本文選題：鐵基非晶合金 + 偶氮染料��； 參考：《清華大學》2015年博士論文

【摘要】：最近兩年來,部分鐵基非晶合金被發(fā)現能作為零價鐵對含偶氮染料的印染廢水進行快速降解。盡管目前研究尚處于初始階段,涉及鐵基非晶合金的降解性能的眾多問題還不清楚,但其展示出的優(yōu)異的污水降解性能對工程應用具有很大吸引力,因此開展相關研究具有重要科學意義和實用價值。本研究以Fe-B二元非晶合金為基礎,系統(tǒng)地研究了三種典型鐵基非晶合金對偶氮染料降解反應的動力學過程、反應機理以及合金成分等因素對于鐵基非晶合金降解性能影響。與相同成分的晶化條帶以及300目還原鐵粉相比,Fe-B二元非晶合金對偶氮染料直接藍6的降解過程中,表現出更低的降解反應活化能和更高的降解速率。在相同實驗條件下,Fe84B16非晶條帶對直接藍6降解反應的的表面積約化反應速率系數為同成分晶態(tài)條帶與300目還原鐵粉的1.8及89倍。分析表明,Fe-B二元非晶合金對偶氮染料降解機理同晶態(tài)材料相同,為還原降解偶氮染料。Fe-B二元非晶合金所具有的高的降解性能一方面是由于非晶態(tài)結構相對于晶態(tài)具備更高活性;另一方面是由于類金屬元素硼在降解過程中在條帶表面阻礙形成致密氧化層,促進降解反應進行。研究發(fā)現,Fe-Si-B非晶合金條帶同樣具備優(yōu)異降解性能。相同條件下,工業(yè)Fe-Si-B非晶合金條帶對直接藍6、金橙II以及甲基橙降解反應的表面積約化反應速率系數分別為300目還原鐵粉的60、1300以及37000倍。分析發(fā)現,Fe-Si-B非晶合金降解機理與Fe-B非晶合金相同,同樣是由于非晶結構以及類金屬元素的添加促使其具備高的降解能力。通過對Fe-Si-B非晶合金條帶低溫退火后機械粉碎所得粉末的降解性能的研究發(fā)現,雖然退火等工藝能在一定程度上提高降解反應活化能,但由于比表面積的增加,在相同用量下,不同粒徑的非晶合金粉末對直接藍6的表觀反應速率系數為原始Fe-Si-B非晶條帶2~10倍。同時,重復性實驗結果顯示,Fe-Si-B非晶合金粉末具有良好的重復利用性能,具有優(yōu)異的應用前景。通過研究Finemet系列非晶合金對偶氮染料的降解性能發(fā)現,相同條件下,Finemet系列非晶條帶對金橙II降解反應的表面積約化反應速率系數均為300目還原鐵粉的100倍左右,但明顯低于Fe-B以及Fe-Si-B非晶合金。分析發(fā)現金屬元素的添加會增加條帶表面氧化層致密性,阻礙還原降解反應,使降解機理轉變?yōu)槲浇到鉃橹鳌６ㄟ^研究過熱條帶降解性能發(fā)現,晶化相析出能有效破壞Finemet系列非晶合金表面氧化層致密性,提高Finemet非晶合金的降解能力。
[Abstract]:In the last two years, some Fe-based amorphous alloys have been found to be able to rapidly degrade azo dye containing printing and dyeing wastewater as zero-valent iron. Although the current research is still in its initial stage and many problems related to the degradation properties of Fe-based amorphous alloys are not clear, its excellent wastewater degradation performance is attractive for engineering applications. Therefore, it is of great scientific significance and practical value to carry out relevant research. Based on Fe-B binary amorphous alloys, the kinetic process of degradation of azo dyes by three typical Fe-based amorphous alloys was studied systematically, and the effects of reaction mechanism and alloy composition on the degradation properties of Fe-based amorphous alloys were studied. Compared with the crystallization strip of the same composition and 300 mesh reduced iron powder, the degradation process of azo dye direct blue 6 by binary amorphous alloy (Fe-B) shows a lower activation energy and a higher degradation rate. Under the same experimental conditions, the surface area reductive reaction rate coefficient of the amorphous band Fe84B16 for direct blue 6 degradation is 1.8 and 89 times higher than that of the same composition crystal band and 300 mesh reduced iron powder. The results show that the degradation mechanism of azo dyes by Fe-B binary amorphous alloys is the same as that of crystalline materials. On the other hand, the formation of dense oxide layer on the strip surface is hindered by boron-like elements in the degradation process, which promotes the degradation reaction. It was found that Fe-Si-B amorphous alloy strip also had excellent degradability. Under the same conditions, the surface reduction rate coefficients of the direct blue 6, gold orange II and methyl orange degradation reaction of industrial Fe-Si-B amorphous alloy were 60,1300 and 37000 times of those of the reduction of iron powder over 300 mesh, respectively. It is found that the degradation mechanism of Fe-Si-B amorphous alloy is the same as that of Fe-B amorphous alloy, which is also due to its high degradability due to the addition of amorphous structure and metal-like elements. The degradation properties of Fe-Si-B amorphous alloy after low temperature annealing were studied. It was found that the activation energy of degradation reaction could be improved to some extent by annealing, but due to the increase of specific surface area, the degradation activation energy could be increased in the same amount. The apparent reaction rate coefficient of amorphous alloy powder with different particle size to direct blue 6 is 210 times that of the original Fe-Si-B amorphous strip. At the same time, the reproducibility experiment results show that the Fe-Si-B amorphous alloy powder has good reuse performance and excellent application prospect. The degradation of azo dyes by Finemet series amorphous alloys was studied. Under the same conditions, the surface area reductive reaction rate coefficient of gold orange II degradation reaction with Finemet series amorphous strip was about 100 times of that of 300 mesh reduced iron powder. But it is obviously lower than Fe-B and Fe-Si-B amorphous alloys. It was found that the addition of metal elements would increase the densification of the oxidation layer on the strip surface, hinder the reduction and degradation reaction, and transform the degradation mechanism into adsorption degradation. It is found that the precipitation of crystallization phase can effectively destroy the densification of oxidation layer on the surface of Finemet series amorphous alloy and improve the degradation ability of Finemet amorphous alloy.
【學位授予單位】：清華大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：X791;TG139.8

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本文編號：2088349