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對(duì)于燃油中噻吩類(lèi)含硫化合物物理性脫除材料的研究

發(fā)布時(shí)間:2018-04-18 01:23

  本文選題:碳納米管 + 改性; 參考:《南昌大學(xué)》2017年碩士論文


【摘要】:2017年01月01日國(guó)Ⅴ汽油標(biāo)準(zhǔn)正式實(shí)施,該標(biāo)準(zhǔn)中對(duì)硫含量的規(guī)定較上次標(biāo)準(zhǔn)降低率達(dá)80%,這對(duì)我國(guó)煉油工業(yè)中的脫硫技術(shù)提出了更高的要求;備受關(guān)注的吸附脫硫是一種有望實(shí)現(xiàn)“零硫”燃油清潔生產(chǎn)的技術(shù),因此,對(duì)于吸附脫硫材料的研究至關(guān)重要。本文以碳納米管作為初始吸附脫硫材料,并通過(guò)酸氧化、堿氧化和負(fù)載改性三類(lèi)方法對(duì)材料進(jìn)行改性,采用FT-IR、低溫N2吸附-脫附等表征手段對(duì)材料進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征;考察了改性前后材料對(duì)正辛烷模擬汽油中噻吩、苯并噻吩的吸附脫除性能,并關(guān)聯(lián)了材料的結(jié)構(gòu)與其吸附性能及吸附選擇性之間的聯(lián)系。主要具體內(nèi)容如下:確定了模擬汽油中噻吩、苯并噻吩含量分析的氣相色譜法。碳納米管經(jīng)酸氧化、堿氧化和負(fù)載改性后均不同程度的提高了對(duì)模擬汽油中噻吩、苯并噻吩的吸附性能,具體如下:(1)、濃硝酸氧化對(duì)碳納米管具有較好的開(kāi)管性能并引入適當(dāng)含氧基團(tuán),混酸氧化則因?yàn)橐敫嗷鶊F(tuán)而形成堵塞效應(yīng);吸附性能滿(mǎn)足:pristineS/N3carrier。(2)、KOH高溫氧化對(duì)碳納米管的開(kāi)管性能好于濃硝酸氧化,氧化后比表面積和中大孔數(shù)量明顯增大;濃硝酸對(duì)堿氧化后碳納米管中的微孔和大孔具有刻蝕作用而使其轉(zhuǎn)化為中孔。濃硝酸氧化改性更能提高材料對(duì)噻吩的吸附性能,KOH高溫氧化改性則更能提高對(duì)苯并噻吩的吸附性能;材料的噻吩吸附性能滿(mǎn)足:850carrierba,苯并噻吩吸附性能滿(mǎn)足:carrier850ba;材料吸附性能提高是其表面含氧基團(tuán)、比表面積和孔結(jié)構(gòu)共同作用的結(jié)果。(3)、負(fù)載Ag吸附性能明顯較carrier提高,其余負(fù)載金屬均小于carrier;吸附性能滿(mǎn)足:baAg,選擇性數(shù)據(jù)表明負(fù)載Ag更能提高噻吩的吸附性能。采用Freundlich、Langmuir、Temkin和Dubinin-Radushkevich四種吸附等溫線模型對(duì)pristine、S/N3、carrier、850、ba和Ag六個(gè)吸附劑的噻吩、苯并噻吩吸附等溫線進(jìn)行擬合,結(jié)果表明:(1)、在前五個(gè)吸附劑上噻吩可能主要以垂直方式吸附,苯并噻吩則以平行方式吸附;而在Ag上噻吩、苯并噻吩均以平行方式吸附。(2)、吸附劑對(duì)噻吩、苯并噻吩的吸附屬于“優(yōu)惠型”吸附,且更容易吸附苯并噻吩;Langmuir模型對(duì)前五個(gè)吸附的噻吩吸附等溫線不適用,Ag吸附劑的噻吩、苯并噻吩飽和吸附容量分別達(dá)5.3mg/g和11.6mg/g。(3)、相同吸附劑的吸附自由能滿(mǎn)足:E(苯并噻吩)E(噻吩);噻吩在前五個(gè)吸附上屬于物理吸附,在Ag上屬于π絡(luò)合吸附;苯并噻吩在后四個(gè)吸附劑上屬于π絡(luò)合吸附。分子模擬計(jì)算結(jié)果表明:(1)、絕對(duì)硬度滿(mǎn)足:苯并噻吩噻吩苯,碳納米管表面引入羧基或Ag提高了表面酸性和電負(fù)性,大孔徑的碳納米管活性更大。(2)、初始碳納米管主要通過(guò)HOMO與噻吩和苯并噻吩的LUMO相互作用,引入羧基或Ag后轉(zhuǎn)變?yōu)猷绶院捅讲⑧绶缘腍OMO與碳納米管上LUMO相互作用。
[Abstract]:On January 01, 2017, the national 鈪,

本文編號(hào):1766181

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