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長期施肥下灰漠土溶解性有機質的穩(wěn)定機制研究

發(fā)布時間:2020-10-31 21:27
【摘要】:土壤溶解性有機質(DOM)在土壤和水環(huán)境中普遍存在,雖然只占了土壤總有機質很小的比例(3-6%),但是作為土壤有機質中移動能力和活性最強的部分,DOM對土壤的物理化學特征以及土壤碳循環(huán)都起到非常重要的作用。自然條件下,DOM一般不是單獨存在的,土壤中的DOM約50%-70%與粘土礦物、鐵氧化物以及金屬陽離子結合以有機無機復合體的形式存在。DOM既可以通過表面的吸附和沉淀與礦物形成有機無機復合體,還可以通過克服礦物層間的伸縮能力,在礦物的層間形成有機無機復合體;夷寥朗堑湫偷母珊档貐^(qū)土壤,是新疆最主要的農田土壤,大量研究表明不同施肥措施可以改變灰漠土壤有機碳的結構以及DOM組分。因此研究長期施肥措施下灰漠土壤有機質的累積特征從而發(fā)現(xiàn)灰漠土壤DOM穩(wěn)定的影響機制,對了解干旱半干旱地區(qū)土壤DOM的穩(wěn)定機制具有重要意義,有助于對土壤碳庫的深入了解與認識。本研究運用一維、二維紅外光譜(FTIR,2D-FTIR)、差熱分析(DTA-TG)、X射線衍射(XRD)、固體核磁共振(13CNMR)、高分辨透射電鏡(HRTEM)、X射線光電子能譜分析和同步輻射(XAFS )等技術研究新疆灰漠土地區(qū)經過22年連續(xù)不同施肥處理的土壤樣品(CK、NPK、NPKM、M),從四個方面對灰漠土壤的DOM穩(wěn)定機制進行研究:長期不同施肥措施對灰漠土壤有機質結構和DOM組分的影響;不同施肥措施下土壤DOM與粘土礦物的插層復合特征;DOM與灰漠土中的金屬陽離子Ca~(2+)的復合特征;DOM與灰漠土壤鐵氧化物的復合特征,為灰漠土地區(qū)合理培肥提供有力理論證據。主要研究結果如下:1、長期不同施肥處理的土壤有機質含量呈現(xiàn)顯著差異(P≤0.05)。有機肥配配施化肥處理(NPKM)和只施有機肥處理(M)處理的有機碳含量分別為14.77g/kg和16.50g/kg,均高于只施化肥處理(NPK)處理(12.02g/kg),是不施肥對照(CK)處理的1.86和2.52倍。13C NMR結果表明,長期不同施肥土壤的有機碳結構發(fā)生了顯著改變。各施肥處理不同形態(tài)C原子的相對含量均表現(xiàn)出同樣的趨勢:烷氧基碳芳香碳烷基碳羧基碳。與施肥處理(NPK、NPKM、M)相比,CK的烷基碳(18.20% )和烷氧基碳(43.37%)含量最高;與NPKM ( 8.98% )和M ( 9.97% )處理相比,NPK(12.21%)含有更高的烷基碳含量,烷基碳/烷氧基碳的比值大小順序為CKNPKMNPKM。長期不同施肥處理中土壤有機碳與重組有機碳(R=0.940,P0.05)和溶解性有機碳(DOC) (R=0.940,P0.05)呈顯著正相關性。2、利用DOM與Ca~(2+)的吸附試驗研究DOM與金屬陽離子吸附過程中的穩(wěn)定機制。EEM結果顯示,長期不同施肥處理DOM中腐殖質的結構發(fā)生了改變。CK處理中,土壤DOM主要是類富里酸物質、少量的胡敏酸以及類蛋白質物質。與CK、NPKM和M相比,NPK施肥處理的增加了 DOM中類富里酸物質和胡敏酸類物質,但減少了類蛋白質物質。與CK相比,長期施肥顯著改變了 DOM中Ca~(2+)、Fe3+、Al3+的濃度,其中Ca~(2+)含量最高。DOC含量與Ca~(2+)含量(R=0.940, P0.05 )呈顯著正相關性,與 Fe3+(R=0.940,P0.05)、A13+(R=0.940,P0.05)的濃度呈顯著負相關性。2D-FTIR結果顯示,NPKM和M處理中同時存在3428cm-1 (碳水化合物的-OH)和1080cm-1(硅酸鹽的Si-O伸縮振動),這兩者是納米礦物的骨架結構,NPK處理未發(fā)現(xiàn)Si-0鍵。高分辨透射電鏡(HRTEM)結果表明長期施肥處理改變了 DOM中納米礦物的形態(tài),NPKM和M處理以非晶形礦物為主,NPK處理以晶形礦物為主,此外NPKM和M處理形成了鈣的納米礦物。3、通過一系列的室內實驗研究了 DOM與粘土礦物插層過程中的DOM穩(wěn)定機制,XRD結果表明長期不同施肥處理的DOM均發(fā)生了插層反應,插層物質有機碳含量的大小順序依次為 NPKM( 1.40g/kg )M( 1.12g/kg )NPK( 0.96g/kg )CK( 0.74 g/kg )。不同施肥處理的插層物質結構組成大體一致,主要是:糖類、碳水化合物、脂肪族、有機酸、蛋白質。FTIR結果表明,與NPK處理相比,NPKM和M處理中插層物質在1020cm-1(多糖C-O伸縮)特征吸收峰強度增強,而1420cm-1和1120cm-1 (脂肪族化合物)處的特征峰強度明顯減弱。插層后,長期不同施肥處理礦物的比表面積均顯著增大,比表面積的大小順序依次為NPKM ( 14.24m2/g) M ( 13.56 m2/g) NPK(12.59m2/g) CK ( 12.34m2/g)。4、利用DOM與鐵氧化合物的吸附實驗研究DOM在礦物表面的吸附穩(wěn)定機制,實驗結果如下:在低的C/Fe( 4-12 )下,DOM中C的吸附量隨著C/Fe增大急速增長,當C/Fe達到12后,C的吸附量增長變緩,C的吸附量在C/Fe為20達到最高值70.1mg/g。DOM-水鐵礦吸附復合體在低C/Fe(4-12 )下,SSA從529.0m2/g急劇減少到379.5m2/g,而在比較高的C/Fe (12-20)摩爾比下,SSA減少緩慢。DOM-水鐵礦吸附復合體的孔隙度表現(xiàn)出同樣的趨勢,在C/Fe為20時,微孔體積和中孔體積分別減少了 90%和92%。FTIR的結果,與原DOM相比,DOM-水鐵礦吸附復合物多出了 1500cm-1特征峰(芳香環(huán)的C=C伸縮振動),在1130cm-1 (碳水化合物C-O伸縮振動)處的強度明顯減弱。二維紅外結果(2D-FTIR)表明,隨著C/Fe比值的增大,C=O鍵的對稱伸縮振動(1400 cm-1)和碳水化合物C-O伸縮振動(1130 cm-1 )比較敏感,且1400 cm-1的變化強度大于1130 cm-1,芳香的C=C在同等條件下先和水鐵礦結合。C 1sNEXAFS的結果表明,與未處理DOM相比,DOM-水鐵礦吸附復合物的酚基C明顯減弱,酚基碳并未參加在水鐵礦表面的吸附。STXM(掃描透射電鏡X射線顯微成像)-NEXAFS(X射線近邊精細結構譜)顯示,DOM-水鐵礦吸附復合物中C和Fe在空間上是緊密聯(lián)系的,不存在單獨C的連續(xù)區(qū)域,未形成有機質層狀結構。5、利用DOM與鐵氧化合物的沉淀實驗研究DOM在礦物表面的沉淀穩(wěn)定機制,并與吸附穩(wěn)定機制進行比較,揭示DOM在鐵氧化物表面的不同穩(wěn)定機制。實驗結果如下:DOM與鐵氧化合物的沉淀實驗中,DOM與鐵氧化物的沉淀和吸附表現(xiàn)出相似的C復合特征,隨著C/Fe比值變大,DOM-Fe共同沉淀體的中C的含量從37.9mg/g增大到77.6mg/g,Fe含量在52.1mg/g和19.6mg/g之間。且相同的C/Fe的比值下,沉淀共同體中C含量顯著高于吸附體。和DOM-水鐵礦吸附復合體相似,共同沉淀體的比表面積,中孔體積以及微孔體積均隨著C/Fe比值的增大在減少,且相同C/Fe比值,DOM-水鐵礦吸附復合體的比表面積,中孔體積以及微孔體積更大。在低的C/Fe (4-12)下,DOM-Fe共同沉淀體的SSA從156.6m2/g急劇下降到2.1m2/g,當C/Fe12后,SSA維持在2.1m2/g,MIV和MEV也分別穩(wěn)定在9.5mm3/g和15.0mm3/g,但是DOM-Fe共同沉淀體的C含量仍在增加,表明當C/Fe12以后,有機質不再占據水鐵礦表面的孔隙來和水鐵礦結合,而是形成多層結構,這是DOM-Fe共同沉淀體和DOM-水鐵礦吸附復合體的最大差別。第一次利用同步輻射的XAFS方法對Fe(Ⅲ)-OM多層不可溶結構進行了定量,表明隨著C/Fe比值的增大Fe(Ⅲ)-OM多層結構的含量逐漸增加,在C/Fe為12時,Fe(Ⅲ)-OM多層結構僅占了總的DOM-Fe共同沉淀體的重量的3.8%,但這一數(shù)值在C/Fe為20時達到11.1 %。DOM與鐵氧化合物的沉淀復合體比吸附復合體結構更加穩(wěn)定,相同C/Fe下沉淀復合體C解吸量更少。
【學位授予單位】:南京農業(yè)大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:S153.6
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
縮略詞及專有名詞檢表
第一章 文獻綜述
    1 長期施肥對土壤的影響
        1.1 土壤有機質的來源與功能
        1.2 長期不同施肥對土壤有機質的影響
        1.3 長期不同施肥對土壤粘土礦物的影響
        1.4 土壤有機質的研究進展
    2 土壤溶解性有機質
        2.1 土壤溶解性有機質的概述
        2.2 土壤溶解性有機質的化學組成和特征
        2.3 土壤溶解性有機質的動態(tài)調節(jié)機制
        2.4 土壤溶解性有機質的影響因素
    3 溶解性有機質與礦物的相互作用
        3.1 溶解性有機質與粘土礦物的相互作用
        3.2 溶解性有機質與金屬陽離子的相互作用
        3.3 溶解性有機質與鐵氧化物的相互作用
    4 DOM的相關研究方法
        4.1 紅外光譜和二維紅外相關分析技術
        4.2 三維熒光光譜法
        4.3 X射線吸收精細結構譜
            4.3.1 XAFS簡介
            4.3.2 利用同步輻射進行DOM研究的必要性和國內外現(xiàn)狀
    5 灰漠土特征及其研究現(xiàn)狀
    6 研究意義與目的
    技術路線
第二章 長期不同施肥對土壤有機碳結構和DOM組成的影響
    1 前言
    2 材料與方法
        2.1 供試土壤
        2.2 實驗方法
            2.2.1 土壤基本性質的測定
            2.2.2 土壤腐殖質分離提取
            2.2.3 土壤粘粒的提取
            2.2.4 粘土礦物鑒定以及相對含量的測定-XRD
            2.2.5 粘粒的紅外分析-FTIR
            2.2.6 DTA-TG分析
            2.2.7 層間有機碳含量的測定
13C NMR固體核磁共振光譜'>            2.2.8 13C NMR固體核磁共振光譜
            2.2.9 土壤溶解性有機質(DOM)的提取
            2.2.10 土壤溶解性有機碳(DOC)的測定
            2.2.11 DOM的金屬離子含量測定
            2.2.12 土壤DOM的三維熒光光譜測定
    3 結果與分析
        3.1 長期不同施肥對土壤pH和總有機碳氮含量的影響
        3.2 長期不同施肥處理對灰漠土有機碳結構的影響
        3.3 長期不同施肥對土壤有機碳及重組有機碳的影響
        3.4 長期不同施肥對土壤結合態(tài)腐殖質的影響
        3.5 長期不同施肥下土壤粘粒的XRD分析
        3.6 長期施肥土壤粘粒的紅外分析(FTIR)
        3.7 長期不同施肥土壤粘粒的DTA-TG分析
        3.8 長期不同施肥處理礦物層間有機碳含量
        3.9 長期不同施肥DOC和土壤有機碳的線性關系
        3.10 長期不同施肥處理DOM中金屬離子含量的影響
        3.11 不同施肥處理DOM的EEM分析
    4 討論
        4.1 長期不同施肥對土壤有機碳結構的影響
        4.2 長期不同施肥對土壤粘粒的影響
        4.3 長期不同施肥對土壤DOM組成的影響
    5 小結
2+與DOM的吸附作用研究'>第三章 長期不同施肥下灰漠土中Ca2+與DOM的吸附作用研究
    1 前言
    2 材料與方法
        2.1 供試土壤
2+-DOM的滴定'>        2.2 Ca2+-DOM的滴定
        2.3 長期不同施肥處理的DOM透射電鏡觀察
        2.4 FTIR光譜分析
        2.5 二維紅外光譜(2D-FTIR)分析
        2.6 數(shù)據分析
    3 結果與分析
2+結合DOC含量的影響'>        3.1 長期不同施肥處理對土壤Ca2+結合DOC含量的影響
2+-DOM復合體的FTIR分析'>        3.2 不同施處理Ca2+-DOM復合體的FTIR分析
        3.3 不同施肥處理的DOM的二維紅外光譜分析
        3.4 長期不同施肥處理的DOM的HRTEM圖譜
    4 討論
    5 小結
第四章 長期不同施肥灰漠土壤DOM和粘土礦物的插層反應
    1 前言
    2 材料與方法
        2.1 供試土壤
        2.2 層間物質置換
        2.3 FTIR,DTA-TG分析
        2.4 土壤粘粒的提取以及XRD測定
        2.5 比表面積的測定
        2.6 透射電子顯微鏡(TEM)分析
    3 結果與分析
        3.1 長期不同施肥土壤粘粒的XRD分析
        3.2 不同施肥處理的插層物質的FTIR分析
        3.3 不同施肥處理插層物質的常規(guī)熱分析
        3.4 不同施肥處理插層前后礦物比表面積分析
        3.5 不施肥處理插層后和剝層后的掃面電子顯微鏡(SEM)分析
    4 討論
    5 小結
第五章 灰漠土壤DOM與鐵氧化物的吸附作用研究
    1 前言
    2 材料與方法
        2.1 供試土壤
        2.2 土壤溶解性有機質(DOM)的提取
        2.3 水鐵礦的合成與制備
        2.4 水鐵礦與DOM的吸附試驗
        2.5 碳和鐵含量的測定
        2.6 比表面積和孔隙度的測定
        2.7 FTIR和2D-FTIR測定
        2.8 XRD測定
        2.9 STXM-NEXAFS圖譜
        2.10 DOM-水鐵礦吸附復合物的解吸
    3 結果與分析
        3.1 不同C/Fe對DOM-水鐵礦復合物的碳鐵含量的影響
        3.2 不同C/Fe下DOM-水鐵礦吸附復合體的XRD,比表面積以及孔隙度分析
        3.3 DOM-水鐵礦吸附復合體的FTIR分析
        3.4 DOM-水鐵礦吸附復合體的2D-FTIR分析
        3.5 DOM-水鐵礦吸附復合物的NEXAFS分析
        3.6 不同C/Fe下DOM-水鐵礦吸附復合物的解吸分析
    4 討論
    5 小結
第六章 灰漠土壤DOM與鐵氧化物共同沉淀作用研究
    1 前言
    2 材料與方法
        2.1 供試土壤
        2.2 土壤溶解性有機質(DOM)的提取
        2.3 DOM-Fe共同沉淀體的合成
        2.4 Fe(Ⅲ)-OM不可溶物的合成
        2.5 碳和鐵含量的測定
13C核磁共振波譜分析'>        2.6 土壤DOM的固態(tài)13C核磁共振波譜分析
        2.7 比表面積和孔隙度的測定
        2.8 FTIR和2D-FTIR測定
        2.9 XRD測定
        2.10 STXM-NEXAFS圖譜
        2.11 XANES譜測定
        2.12 DOM-Fe共同沉淀體的解吸實驗
    3 結果與分析
        3.1 不同C/Fe的DOM-Fe共同沉淀體的碳鐵含量的影響
        3.2 不同C/Fe下DOM-Fe共同沉淀體的XRD,比表面積以及孔隙度分析
        3.3 DOM-Fe共同沉淀體的FTIR分析
        3.4 DOM-Fe共同沉淀體的2D-FTIR分析
        3.5 DOM-Fe共同沉淀體的NEXAFS分析
        3.6 DOM-Fe共同沉淀體的Fe-EXAFS圖譜
        3.7 DOM-Fe共同沉淀體的的解吸分析
    4 討論
    5 小結
全文總結
研究展望
創(chuàng)新點
參考文獻
博士發(fā)表論文
致謝

【參考文獻】

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本文編號:2864532

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