亞鐵誘導地表環(huán)境中雄黃的氧化轉化行為研究
發(fā)布時間:2022-09-28 15:33
雄黃礦是我國特有的礦產(chǎn),全球儲量第一,由于礦物冶煉活動,在地表環(huán)境產(chǎn)生了大量尾礦渣,其在雨水和地表徑流的沖刷作用下,能夠向環(huán)境中釋放砷,從而危害到人類健康。亞鐵不僅在自然環(huán)境中廣泛存在,也常被用于含砷廢渣的穩(wěn)定處理,但亞鐵在地表有氧環(huán)境下對雄黃的氧化溶解及礦物相轉化的影響作用機制并不清楚。因此,本文以湖南省石門鎮(zhèn)的實際雄黃礦樣品為研究對象,對亞鐵對雄黃礦物中砷的轉化行為及機理進行了研究,以期為雄黃尾礦渣中砷的釋放和安全處理提供理論依據(jù)。主要研究內容及結論如下:(1)采用X射線熒光光譜分析儀(XRF)、X射線衍射光譜儀(XRD)、X射線光電子能譜分析儀(XPS)和比表面積測定儀(BET)等對雄黃的基本性質進行了分析。雄黃礦樣品主要由As、S和Si組成,其中砷的質量百分數(shù)為68.3%,主要的晶體物質為雄黃(As4S4)。元素價態(tài)分析表明砷全部以As(II)的形式存在,S以二硫化物和多硫化物形式存在,分別為60.68%和39.32%,O為表面吸附的水分子和羥基。在pH 2–12的范圍內,雄黃表面帶負電荷,BET只有0.01 m~2 g–1...
【文章頁數(shù)】:77 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 緒論
1.1 雄黃的自然環(huán)境分布及潛在危害
1.2 亞鐵對地表環(huán)境中雄黃的氧化行為
1.2.1 分子氧對雄黃的氧化
1.2.2 亞鐵促進環(huán)境中砷的氧化
1.3 亞鐵對環(huán)境中砷的穩(wěn)定轉化行為
1.3.1 沉淀作用
1.3.2 吸附作用
1.4 本文研究目的、研究內容和技術路線
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究內容
1.4.3 技術路線
2 雄黃礦樣品的基本性質研究
2.1 雄黃礦樣品來源與保存
2.2 實驗試劑與儀器
2.3 實驗及分析方法
2.3.1 總砷的測定
2.3.2 Zeta電位檢測
2.3.3 溶液相分析
2.3.4 固相分析
2.4 雄黃樣品的基本性質
2.4.1 元素組成及含量
2.4.2 物相組成
2.4.3 元素價態(tài)
2.4.4 砷的含量
2.4.5 比表面積及表面電荷
2.5 本章小結
3 亞鐵誘導雄黃中砷的氧化溶出行為及機理研究
3.1 實驗試劑與儀器
3.2 實驗及分析方法
3.2.1 雄黃的氧化實驗
3.2.2 活性物種的分析
3.2.3 溶液相分析
3.2.4 固相分析
3.2.5 密度泛函理論計算
3.3 結果與討論
3.3.1 亞鐵加入量對雄黃氧化的影響
3.3.2 亞鐵誘導雄黃氧化的機理研究
3.3.3 亞鐵誘導雄黃氧化的DFT理論計算與分析
3.3.4 pH對亞鐵誘導雄黃氧化的影響
3.4 本章小結
4 亞鐵促進雄黃中砷的穩(wěn)定轉化及機理研究
4.1 實驗試劑與儀器
4.2 實驗及分析方法
4.2.1 雄黃中砷的穩(wěn)定轉化實驗
4.2.2 亞鐵吸附溶液中砷的實驗
4.2.3 溶液相分析
4.2.4 固相分析
4.3 結果與討論
4.3.1 亞鐵加入量對雄黃礦中砷穩(wěn)定轉化的影響
4.3.2 亞鐵對雄黃礦中砷穩(wěn)定的機理
4.3.3 亞鐵加入量對砷穩(wěn)定速率的影響
4.3.4 pH對雄黃中砷的穩(wěn)定轉化行為的影響
4.4 本章小結
5 結論與展望
5.1 結論
5.2 展望
致謝
參考文獻
附錄1 攻讀學位期間發(fā)表論文、獲得專利和獎勵
【參考文獻】:
期刊論文
[1]我國藥用雄黃的晶體結構鑒定[J]. 張志杰,周群,尉京志,張艷玲,孫素琴,黃璐琦,原思通. 光譜學與光譜分析. 2011(02)
[2]砷污染對人體健康的危害效應研究[J]. 黃秋嬋,韋友歡,吳穎珍. 微量元素與健康研究. 2009(04)
[3]地下水中鐵元素的形成及其控制因素[J]. 曾昭華. 江蘇地質. 2003(04)
[4]湖泊沉積物-水界面鐵的微生物地球化學循環(huán)及其與微量金屬元素的關系[J]. 汪福順,劉叢強,梁小兵. 地質地球化學. 2003(03)
[5]中國砷礦資源概述[J]. 宣之強. 化工礦產(chǎn)地質. 1998(03)
[6]砷與人體健康[J]. 王秀梅,張樹春. 環(huán)境保護. 1989(11)
[7]地下水砷含量及其與居民慢性砷中毒關系[J]. 王連方,孫幸之,馮兆悅,徐訓風,艾海提,楊成忠. 環(huán)境與健康雜志. 1986(05)
碩士論文
[1]砷污染治理及砷資源回收利用的清潔生產(chǎn)新技術研究[D]. 牛秋雅.湖南大學 2001
本文編號:3681923
【文章頁數(shù)】:77 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
1 緒論
1.1 雄黃的自然環(huán)境分布及潛在危害
1.2 亞鐵對地表環(huán)境中雄黃的氧化行為
1.2.1 分子氧對雄黃的氧化
1.2.2 亞鐵促進環(huán)境中砷的氧化
1.3 亞鐵對環(huán)境中砷的穩(wěn)定轉化行為
1.3.1 沉淀作用
1.3.2 吸附作用
1.4 本文研究目的、研究內容和技術路線
1.4.1 研究目的
1.4.2 研究內容
1.4.3 技術路線
2 雄黃礦樣品的基本性質研究
2.1 雄黃礦樣品來源與保存
2.2 實驗試劑與儀器
2.3 實驗及分析方法
2.3.1 總砷的測定
2.3.2 Zeta電位檢測
2.3.3 溶液相分析
2.3.4 固相分析
2.4 雄黃樣品的基本性質
2.4.1 元素組成及含量
2.4.2 物相組成
2.4.3 元素價態(tài)
2.4.4 砷的含量
2.4.5 比表面積及表面電荷
2.5 本章小結
3 亞鐵誘導雄黃中砷的氧化溶出行為及機理研究
3.1 實驗試劑與儀器
3.2 實驗及分析方法
3.2.1 雄黃的氧化實驗
3.2.2 活性物種的分析
3.2.3 溶液相分析
3.2.4 固相分析
3.2.5 密度泛函理論計算
3.3 結果與討論
3.3.1 亞鐵加入量對雄黃氧化的影響
3.3.2 亞鐵誘導雄黃氧化的機理研究
3.3.3 亞鐵誘導雄黃氧化的DFT理論計算與分析
3.3.4 pH對亞鐵誘導雄黃氧化的影響
3.4 本章小結
4 亞鐵促進雄黃中砷的穩(wěn)定轉化及機理研究
4.1 實驗試劑與儀器
4.2 實驗及分析方法
4.2.1 雄黃中砷的穩(wěn)定轉化實驗
4.2.2 亞鐵吸附溶液中砷的實驗
4.2.3 溶液相分析
4.2.4 固相分析
4.3 結果與討論
4.3.1 亞鐵加入量對雄黃礦中砷穩(wěn)定轉化的影響
4.3.2 亞鐵對雄黃礦中砷穩(wěn)定的機理
4.3.3 亞鐵加入量對砷穩(wěn)定速率的影響
4.3.4 pH對雄黃中砷的穩(wěn)定轉化行為的影響
4.4 本章小結
5 結論與展望
5.1 結論
5.2 展望
致謝
參考文獻
附錄1 攻讀學位期間發(fā)表論文、獲得專利和獎勵
【參考文獻】:
期刊論文
[1]我國藥用雄黃的晶體結構鑒定[J]. 張志杰,周群,尉京志,張艷玲,孫素琴,黃璐琦,原思通. 光譜學與光譜分析. 2011(02)
[2]砷污染對人體健康的危害效應研究[J]. 黃秋嬋,韋友歡,吳穎珍. 微量元素與健康研究. 2009(04)
[3]地下水中鐵元素的形成及其控制因素[J]. 曾昭華. 江蘇地質. 2003(04)
[4]湖泊沉積物-水界面鐵的微生物地球化學循環(huán)及其與微量金屬元素的關系[J]. 汪福順,劉叢強,梁小兵. 地質地球化學. 2003(03)
[5]中國砷礦資源概述[J]. 宣之強. 化工礦產(chǎn)地質. 1998(03)
[6]砷與人體健康[J]. 王秀梅,張樹春. 環(huán)境保護. 1989(11)
[7]地下水砷含量及其與居民慢性砷中毒關系[J]. 王連方,孫幸之,馮兆悅,徐訓風,艾海提,楊成忠. 環(huán)境與健康雜志. 1986(05)
碩士論文
[1]砷污染治理及砷資源回收利用的清潔生產(chǎn)新技術研究[D]. 牛秋雅.湖南大學 2001
本文編號:3681923
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