甲烷干重整反應(Dry reforming of methane,DRM),該反應有效地利用了自然界中存在最廣泛的兩大溫室氣體,即甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)。該反應不僅有助于減輕全球氣候變暖,解決目前嚴重的溫室效應問題,而且獲得的產物中合成氣H2/CO比值接近于1,可作為費-托合成和羰基合成的原料。然而,催化劑失活是該反應存在的主要問題。鎳基催化劑活性較高,價格便宜,從經濟可行性和催化性能角度考慮,鎳基催化劑具有非常好的研究價值和應用前景。本文采用浸漬法制備了 Ni-SBA-15催化劑,其載體SBA-15的模板劑通過乙醇萃取處理。乙醇萃取法工藝簡單,避免了高溫煅燒,節(jié)約能源,對載體破壞作用較小。結果表明,利用浸漬法把Ni引入到載體SBA-15上具有明顯的制備優(yōu)勢。乙醇萃取模板法比煅燒法處理模板劑相比處理條件比較溫和,能夠在很大程度避免載體的收縮和硅羥基的完全破壞。浸漬過程中,載體部分的硅羥基提高了活性組分Ni的分散和增強金屬載體的相互作用。因此,在DRM反應中具有好的催化性能和強的抗積炭性能。采用固相研磨法將活性組分Ni引入到有模板劑的介孔載體SBA-15,KIT-6和MCM-...

【文章頁數(shù)】：86 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 文獻綜述
    1.1 前言
    1.2 甲烷重整制合成氣主要路徑
        1.2.1 甲烷水蒸氣重整
        1.2.2 甲烷部分氧化重整
        1.2.3 甲烷干重整
    1.3 DRM反應制合成氣研究進展
        1.3.1 甲烷干重整反應熱力學
        1.3.2 甲烷干重整催化劑研究
    1.4 鎳基催化劑的失活
        1.4.1 積炭
        1.4.2 燒結
        1.4.3 失活的解決措施
    1.5 本論文的主要研究內容
        1.5.1 研究背景
        1.5.2 研究內容
        1.5.3 創(chuàng)新點
第二章 實驗部分
    2.1 實驗試劑及設備
    2.2 催化劑的活性測試
    2.3 催化劑的表征手段
        2.3.1 N₂吸附-脫附
        2.3.2 X-射線衍射(XRD)
        2.3.3 H₂-程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.3.4 X-射線光電子能譜(XPS)
        2.3.5 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.3.6 熱重-差熱掃描熱分析儀(TG-DSC)
第三章 乙醇萃取模板劑+浸漬法制備Ni/SBA-15的甲烷干重整性能研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑制備
        3.2.1 載體的制備
        3.2.2 催化劑的制備
    3.3 催化劑的表征
        3.3.1 催化劑的XRD表征
        3.3.2 催化劑的N₂吸附脫附表征
        3.3.3 催化劑的H₂-TPR表征
        3.3.4 催化劑的TEM表征
    3.4 催化劑的活性評價
        3.4.1 不同萃取溫度活性結果
        3.4.2 不同萃取時間活性結果
        3.4.3 不同萃取次數(shù)活性結果
        3.4.4 模板劑萃取煅燒處理活性結果
    3.5 催化劑的壽命評價
    3.6 催化劑壽命后的表征結果
        3.6.1 催化劑的TEM表征
        3.6.2 催化劑的TG-DSC表征
    3.7 討論
    3.8 本章小結
第四章 固相研磨法制備的Ni-SBA-15、Ni-KIT-6和Ni-MCM-41催化劑上甲烷干重整研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 載體的制備
        4.2.2 催化劑的制備
    4.3 催化劑的表征
        4.3.1 催化劑的XRD表征
        4.3.2 催化劑的N₂吸脫附表征
        4.3.3 催化劑的H₂-TPR表征
        4.3.4 催化劑的XPS表征
        4.3.5 催化劑的TEM表征
    4.4 催化劑的干重整性能
        4.4.1 催化劑的活性評價
        4.4.2 催化劑的穩(wěn)定性評價
    4.5 100 h重整測試后催化劑的表征
        4.5.1 TEM表征
        4.5.2 TG-DSC表征
    4.6 結果和討論
    4.7 本章小結
第五章 總結與展望
    5.1 研究總結
    5.2 研究展望
致謝
參考文獻
附錄A 攻讀碩士研究生期間的研究成果
附錄B 攻讀碩士研究生期間參與的科研項目



本文編號：3967220