甲烷干重整為強吸熱反應,具有高能耗的缺點。氧化重整（部分氧化）為溫和的放熱反應,具有低能耗的優(yōu)點。將二者相結(jié)合的甲烷氧化干重整,雖可以充分利用甲烷氧化過程中釋放的熱量降低反應能耗,但常規(guī)催化法存在因局域過熱點使催化劑燒結(jié)失活的問題。等離子體催化法可在等離子體區(qū)發(fā)生氧化反應,使隨后的催化劑基本處于無氧氣氛,從而避免此問題。因此,等離子體催化法為甲烷氧化干重整反應提供了一種新的可行途徑。本論文為實現(xiàn)高效的等離子體催化甲烷氧化干重整,首先研究了電極旋轉(zhuǎn)的罩型滑動弧等離子體及其與催化劑的分體式耦合,然后研究了氣流旋轉(zhuǎn)的旋風滑動弧等離子體及其與催化劑的一體式耦合。主要研究了總進料的CH4/CO2/O2摩爾比約為3/1/1時的等離子體催化甲烷氧化干重整反應。由于原料氣中高濃度的甲烷會在等離子體電極上積碳,一部分甲烷需在等離子體區(qū)之后的催化段入口通入。因此,等離子體區(qū)CH4/CO2/O2摩爾比約為1.5/1/1。論文取得的主要結(jié)果如下:（1）研究了罩型滑動弧等離子體催化分體式耦合甲烷氧化干重整。對于單獨的罩型滑動弧等離子體:在本實驗考察的范圍內(nèi),反應物轉(zhuǎn)化率隨著原料氣流量的升高而逐漸降低,隨能量密度... 

【文章頁數(shù)】：121 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
1 緒論
    1.1 合成氣
    1.2 甲烷重整
    1.3 催化甲烷重整
    1.4 等離子體甲烷重整
        1.4.1 熱等離子體甲烷重整
        1.4.2 非熱等離子體甲烷重整
    1.5 等離子體催化甲烷重整
    1.6 發(fā)射光譜診斷
    1.7 論文選題和研究思路
2 實驗部分
    2.1 實驗裝置
    2.2 定量方法
    2.3 熱力學平衡計算
    2.4 催化劑的制備及表征
        2.4.1 催化劑制備
        2.4.2 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜
        2.4.3 X射線衍射
        2.4.4 比表面積
        2.4.5 透射電鏡
        2.4.6 程序升溫氧化
    2.5 電參數(shù)測量及發(fā)射光譜診斷
3 罩型滑動弧等離子體催化分體式耦合的甲烷氧化干重整
    3.1 罩型滑動弧等離子體反應器與影響因素
        3.1.1 罩型滑動弧等離子體反應器
        3.1.2 放電頻率和能量密度的影響
        3.1.3 原料氣總流量的影響
        3.1.4 CO_2/CH_4摩爾比的影響
    3.2 罩型滑動弧等離子體催化分體式耦合的甲烷氧化干重整
        3.2.1 熱力學平衡計算
        3.2.2 滑動弧等離子體催化分體式反應器
        3.2.3 催化劑表征
        3.2.4 催化段有無補加CH_4的比較
        3.2.5 催化反應器溫度的影響
        3.2.6 空速的影響
        3.2.7 等離子體催化與單獨等離子體的結(jié)果對比
    3.3 本章小結(jié)
4 旋風滑動弧等離子體甲烷氧化干重整與等離子體診斷
    4.1 旋風滑動弧等離子體甲烷氧化干重整
        4.1.1 旋風滑動弧等離子體反應器
        4.1.2 反應器保溫
        4.1.3 O_2/CH_4摩爾比的影響
        4.1.4 能量密度的影響
        4.1.5 放電頻率的影響
        4.1.6 原料氣總流量的影響
    4.2 旋風滑動弧等離子體診斷
        4.2.1 N_2氣氛
        4.2.2 CH_4-CO_2-O_2氣氛
    4.3 本章小結(jié)
5 旋風滑動弧等離子體催化一體化耦合的甲烷氧化干重整
    5.1 旋風滑動弧等離子體催化一體化反應器
    5.2 催化劑自還原
    5.3 催化劑助劑
    5.4 催化劑床層位置
    5.5 穩(wěn)定性
    5.6 等離子體催化與單獨等離子體的對比
    5.7 化學計量比條件下甲烷氧化干重整
        5.7.1 空速的影響
        5.7.2 加熱爐溫度的影響
        5.7.3 CH_4/CO_2/O_2摩爾比的影響
        5.7.4 穩(wěn)定性
    5.8 等離子體催化重整與電解水耦合制高質(zhì)量合成氣
    5.9 本章小結(jié)
6 結(jié)論和展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 創(chuàng)新點摘要
    6.3 展望
參考文獻
附錄
致謝
作者簡介


【參考文獻】：
博士論文
[1]旋風滑動弧等離子體時間分辨診斷及其脫除氨的研究[D]. 趙天亮.大連理工大學 2014
[2]火花罩等離子體中模擬生物氣的加氧重整[D]. 劉景林.大連理工大學 2013
[3]火花放電等離子體中甲烷的CO2重整與復合復整[D]. 朱斌.大連理工大學 2013
[4]非平衡等離子體重整甲烷制氫的研究[D]. 周志鵬.中國科學技術大學 2012



本文編號：3672936