低共熔溶劑（DESs）作為新一代綠色溶劑、催化劑或萃取劑,在有機(jī)合成、電化學(xué)和催化領(lǐng)域受到廣泛的關(guān)注。本研究以不同摩爾比的乙酰胺和戊二酸合成了一系列乙酰胺基酸性低共熔混合物,并將其應(yīng)用于催化氧化脫硫（ECODS）中,結(jié)果證明DESs的組成和氧化脫硫活性有關(guān)。在最佳反應(yīng)條件下,乙酰胺/戊二酸（摩爾比1:2）DES的脫硫率在3小時(shí)內(nèi)可達(dá)到99%。另外,通過傅里葉紅外光譜（FT-IR）、核磁共振氫譜（~1HNMR）表征方法推測DES形成了氫鍵。通過FT-IR、氣質(zhì)聯(lián)用（GC-MS）等手段對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行檢測,提出了此體系的氧化脫硫反應(yīng)機(jī)理。最后,乙酰胺/戊二酸低共熔劑被成功的應(yīng)用在1#真實(shí)柴油的深度氧化脫硫過程中。DES的應(yīng)用前景非常廣闊,到目前為止還沒有涉及氧氣氧化脫硫過程（AODS）。過氧化氫或氧氣由于綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)已經(jīng)被廣泛用于氧化反應(yīng)中,但氧氣在氧化過程中存在高活化能壘,溫和條件下難以活化的問題。因此,本工作中提出了一種利用仿生方法進(jìn)行的獨(dú)特的偶聯(lián)氧化還原催化脫硫體系,其中,對(duì)甲苯磺酸（p-TsOH）基DESs作為電子供體,一種Anderson型多金屬氧酸鹽（POM）,（NH_... 

【文章頁數(shù)】：98 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 柴油加氫脫硫技術(shù)
    1.3 柴油非加氫脫硫技術(shù)
        1.3.1 吸附脫硫技術(shù)
        1.3.2 萃取脫硫技術(shù)
        1.3.3 氧化脫硫技術(shù)
    1.4 氧化脫硫技術(shù)主要分類
        1.4.1 雜多酸催化氧化脫硫法
        1.4.2 離子液體催化氧化脫硫法
        1.4.3 低共熔劑催化氧化脫硫法
    1.5 仿生方法
    1.6 仿生方法在催化中的應(yīng)用
    1.7 論文選題意義及研究內(nèi)容
2 乙酰胺基酸性低共熔劑在柴油中的催化氧化脫硫
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.2.3 低共熔劑的合成及模型柴油的配制
        2.2.4 低共熔劑的表征方法
        2.2.5 模型柴油中的氧化脫硫反應(yīng)
        2.2.6 真實(shí)柴油中的氧化脫硫反應(yīng)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 DESs組成的篩選
        2.3.2 低共熔劑配比的篩選
        2.3.3 低共熔劑的表征
        2.3.4 反應(yīng)過程中的條件優(yōu)化
        2.3.5 不同硫化物的脫除效率
        2.3.6 脫硫體系的回收利用
        2.3.7 氧化脫硫體系的反應(yīng)機(jī)理
        2.3.8 真實(shí)油品氧化脫硫體系
    2.4 本章小結(jié)
3 DESs與Anderson type-POM催化劑通過仿生方法直接耦合進(jìn)行氧化脫硫的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        3.2.3 低共熔劑的合成及催化劑的制備
        3.2.4 模型柴油的配制及氧化脫硫過程
        3.2.5 真實(shí)柴油中的氧化脫硫反應(yīng)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑(NH_4)_3Co(OH)_6Mo_6O_(18)的表征
        3.3.2 不同脫硫體系對(duì)DBT氧化脫除的影響
        3.3.3 PEG4000/p-TsOH DES的表征
        3.3.4 反應(yīng)溫度、不同硫化物對(duì)氧化脫硫過程的影響
        3.3.5 脫硫體系的循環(huán)回收實(shí)驗(yàn)
        3.3.6 Co聚陰離子催化劑與基于p-TsOH的 DESs的共同作用機(jī)理
        3.3.7 真實(shí)油品的氧化脫硫
    3.4 本章小結(jié)
4 低共熔劑(5-磺基水楊酸/聚乙二醇)耦合鉻鉬鈉鹽催化劑體系對(duì)柴油氧化脫硫的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        4.2.3 低共熔劑的合成及催化劑的制備與表征
        4.2.4 模型柴油的制備及氧化脫硫反應(yīng)
        4.2.5 真實(shí)柴油中的氧化脫硫反應(yīng)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑Na_3H_6CrMo_6O_(24)的表征
        4.3.2 不同脫硫體系對(duì)氧化脫硫的影響
        4.3.3 不同低共熔劑(DESs)物理性質(zhì)的表征
        4.3.4 PEG2000/SSA DES的表征
        4.3.5 反應(yīng)參數(shù)在氧化脫硫過程中的優(yōu)化
        4.3.6 不同硫化物的脫硫效果
        4.3.7 低共熔劑和催化劑的回收實(shí)驗(yàn)
        4.3.8 真實(shí)柴油的氧化脫硫?qū)嶒?yàn)
    4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡介
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
[1]高分子負(fù)載雜多酸催化劑的制備及應(yīng)用[D]. 趙磊.西北師范大學(xué) 2014



本文編號(hào)：3692898