內(nèi)蒙褐煤低溫氧化過程的熱力學(xué)及動(dòng)力學(xué)分析
發(fā)布時(shí)間:2021-05-08 22:56
褐煤高的表面活性使其易于發(fā)生低溫氧化最終導(dǎo)致自燃。此外,褐煤高的含水量將會(huì)降低燃燒熱值和增加運(yùn)輸成本,這給其大規(guī)模應(yīng)用帶來了很大難題。褐煤在干燥過程中,不同提質(zhì)方式和提質(zhì)條件對(duì)其物化結(jié)構(gòu)的影響不同,從而導(dǎo)致提質(zhì)褐煤的低溫氧化活性不同。本文以內(nèi)蒙褐煤為研究對(duì)象,以煤樣低溫氧化過程中CO2釋放量為評(píng)價(jià)褐煤低溫氧化活性的指標(biāo),考察了提質(zhì)方式、提質(zhì)溫度以及干燥介質(zhì)對(duì)褐煤低溫氧化活性的影響。此外,通過空氣恒溫、循環(huán)氧化及硝酸和雙氧水溶液氧化的手段制備了物化結(jié)構(gòu)具有差異的煤樣。研究了上述煤樣在低溫氧化過程中CO2釋放量的影響因素,并對(duì)褐煤低溫氧化過程中CO2的釋放過程進(jìn)行了熱力學(xué)及動(dòng)力學(xué)分析,得到以下主要結(jié)論:(1)對(duì)褐煤中所含的化學(xué)鍵的鍵能進(jìn)行了總結(jié),得出亞甲基中C-H鍵的鍵能約8020kJ/mol,甲基中C-H鍵的鍵能約9520kJ/mol。甲基與醚鍵以及酯基相連時(shí)形成的C-O鍵斷裂時(shí)需要的能量約8020kJ/mol;與脂肪烴相連的羧基及羰基分解時(shí)所需要的能量約7520kJ/mol,在低溫氧化過程中,羰基直接分解較難發(fā)生,主要發(fā)...
【文章來源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:89 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
符號(hào)說明
第一章 緒論
1.1 研究背景及意義
1.2 褐煤低溫氧化活性概述
1.2.1 低溫氧化活性的評(píng)價(jià)指標(biāo)及方法
1.2.2 低溫氧化反應(yīng)機(jī)理及其影響因素
1.2.3 低溫氧化動(dòng)力學(xué)分析
1.3 提質(zhì)褐煤結(jié)構(gòu)及其低溫氧化活性的變化概述
1.3.1 提質(zhì)過程中褐煤物理結(jié)構(gòu)的變化
1.3.2 提質(zhì)過程中褐煤化學(xué)結(jié)構(gòu)的變化
1.3.3 提質(zhì)褐煤的低溫氧化活性的研究
1.4 研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線
1.4.1 研究?jī)?nèi)容
1.4.2 技術(shù)路線
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 煤樣的選取
2.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器和試劑
2.3 煤樣的制備
2.3.1 提質(zhì)煤樣的制備
2.3.2 氧化煤樣的制備
2.4 煤樣的低溫氧化實(shí)驗(yàn)
2.5 煤樣表征
2.5.1 孔結(jié)構(gòu)表征
2.5.2 官能團(tuán)表征
第三章 褐煤低溫氧化過程CO_2釋放的熱力學(xué)分析
3.1 煤表面各官能團(tuán)鍵能的計(jì)算方法
3.1.1 分子動(dòng)力學(xué)(反應(yīng)熱和鍵能之間的關(guān)系)
3.1.2 負(fù)離子循環(huán)(酸度和鍵能之間的關(guān)系)
3.1.3 光解離質(zhì)譜(活化能與鍵能之間的關(guān)系)
3.2 煤表面活性基團(tuán)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)時(shí)的ΔH和 ΔG
3.3 本章小結(jié)
第四章 煤樣低溫氧化過程中影響CO_2的釋放規(guī)律
4.1 煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.1.1 水熱提質(zhì)煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.1.2 微波及固定床提質(zhì)煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.1.3 硝酸和雙氧水溶液氧化煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.1.4 空氣恒溫和循環(huán)氧化煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.2 煤樣低溫氧化過程中CO_2的累積釋放量
4.3 煤樣官能團(tuán)與孔結(jié)構(gòu)對(duì)低溫氧化過程中CO_2累積釋放量的影響
4.3.1 甲基和亞甲基對(duì)CO_2累積釋放量的影響
4.3.2 含氧官能團(tuán)對(duì)CO_2累積釋放量的影響
4.3.3 孔結(jié)構(gòu)對(duì)CO_2累積釋放量的影響
4.4 本章小結(jié)
第五章 煤樣低溫氧化過程中CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.1 低溫氧化過程中CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.1.1 水熱提質(zhì)煤樣CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.1.2 恒溫和循環(huán)氧化煤樣CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.1.3 硝酸和雙氧水溶液氧化煤樣CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.2 CO_2 釋放過程中各階段活化能的影響因素探究
5.2.1 CO_2 釋放過程第一階段活化能影響因素的探究
5.2.2 CO_2 釋放過程第二階段活化能影響因素的探究
5.3 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論及建議
6.1 論文結(jié)論
6.2 下一步工作與建議
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
附錄1
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Multiple20linear20equation20of20pore20structure20and20coal–oxygen20diffusion20on20low20temperature20oxidation20process20of20lignite[J]. Xianliang Meng,Mingqiang Gao,Ruizhi Chu,Guoguang Wu,Qiang Fang. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2016(06)
[2]干燥褐煤的FTIR分析及熱解實(shí)驗(yàn)研究[J]. 李先春,王麗娜,韓艷娜,孟凡銳,余江龍. 煤炭轉(zhuǎn)化. 2014(04)
[3]不同干燥方式對(duì)褐煤孔結(jié)構(gòu)及復(fù)吸特性的影響[J]. 周國莉,武建軍,李國寧,李霞,胡雪蓮,商玉坤,蔡志丹. 煤炭科學(xué)技術(shù). 2012(10)
[4]干燥提質(zhì)對(duì)褐煤表面結(jié)構(gòu)的影響[J]. 吳弋峰,初茉,暢志兵,范濤,洪愛邦. 煤炭工程. 2012(02)
博士論文
[1]基于不同能量作用形式的勝利褐煤脫水機(jī)理及過程動(dòng)力學(xué)研究[D]. 周國莉.中國礦業(yè)大學(xué) 2014
碩士論文
[1]勝利褐煤的微波干燥特性及水分復(fù)吸行為[D]. 印楊.太原理工大學(xué) 2017
[2]水熱提質(zhì)對(duì)褐煤產(chǎn)物分布和物化結(jié)構(gòu)的影響及提質(zhì)煤水分復(fù)吸行為[D]. 莫瓊.太原理工大學(xué) 2017
[3]低階煤極性基團(tuán)的微波調(diào)控實(shí)驗(yàn)研究[D]. 胡志博.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[4]褐煤孔結(jié)構(gòu)調(diào)變及其對(duì)提質(zhì)煤水分復(fù)吸行為影響的研究[D]. 溫英林.太原理工大學(xué) 2016
[5]提質(zhì)褐煤復(fù)吸水分主要影響因素的解析及其動(dòng)力學(xué)分析[D]. 張艷麗.太原理工大學(xué) 2015
[6]表面含氧官能團(tuán)對(duì)提質(zhì)褐煤吸水特性的影響[D]. 李志強(qiáng).太原理工大學(xué) 2014
[7]典型褐煤熱氣流及微波干燥提質(zhì)特性研究[D]. 施維軒.華中科技大學(xué) 2011
本文編號(hào):3176142
【文章來源】:太原理工大學(xué)山西省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:89 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
符號(hào)說明
第一章 緒論
1.1 研究背景及意義
1.2 褐煤低溫氧化活性概述
1.2.1 低溫氧化活性的評(píng)價(jià)指標(biāo)及方法
1.2.2 低溫氧化反應(yīng)機(jī)理及其影響因素
1.2.3 低溫氧化動(dòng)力學(xué)分析
1.3 提質(zhì)褐煤結(jié)構(gòu)及其低溫氧化活性的變化概述
1.3.1 提質(zhì)過程中褐煤物理結(jié)構(gòu)的變化
1.3.2 提質(zhì)過程中褐煤化學(xué)結(jié)構(gòu)的變化
1.3.3 提質(zhì)褐煤的低溫氧化活性的研究
1.4 研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線
1.4.1 研究?jī)?nèi)容
1.4.2 技術(shù)路線
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 煤樣的選取
2.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器和試劑
2.3 煤樣的制備
2.3.1 提質(zhì)煤樣的制備
2.3.2 氧化煤樣的制備
2.4 煤樣的低溫氧化實(shí)驗(yàn)
2.5 煤樣表征
2.5.1 孔結(jié)構(gòu)表征
2.5.2 官能團(tuán)表征
第三章 褐煤低溫氧化過程CO_2釋放的熱力學(xué)分析
3.1 煤表面各官能團(tuán)鍵能的計(jì)算方法
3.1.1 分子動(dòng)力學(xué)(反應(yīng)熱和鍵能之間的關(guān)系)
3.1.2 負(fù)離子循環(huán)(酸度和鍵能之間的關(guān)系)
3.1.3 光解離質(zhì)譜(活化能與鍵能之間的關(guān)系)
3.2 煤表面活性基團(tuán)發(fā)生化學(xué)反應(yīng)時(shí)的ΔH和 ΔG
3.3 本章小結(jié)
第四章 煤樣低溫氧化過程中影響CO_2的釋放規(guī)律
4.1 煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.1.1 水熱提質(zhì)煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.1.2 微波及固定床提質(zhì)煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.1.3 硝酸和雙氧水溶液氧化煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.1.4 空氣恒溫和循環(huán)氧化煤樣低溫氧化過程中CO_2的釋放行為
4.2 煤樣低溫氧化過程中CO_2的累積釋放量
4.3 煤樣官能團(tuán)與孔結(jié)構(gòu)對(duì)低溫氧化過程中CO_2累積釋放量的影響
4.3.1 甲基和亞甲基對(duì)CO_2累積釋放量的影響
4.3.2 含氧官能團(tuán)對(duì)CO_2累積釋放量的影響
4.3.3 孔結(jié)構(gòu)對(duì)CO_2累積釋放量的影響
4.4 本章小結(jié)
第五章 煤樣低溫氧化過程中CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.1 低溫氧化過程中CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.1.1 水熱提質(zhì)煤樣CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.1.2 恒溫和循環(huán)氧化煤樣CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.1.3 硝酸和雙氧水溶液氧化煤樣CO_2釋放過程的動(dòng)力學(xué)分析
5.2 CO_2 釋放過程中各階段活化能的影響因素探究
5.2.1 CO_2 釋放過程第一階段活化能影響因素的探究
5.2.2 CO_2 釋放過程第二階段活化能影響因素的探究
5.3 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論及建議
6.1 論文結(jié)論
6.2 下一步工作與建議
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
附錄1
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Multiple20linear20equation20of20pore20structure20and20coal–oxygen20diffusion20on20low20temperature20oxidation20process20of20lignite[J]. Xianliang Meng,Mingqiang Gao,Ruizhi Chu,Guoguang Wu,Qiang Fang. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2016(06)
[2]干燥褐煤的FTIR分析及熱解實(shí)驗(yàn)研究[J]. 李先春,王麗娜,韓艷娜,孟凡銳,余江龍. 煤炭轉(zhuǎn)化. 2014(04)
[3]不同干燥方式對(duì)褐煤孔結(jié)構(gòu)及復(fù)吸特性的影響[J]. 周國莉,武建軍,李國寧,李霞,胡雪蓮,商玉坤,蔡志丹. 煤炭科學(xué)技術(shù). 2012(10)
[4]干燥提質(zhì)對(duì)褐煤表面結(jié)構(gòu)的影響[J]. 吳弋峰,初茉,暢志兵,范濤,洪愛邦. 煤炭工程. 2012(02)
博士論文
[1]基于不同能量作用形式的勝利褐煤脫水機(jī)理及過程動(dòng)力學(xué)研究[D]. 周國莉.中國礦業(yè)大學(xué) 2014
碩士論文
[1]勝利褐煤的微波干燥特性及水分復(fù)吸行為[D]. 印楊.太原理工大學(xué) 2017
[2]水熱提質(zhì)對(duì)褐煤產(chǎn)物分布和物化結(jié)構(gòu)的影響及提質(zhì)煤水分復(fù)吸行為[D]. 莫瓊.太原理工大學(xué) 2017
[3]低階煤極性基團(tuán)的微波調(diào)控實(shí)驗(yàn)研究[D]. 胡志博.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2016
[4]褐煤孔結(jié)構(gòu)調(diào)變及其對(duì)提質(zhì)煤水分復(fù)吸行為影響的研究[D]. 溫英林.太原理工大學(xué) 2016
[5]提質(zhì)褐煤復(fù)吸水分主要影響因素的解析及其動(dòng)力學(xué)分析[D]. 張艷麗.太原理工大學(xué) 2015
[6]表面含氧官能團(tuán)對(duì)提質(zhì)褐煤吸水特性的影響[D]. 李志強(qiáng).太原理工大學(xué) 2014
[7]典型褐煤熱氣流及微波干燥提質(zhì)特性研究[D]. 施維軒.華中科技大學(xué) 2011
本文編號(hào):3176142
本文鏈接:http://www.sikaile.net/kejilunwen/kuangye/3176142.html
最近更新
教材專著