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水熱處理時間對氧化鋁載體及加氫脫硫催化劑性能的影響

發(fā)布時間:2020-12-20 07:33
  采用低溫N2吸附-脫附、XRD、IR、TG-DTA和Mo平衡吸附等方法,詳細考察了90℃下,水熱處理時間對高溫焙燒氧化鋁載體性質(zhì)的影響;并以4,6-DMDBT為模型化合物,評價了水熱處理時間對以氧化鋁為載體的Ni-Mo-P催化劑加氫脫硫活性的影響。結(jié)果表明:水熱處理時間較短時,氧化鋁載體的物相不變、孔體積緩慢增大、比表面積迅速增加、孔徑降低但降幅較小,基本保持了高溫焙燒氧化鋁的大孔特性,同時水合作用生成大量表面-OH,使載體吸附活性金屬Mo的能力迅速提高,酸性-OH增加、堿性-OH減少,加氫脫硫催化劑活性顯著提高;水熱處理時間較長時,水合作用生成擬薄水鋁石微小晶體,改變了載體物相、孔體積增大,對載體表面性質(zhì)、催化劑活性改善不明顯。水熱處理使載體表面可以吸附活性金屬的-OH數(shù)量增加是催化劑活性提高的主要原因。 

【文章來源】:石油學報(石油加工). 2020年05期 北大核心

【文章頁數(shù)】:7 頁

【部分圖文】:

水熱處理時間對氧化鋁載體及加氫脫硫催化劑性能的影響


不同水熱處理時間載體的XRD譜圖

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不同水熱處理時間載體的骨架IR譜圖

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理想氧化鋁表面存在5類-OH[14-15]:Ⅰa、Ⅰb、Ⅱa、Ⅱb、Ⅲ。其中,Ⅰa和Ⅱa呈中性;Ⅱb和Ⅲ電荷密度小,酸性較強;Ⅰb呈堿性。水熱處理過程中,氧化鋁發(fā)生水合反應,逐漸向擬薄水鋁石轉(zhuǎn)化,其表面-OH數(shù)量及種類會發(fā)生變化。為考察水熱處理時間對載體表面-OH的影響,對不同水熱時間處理后的HCS載體表面-OH進行了IR表征,結(jié)果見圖3。將圖3中IR譜圖與文獻[14-15]結(jié)果對照可知:3754 cm-1處峰為Ⅰb類-OH;3733 cm-1處峰為Ⅰa類-OH;3675 cm-1處峰為Ⅱa類-OH;3646 cm-1處峰為Ⅲ類-OH;3592 cm-1處峰為Ⅱb類-OH。由圖3可以看出:隨著水熱處理時間的延長,Ⅰb峰強度逐漸降低,Ⅰa和Ⅲ峰變化不大,Ⅱa和Ⅱb峰強度增加;在處理時間為12 h前變化顯著,隨后變化趨緩。這說明載體經(jīng)水熱處理后表面的堿性-OH比例減少,中性和酸性-OH比例增加。載體酸性-OH分布多、堿性-OH分布少有利于降低載體與負載金屬間相互作用,提高負載催化劑的加氫脫硫、加氫脫氮活性[16]。因此,經(jīng)水熱處理后,載體表面的-OH數(shù)量增加,且酸性-OH分布增多、堿性-OH分布減少。這有助于降低載體與負載金屬間的相互作用,提高催化劑的活性;且當水熱處理時間為24 h,最為有利。2.5 水熱處理時間對載體含水量的影響

【參考文獻】:
期刊論文
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碩士論文
[1]氧化鋁載體表面化學性質(zhì)對Ni-W/γ-Al2O3加氫催化劑活性影響的研究[D]. 曾雙親.石油化工科學研究院 2000



本文編號:2927479

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