的增溶作用研究[A];第二屆全國環(huán)境化學(xué)學(xué)術(shù)報告會論文集[C];2004年

2 周新銳;王慧;蓋洪濤;馬紅;李娟;;過氧化氫對二苯并噻吩的仿生脫硫研究[A];第五屆全國環(huán)境化學(xué)大會摘要集[C];2009年

3 侯影飛;孔瑛;李春虎;馮麗娟;;二苯并噻吩生物降解反應(yīng)條件的優(yōu)化[A];第五屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會議論文集[C];2007年

4 常勇慧;劉英;呂浩;應(yīng)漢杰;;懸浮聚合法制備印跡微球固相萃取二苯并噻吩[A];第一屆全國化學(xué)工程與生物化工年會論文摘要集(下)[C];2004年

5 藺遠;張愛茜;傅建捷;;脫硫關(guān)鍵酶降解二苯并噻吩分子機制的理論研究[A];第六屆全國環(huán)境化學(xué)大會暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會摘要集[C];2011年

6 張娟;趙地順;;核黃素光敏化氧化二苯并噻吩的研究[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第12分會場摘要集[C];2010年

7 郭秀燕;李術(shù)元;岳長濤;;硼化鎳原位還原脫除二苯并噻吩有機硫[A];第三屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2006年

8 譚謙;余國賢;金亞清;周曉龍;;活性炭載磷鎢酸催化過氧化氫脫除二苯并噻吩的研究[A];上海市化學(xué)化工學(xué)會2008年度學(xué)術(shù)年會論文集[C];2008年

9 高國華;程時富;劉月明;吳鵬;何鳴元;;燃料油氧化脫硫的研究Ⅱ:鈦硅分子篩催化氧化苯并噻吩和二苯并噻吩的研究[A];第十三屆全國催化學(xué)術(shù)會議論文集[C];2006年

10 司曉娟;程時富;安瑩;高國華;;Au/Ti-MWW催化氧化脫除模擬油品中硫化物的研究[A];中國化工學(xué)會2008年石油化工學(xué)術(shù)年會暨北京化工研究院建院50周年學(xué)術(shù)報告會論文集[C];2008年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前7條

1 杜樹婷;多級孔TS-1分子篩的合成與催化氧化脫硫性能研究[D];吉林大學(xué);2016年

2 劉杰;含S，，S-二氧—二苯并噻吩單元的聚合物的合成與光電性能的研究[D];華南理工大學(xué);2010年

3 萬濤;戈登氏菌Gordonia sp.WQ-01對石油中二苯并噻吩（DBT）生物脫硫的研究[D];天津大學(xué);2011年

4 肖慧萍;基于S，S-二氧—二苯并噻吩單元共聚物的合成及光電性能[D];華南理工大學(xué);2012年

5 王云;鈦硅分子篩催化氧化脫除燃油中硫化物的研究[D];大連理工大學(xué);2008年

6 白金;二苯并噻吩及其加氫中間體在體相金屬磷化物上的加氫脫硫反應(yīng)[D];大連理工大學(xué);2014年

7 王亞楠;離子液體的制備、表征以及在催化燃油脫硫中的應(yīng)用研究[D];天津大學(xué);2010年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 明龍;二苯并噻吩脫硫菌的篩選、鑒定及其降解特性的研究[D];吉林農(nóng)業(yè)大學(xué);2015年

2 馬莎;基于9,9'—螺二芴和二苯并噻吩的金屬有機骨架化合物的結(jié)構(gòu)和性能研究[D];上海大學(xué);2016年

3 戚海新;高效有機硫吸附劑的可控合成與性能研究[D];大連工業(yè)大學(xué);2016年

4 趙坤;油品中萃取法和催化氧化法脫除二苯并噻吩的比較研究[D];湖南大學(xué);2016年

5 袁豐;卟啉鐵光催化氧化二苯并噻吩類化合物的研究[D];大連理工大學(xué);2015年

6 宋靜;二苯并噻吩脫硫菌的篩選及其代謝途徑研究[D];華中科技大學(xué);2011年

7 蘭培;樹脂基球形活性炭的制備及對燃油中二苯并噻吩的吸附性能研究[D];南京大學(xué);2012年

8 李莎;碳微球表面二苯并噻吩分子印跡聚合材料制備過程優(yōu)化及吸附性能初探[D];太原理工大學(xué);2011年

9 肖靜;苯并噻吩/二苯并噻吩在改性活性炭和Y型分子篩上的吸附[D];華南理工大學(xué);2011年

10 林玉福;具有C_（2v）對稱性二苯并噻吩衍生物的合成及光學(xué)特性[D];北京化工大學(xué);2007年

本文編號：754250