非晶合金的類芬頓催化反應(yīng)成為近些年持續(xù)關(guān)注的研究熱點(diǎn)。非晶合金處于熱力學(xué)亞穩(wěn)態(tài),存在大量不飽和位點(diǎn)、高殘余應(yīng)力。且非晶合金化學(xué)成分均勻,無(wú)晶界、析出物等微觀結(jié)構(gòu)缺陷,具有良好的腐蝕性能。所以與之前類芬頓體系中常用的零價(jià)鐵粉、氧化鐵相比表現(xiàn)出更快的速率、更多的復(fù)用次數(shù)。同時(shí)非晶合金原子不具有周期性,金屬陽(yáng)離子對(duì)價(jià)電子抑制作用較弱,因此在催化反應(yīng)中活性較高。這些顯著的特點(diǎn)使非晶合金在有機(jī)廢水處理領(lǐng)域內(nèi)表現(xiàn)出極大的優(yōu)勢(shì)。基于此,本論文以合金成分為Fe₇₈Si₉B₁₃的鐵基非晶微絲作為主要研究的催化材料,以非均相類芬頓反應(yīng)為主要理論依據(jù),對(duì)鐵基非晶微絲在有機(jī)廢水中的催化反應(yīng)展開研究,分析Fe₇₈Si₉B₁₃非晶微絲降解反應(yīng)的環(huán)境因素及反應(yīng)動(dòng)力學(xué),研究Fe₇₈Si₉B₁₃非晶微絲的催化性能與降解機(jī)理。根據(jù)降解反應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果及數(shù)據(jù)分析,Fe₇₈Si₉B_... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

直接藍(lán)2B溶液顏色隨降解時(shí)間的變化[12]：(a)0min(b)5min(c)10min(d)15min(e)20min(f)25min(g)30min(h)45min(i)60min

慵厶?邸?少量的過渡金屬和高導(dǎo)電鋁在非晶態(tài)結(jié)構(gòu)中促進(jìn)催化活性的表面介導(dǎo)氧化還原過程，并且無(wú)任何有害的副產(chǎn)物形成。在該文章中，SantanuDas使用了拉曼光譜、紅外光譜和X射線光電子能譜研究了染料降解機(jī)理。研究了非晶態(tài)結(jié)構(gòu)相比于晶態(tài)、表面催化劑種類的電離狀態(tài)對(duì)反應(yīng)速率的影響。過渡金屬組分電離態(tài)的同時(shí)變化有助于提高非晶的催化活性。此外，作者還研究了其它多種有機(jī)廢水的高效降解，如：酸性橙Ⅱ，酸性紅3B等。不過，該文章并未能對(duì)催化劑的重復(fù)降解的性能進(jìn)行研究，且未能從表面形貌角度對(duì)催化機(jī)理進(jìn)行說明。圖1-2不同麥西隆紅染料濃度的降解曲線[14]：(a)Fe2O3碳納米管(b)Ag2O-Fe2O3碳納米管SaharM.El-Khouly[14]研究了負(fù)載非晶態(tài)Fe2O3和Ag2O-Fe2O3多壁碳納米管芬頓催化劑復(fù)合材料對(duì)麥西隆紅染料的降解。如圖1-2所示，他發(fā)現(xiàn)后者具有更加優(yōu)異的催化性能，相對(duì)而言降解速率更加快。SaharM.El-Khouly在200℃分別煅燒兩種催化劑，對(duì)其進(jìn)行XRD、TEM等表征。由于微量的Ag2O與Fe2O3在碳納米管載體上結(jié)合所產(chǎn)生的協(xié)同效應(yīng)，這種協(xié)同效應(yīng)可以防止催化劑納米顆粒的團(tuán)聚并增強(qiáng)分子的吸附。在負(fù)載1%的Ag2O后，催化能力提高約10%，在三個(gè)連續(xù)周期內(nèi)具有很高的穩(wěn)定性，降解率達(dá)90%以上。該文章還研究了影響催化劑的因素，認(rèn)為其主要取決于溶液pH、過氧化氫濃度和染料濃度。但是，該催化劑重復(fù)使用次數(shù)較少，催化穩(wěn)定性較差，并且其成本較高。MIqbal[15]研究了Mg-Zn-Ca非晶薄帶的對(duì)直接藍(lán)2B與直接藍(lán)6的降解性能。MIqbal通過單輥旋淬法制備Mg-Zn-Ca非晶薄帶，使用X射線衍射分析、差示掃描量熱法、掃描電子顯微鏡、原子力顯微鏡分析方法表征薄帶的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。此非晶材料可以在6小時(shí)內(nèi)將污染物全部降解去除。此外，MIqbal還得出?

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工程碩士學(xué)位論文-4-有機(jī)廢水的高效降解。發(fā)現(xiàn)非晶薄帶在30分鐘內(nèi)分別可以減少?gòu)U水百分之二十左右的化學(xué)需氧量，與傳統(tǒng)微電解填料相當(dāng)，但投入劑量?jī)H為傳統(tǒng)微電解填料的1/25。存在回收利用，每次降解后質(zhì)量損失不足2%且不會(huì)晶化。在對(duì)苯酚的降解過程中，相比于可溶性鐵鹽及零價(jià)鐵，非晶合金催化活性更高，如圖1-3，鐵基非晶薄帶最快在10min降解效率可達(dá)到99%以上。且Fe78Si9B13非晶薄帶催化穩(wěn)定性較好，重復(fù)8次催化活性依然良好，并可將苯酚完全的降解成為無(wú)毒無(wú)機(jī)小分子。此外，邊秀房課題組還制備出一種具有增強(qiáng)效果的鐵基非晶二氧化鈦光催化粉末，對(duì)亞甲基藍(lán)的催化降解效果極佳，其降解效率相對(duì)于TiO2晶體以及粉末都有極大的提高。但是，該研究中的非晶材料催化速率與催化穩(wěn)定性較低，并且未對(duì)非晶薄帶在重復(fù)使用后效率發(fā)生變化的原因展開研究。圖1-3幾種鐵基非晶材料對(duì)苯酚的降解曲線[17]中科院寧波材料所王軍強(qiáng)研究員[19-21]研究了鐵基非晶粉末對(duì)有機(jī)水污染物的去除，并研究了退火對(duì)鐵基非晶薄帶去除污染物的影響。球磨法制備的非晶鐵粉可在10min全部降解200mg/L直接藍(lán)6，比傳統(tǒng)鐵粉快200倍左右。王軍強(qiáng)研究員首次報(bào)道了MgZn基非晶粉末對(duì)偶氮染料具有良好的降解功能，如圖1-4所示，MgZn基非晶球磨降解效率比商用鐵基納米晶粉末高1000倍左右，比鐵基非晶球磨高20倍，即使在較復(fù)雜的環(huán)境條件下也能保持較高的反應(yīng)效率。王軍強(qiáng)研究員還研究了納米晶化的Fe82.65Si4B12Cu1.35合金對(duì)偶氮染料溶液的降解效果。由于納米晶化后，在α-Fe(Si)和Fe2B納米晶相之間形成大量的微電池，表現(xiàn)出不同的腐蝕電位，因此優(yōu)于非晶態(tài)的Fe82.65Si4B12Cu1.35合金。但是，這些文章對(duì)回收性能未有研究，且該類研究中污染物的?

【參考文獻(xiàn)】：
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