發(fā)布時(shí)間：2018-01-16 01:11

  本文關(guān)鍵詞：Ni-W-B非晶態(tài)催化劑的制備及其對(duì)生物油加氫脫氧性能研究　出處：《湘潭大學(xué)》2015年碩士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：傳統(tǒng)能源煤、石油等對(duì)環(huán)境造成較大的污染,導(dǎo)致生態(tài)破壞,嚴(yán)重制約了我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,開(kāi)發(fā)新型可再生綠色環(huán)保型資源迫在眉睫。生物油是指在隔絕氧氣、高溫(773~873 K)的條件下先將生物質(zhì)(木材、秸稈等)顆粒物迅速加熱使其裂解,再迅速冷凝而得到的液體燃料。生物油因其原料來(lái)源廣泛、便于運(yùn)輸、可再生、能量密度較高等特點(diǎn)備受關(guān)注。但由于其自身含氧量較高,致使生物油具有熱穩(wěn)定性差、易腐蝕、燃燒熱值低、不互溶、黏度高等缺點(diǎn),嚴(yán)重影響了生物油的廣泛應(yīng)用。因此,我們必須對(duì)生物油進(jìn)行加氫脫氧提質(zhì)改性,使其更好的得到應(yīng)用,開(kāi)發(fā)出高效、節(jié)能的加氫脫氧催化劑,對(duì)生物油催化加氫脫氧制備新型石油替代能源具有重要意義。因酚類(lèi)化合物中的氧與苯環(huán)直接相連,斷裂該C-O鍵需要的活化能最大,被認(rèn)為是生物油中最難脫氧的一類(lèi)化合物。一般來(lái)講,酚類(lèi)化合物的加氫脫氧反應(yīng)路徑包括直接脫氧和加氫—脫氧,其中直接脫氧需要的反應(yīng)溫度較高,加氫—脫氧路徑可以顯著降低反應(yīng)溫度,其關(guān)鍵是準(zhǔn)備高加氫活性催化劑。非晶態(tài)合金催化材料具有長(zhǎng)程無(wú)序、短程有序的獨(dú)特結(jié)構(gòu),在加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)良催化活性。因此,本文先采用化學(xué)還原法制備非晶態(tài)Ce-Ni-W-B催化劑,主要研究助劑Ce對(duì)催化劑HDO性能的影響。結(jié)果顯示,添加助劑Ce增加催化劑表面Ni0和WO3的含量,在催化對(duì)甲基苯酚的HDO反應(yīng)中顯示出較高的催化活性,催化劑的HDO活性主要取決于催化劑表面Ni0的相對(duì)含量及Ni0與WO3的摩爾比。適量助劑Ce的加入有利于提高Ni-W-B非晶態(tài)催化劑催化對(duì)甲苯酚的HDO轉(zhuǎn)化率和脫氧率。當(dāng)Ce3+/W6+摩爾比為25時(shí),對(duì)甲基苯酚的脫氧率達(dá)98.1%。在此基礎(chǔ)上,改變制備方法,在制備過(guò)程中加入氨水調(diào)節(jié)母液的pH值,調(diào)控金屬離子與硼氫化鈉的反應(yīng)速率,制備出非晶態(tài)Ni-W-B催化劑,主要研究不同Ni-W摩爾比對(duì)催化劑加氫脫氧性能的影響。改變?cè)弦褐蠳i-W摩爾比可以調(diào)控催化劑中Ni0與WO3的相對(duì)含量,從而調(diào)控對(duì)甲基苯酚HDO反應(yīng)產(chǎn)物的分布。當(dāng)Ni-W摩爾比為1:3時(shí),催化的HDO活性最高,在498 K下反應(yīng)4h后,催化對(duì)甲基苯酚的脫氧率達(dá)到88.4%。
[Abstract]:Traditional energy sources, such as coal, oil and other environmental pollution, leading to ecological destruction, seriously restricted the rapid development of China's economy. It is urgent to develop new renewable green and environment-friendly resources. Biooil refers to biomass (wood) under the condition of oxygen isolation and high temperature of 773N 873K. Liquid fuel obtained by rapid heating and condensation of particulate matter. Biooil is easy to transport and renewable because of its wide source of raw materials. However, because of its high oxygen content, bio-oil has the disadvantages of poor thermal stability, easy corrosion, low combustion calorific value, insoluble, high viscosity and so on. The application of bio-oil has been seriously affected. Therefore, we must improve the hydrodeoxidization of bio-oil so that it can be better used to develop high-efficiency and energy-saving hydrogenation deoxidation catalyst. Because the oxygen in phenolic compounds is directly linked to benzene ring, the activation energy required for breaking the C-O bond is the largest. Generally speaking, the hydrodeoxidation pathways of phenolic compounds include direct deoxidation and hydrogen-deoxidation, in which direct deoxidation requires a higher reaction temperature. The hydrogenation and deoxidation pathway can significantly reduce the reaction temperature, and the key point is to prepare high hydrogenation active catalyst. Amorphous alloy catalyst materials have the unique structure of long range disorder and short range order. Therefore, the amorphous Ce-Ni-W-B catalyst was prepared by chemical reduction method. The effect of ce on the HDO performance of the catalyst was studied. The results showed that the addition of ce increased the content of Ni0 and WO3 on the catalyst surface. In the HDO reaction of p-methylphenol, the catalytic activity was higher. The HDO activity of the catalyst mainly depends on the relative content of Ni0 on the surface of the catalyst and the molar ratio of Ni0 to WO3. HDO conversion and deoxidation of phenol. When Ce3. When the mole ratio of / W _ 6 is 25. The deoxidization rate of p-methylphenol reached 98.1. On this basis, the preparation method was changed, ammonia solution was added to adjust the pH value of the mother liquor, and the reaction rate between metal ions and sodium borohydride was regulated. Amorphous Ni-W-B catalyst was prepared. The effect of different molar ratio of Ni-W on the hydrodeoxidation performance of the catalyst was studied. The relative content of Ni0 and WO3 in the catalyst could be controlled by changing the molar ratio of Ni-W in the feedstock solution. When the molar ratio of Ni-W is 1: 3, the catalytic activity of HDO is the highest, and after 4 h reaction at 498K. The catalytic deoxidation rate of p-methylphenol reached 88.4%.
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426.6;TE667

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本文編號(hào)：1430874