【摘要】：雙酚A(BPA)是目前使用廣泛的重要工業(yè)原料,通過廢水排放進(jìn)入到城鎮(zhèn)污水處理系統(tǒng)后,采用氯消毒工藝的污水處理廠在消毒時消毒劑會與BPA反應(yīng)形成毒性更強(qiáng)的氯消毒副產(chǎn)物氯代雙酚A(BPAs),這些水廠的出水排放是氯代雙酚A進(jìn)入自然環(huán)境水體的主要途徑。盡管氯代雙酚A在天然水體中被檢出,但氯代雙酚A在水環(huán)境的光化學(xué)行為仍未見諸報道。本文選取5種氯代雙酚A為研究對象,探討了氯代雙酚A發(fā)生直接光降解的可能性,考察了初始濃度、pH值、腐殖質(zhì)、污水處理廠出水有機(jī)物等因素對氯代雙酚A光化學(xué)行為的影響,分析了氯代雙酚A的光降解機(jī)制、途徑和主要的降解產(chǎn)物,以期深入了解氯代雙酚A在自然環(huán)境中的歸趨和太陽光對出水有機(jī)物的協(xié)同降解處理。模擬太陽光下氯代雙酚A的直接降解實(shí)驗(yàn)表明:(1)與雙酚A相比,氯代雙酚A發(fā)生了明顯的紫外吸收紅移和增色現(xiàn)象,最大吸收峰逐漸紅移,與太陽光波段重合,隨著pH的升高和BPAs氯原子數(shù)量的增加紅移現(xiàn)象更加明顯,因此BPAs在模擬太陽光照射下能夠發(fā)生直接光降解。(2)5種BPAs的反應(yīng)速率常數(shù)大小關(guān)系為:3,5-diClBPA3-ClBPA3,3’-diClBPA3,3’,5-triClBPATCBPA。(3)底物濃度升高BPAs的降解速率隨之減慢,pH升高BPAs的降解速率逐漸加快,pH8.0后,BPAs的光解速率的增加速度變慢并逐漸趨于穩(wěn)定。(4)腐殖質(zhì)對氯代雙酚A太陽光直接降解有光屏蔽和光活化雙重效應(yīng),腐殖酸的光屏蔽大于光活化效應(yīng),抑制BPAs光降解;富里酸的光活化大于光屏蔽效應(yīng),表現(xiàn)出輕微的促進(jìn)效果。(5)污水處理廠出水相比純水基質(zhì),能夠促進(jìn)氯代雙酚A的光降解,消毒后的EfOM比消毒前的EfOM表現(xiàn)出更強(qiáng)的促進(jìn)作用。氯代雙酚A的光降解機(jī)制研究表明:(1)BPAs在光照下以直接光降解為主,反應(yīng)過程中基本沒有~·OH和~1O_2的介入,其降解主要是自身三線態(tài)~3BPAs~*和空氣中的氧氣O_2起作用。(2)BPAs的光降解主要涉及光致水解、脫氯、氧化、脫烷基化作用,主要光降解產(chǎn)物為羥基化雙酚A和4-羥基-1,3-羧基-1-戊烯(C_7H_(10)O_5)。BPAs發(fā)生水解反應(yīng)后1個氯被羥基取代生成光降解產(chǎn)物羥基化氯代雙酚A;羥基化氯代雙酚A與O_2作用造成苯環(huán)和異丙基間的碳碳鍵斷裂形成兩個不穩(wěn)定的中間產(chǎn)物,其中含有異丙基的中間產(chǎn)物經(jīng)過進(jìn)一步氧化后最終形成光降解產(chǎn)物4-羥基-1,3-羧基-1-戊烯,另一中間產(chǎn)物被氧化為小分子后去除。
【圖文】：

Table 2-2 The instruments and equipments used in the experiment.器材名稱 生產(chǎn)廠家數(shù)字酸度 pH 計（pHS-3C，，0.01 pH） 上海雷磁儀器廠超聲波清洗器（KQ2200，3L，40 KHz） 昆山超聲儀器有限公司超純水機(jī)（PCDX-J-20，20 L/h） 中國成都品成科技有限公高效液相色譜儀（LC-15C，190-700 nm） 日本島津公司色譜柱（HC-C18，350 4.6 mm，5 μm） 安捷倫科技有限公司紫外/可見分光光度計（UV/V-16/18） 上海美譜達(dá)儀器有限公司雙向磁力攪拌器（90-1，60  1400 r/min） 上海亞榮生化儀器廠精密電子天平（CP114，0 - 110g，0.0001g） 奧豪斯儀器（上海）有限公模擬太陽光反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)裝置如下圖 2-1 所示。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TU991.25

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2700417