【摘要】：在我國諸多中-新生代含油氣盆地中,富烴凹陷優(yōu)質(zhì)烴源巖的形成及其演化過程中普遍伴有火山活動的直接或間接作用。盡管火山巖與烴源巖之間密切的空間關(guān)系已引起學(xué)者們的關(guān)注,但迄今為止關(guān)于火山物質(zhì)在烴源巖生烴過程中所起作用的研究更多僅限于基礎(chǔ)理論之探討,而針對其開展的定量實驗工作甚少。火山物質(zhì)催化烴源巖生烴機理有待解答。但由于火山物質(zhì)成分復(fù)雜,其中同時包含可以促進或抑制干酪根生烴的物質(zhì)組分,因此將其籠統(tǒng)地作為一個整體去探討其對干酪根生烴影響難免有失偏頗。在此背景下,系統(tǒng)科學(xué)地選擇火山物質(zhì)中代表性組分探討其對干酪根熱解生烴的影響就顯得尤為重要。本論文從火山巖與烴源巖同盆共存的宏觀地質(zhì)事實出發(fā),通過調(diào)研分析沉積盆地中火山巖元素地化特征,選擇不同類型火山巖中普遍富集卻被前人忽視的Cr2O3為媒介開展多類型干酪根生烴模擬實驗,期望以此為途徑揭示富含過渡金屬元素火山物質(zhì)對干酪根熱解生烴的作用及其意義。實驗結(jié)果表明:Cr2O3對干酪根生成烴類氣體的影響程度有限。在低溫階段(360~450℃),Cr2O3可以提高Ⅰ型干酪根的烴類氣體產(chǎn)率,而對Ⅱ型和Ⅲ型干酪根烴類氣體產(chǎn)率則無顯著影響。這表明Cr2O3催化干酪根熱解生成氣態(tài)烴過程中,其催化效應(yīng)與溫度和有機質(zhì)類型有關(guān)。相同溫度條件下,Cr2O3對鏈狀結(jié)構(gòu)(Ⅰ型干酪根)的催化作用大于環(huán)狀結(jié)構(gòu)(Ⅱ型、Ⅲ型干酪根)。Cr2O3的加入,在低溫階段抑制了Ⅰ型干酪根熱解生成H2、CO2和H2S氣體,高溫條件下則可明顯提高上述三種氣體的產(chǎn)率。這說明高溫階段Cr2O3對烴類的氧化及含硫有機質(zhì)的裂解具有一定促進作用。相較于氣態(tài)烴的產(chǎn)率變化,Cr2O3對干酪根的輕烴產(chǎn)率以及重?zé)N族組分組成的影響更為明顯。不同實驗系列對比表明:在熱模擬生烴過程中,Cr2O3對Ⅰ型和Ⅲ型干酪根的輕烴生成具有催化作用,而對Ⅱ型干酪根輕烴的催化作用只有在高溫階段才有明顯表現(xiàn)。加入Cr2O3以后,Ⅰ型干酪根裂解生成的輕烴產(chǎn)率最高可增加42%(450℃),Ⅱ型干酪根輕烴產(chǎn)率最高可增加50%(450℃),Ⅲ型干酪根輕烴產(chǎn)率最高可增加23%(500℃)。模擬實驗結(jié)果顯示,Cr2O3對Ⅰ型干酪根液態(tài)飽和烴的生成起到促進作用,而對芳香烴、非烴、瀝青的生成卻具有抑制作用,故而增加了液態(tài)烴產(chǎn)物的飽/芳比。此現(xiàn)象表明Cr2O3可有效改善液態(tài)烴的品質(zhì),有利于生成飽和烴豐度高、可流動性強的石油。Ⅲ型干酪根熱解生烴過程中,Cr2O3在低溫條件下可以促進重?zé)N的裂解,進而使產(chǎn)物中重?zé)N產(chǎn)率下降,輕烴產(chǎn)率增加。液態(tài)飽和烴色譜分析結(jié)果表明,Cr2O3在三種類型干酪根熱解生烴過程中都可催化高碳數(shù)正構(gòu)烷烴的裂解,使得低碳數(shù)正構(gòu)烷烴產(chǎn)率增加,并增大液態(tài)烴產(chǎn)物中的n C21-/n C22+比值。同一溫度條件下,加入Cr2O3的干酪根熱解產(chǎn)物中Pr/n C17及Ph/n C18比值均有所降低,說明Cr2O3可以促進不穩(wěn)定的異構(gòu)烷烴加氫形成正構(gòu)烷烴,從而造成低碳數(shù)的正構(gòu)烷烴含量相對增加。液態(tài)烴色質(zhì)分析表明,Cr2O3可以增大飽和烴產(chǎn)物中C29甾烷20S/(20S+20R)和Ts/Tm比值,說明Cr2O3可以催化生標化合物的異構(gòu)化,促進有機質(zhì)轉(zhuǎn)化。本論文所得實驗結(jié)果對發(fā)展和完善油氣生成過程中有機-無機相互作用理論具有重要的借鑒價值,同時對我國東部伴有強烈火山活動的中-新生代斷陷盆地油氣勘探有重要指導(dǎo)意義。相同條件下,火山物質(zhì)的介入可促進有機質(zhì)在低演化階段形成流動性相對強的化合物,利于富有機層系中頁巖油的勘探開發(fā)。由此可見,在東部斷陷盆地中,尋找含火山物質(zhì)的富有機質(zhì)層系是勘探開發(fā)陸相頁巖油的有利層段,值得勘探家關(guān)注。
【學(xué)位授予單位】：西北大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：P618.13
【圖文】：

傳統(tǒng)干酪根生烴演化（a）與外源氫參與生烴過程生烴演化（b）模式圖（據(jù) Seewald然界中，水是烴源巖生烴演化過程中重要的氫源（劉文匯等，2000）。早十年代，Lewan et al.（1979），Winters et al.（1983）發(fā)展了加水熱模擬實驗國外諸多學(xué)者廣泛采用（Comet et al., 1986；Eglinton et al., 1988；Barth et al.lli et al., 1990）。實驗結(jié)果顯示，無水熱模擬實驗的產(chǎn)物中存在大量罕見于自烯烴（Hoering, 1977, 1984），而加水熱模擬實驗產(chǎn)物中則很少出現(xiàn)烯烴，

第一章 緒論結(jié)果表明 Cr2O3可以增加干酪根熱解氣中甲烷的產(chǎn)率，降低非烴類氣體的產(chǎn)率。基于上述兩點，選擇火山物質(zhì)中普遍存在卻被學(xué)者忽視的 Cr2O3為媒介開展干酪根生烴模擬實驗，擬揭示富過渡金屬化合物的火山物質(zhì)對干酪根熱演化生烴的影響。（3）干酪根生烴模擬實驗及產(chǎn)物地球化學(xué)測試分析針對每種類型干酪根設(shè)置兩組實驗，分別為純干酪根系列以及干酪根+Cr2O3系列，在 300~600℃范圍內(nèi)不同溫度點進行生烴熱模擬實驗。加熱實驗完成后對產(chǎn)物進行全地球化學(xué)測試：收集定量氣體產(chǎn)物并通過氣相色譜分析組分、使用穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀測定氣體組分的穩(wěn)定碳氫同位素組成、計算輕烴（C6~C14）產(chǎn)率、重?zé)N（C15+）抽提后利用硅膠-氧化鋁充填柱進行族組分的分離并稱重、進行液態(tài)烴的氣相色譜及色-質(zhì)分析。

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本文編號：2738405