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Fe-O-U三元體系熱力學(xué)優(yōu)化

發(fā)布時(shí)間:2019-09-27 21:16
【摘要】:使用Fact Sage商業(yè)軟件重新評(píng)估Fe-O-U三元體系。在考慮了已發(fā)表文獻(xiàn)中的固液相變溫度、不變平衡溫度和熱力學(xué)性質(zhì)數(shù)據(jù)之后,得到了一組自洽的Fe-O-U三元體系熱力學(xué)參數(shù)。本評(píng)估覆蓋了體系中的所有成分和溫度范圍。計(jì)算所得相圖和熱力學(xué)性質(zhì)與可信賴的試驗(yàn)數(shù)據(jù)較好吻合。
【圖文】:

試驗(yàn)數(shù)據(jù),二元系,計(jì)算結(jié)果,數(shù)據(jù)庫(kù)


90上海金屬第39卷計(jì)算結(jié)果與實(shí)際情況也更接近。同時(shí)還優(yōu)化了BCC_A2→FCC_A1的相變溫度,使之為1185.1K,相比于NUCL10的計(jì)算結(jié)果,更吻合試驗(yàn)結(jié)果1185K。還計(jì)算了Fe-O二元系的不變平衡溫度和成分、各個(gè)溫度下隨氧氣含量變化的氧氣活度、CORUNDUM(Fe2O3)和SPINEL(Fe3O4)相的熱容、焓值等熱力學(xué)性質(zhì),結(jié)果顯示都能與試驗(yàn)數(shù)據(jù)良好吻合。優(yōu)化后的O-U二元相圖見(jiàn)圖1(b),圖中實(shí)線為本文計(jì)算結(jié)果,虛線為NUCL10數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果,可見(jiàn)兩者基本保持一致,只是降低了FCC_C1+GAS相的下邊界。雖然此處并沒(méi)有相關(guān)試驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn),但在2006年,Cheynet[8]的Nuclear數(shù)據(jù)庫(kù)說(shuō)明,F(xiàn)e-O二元系的不變平衡數(shù)據(jù)中,GAS→FCC_C1的轉(zhuǎn)變溫度為2125.9K,比NUCL10數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果2250K低了很多,所以本文以文獻(xiàn)[8]為準(zhǔn),將該轉(zhuǎn)變溫度優(yōu)化至2100K,誤差在可接受范圍內(nèi)。此外,還計(jì)算了O9U4、O8U3、O2U1的定壓熱容Cp值,計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)數(shù)據(jù)保持一致。在圖1(c)的Fe-U二元系中,本文在2010年Kurata的基礎(chǔ)上,作了部分區(qū)域的優(yōu)化。與Fe-O二元系相同,對(duì)Fe-U二元系也優(yōu)化了BCC_A2向FCC_A1的磁性轉(zhuǎn)變溫度,使之為1179.8K,相較于NUCL10數(shù)據(jù)庫(kù),更接近于實(shí)際值1184.9K。此外,還擴(kuò)大了BCC_A2相區(qū)域,使之與試驗(yàn)數(shù)據(jù)保持一致。而在相圖的其他區(qū)域,本文計(jì)算結(jié)果也能與試驗(yàn)數(shù)據(jù)良好吻合。圖1本文計(jì)算得到的(a)Fe-O、(b)O-U、(c)Fe-U二元系相圖與NUCL10試驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.1Comparisonofphasediagramsof(a)Fe-O,(b)O-U,(c)Fe-UbinarysystemscalculatedinthisworkandfromNUCL10database根據(jù)CORPHAD試驗(yàn)關(guān)于FeO-UO2偽二元系的結(jié)果,本文重新優(yōu)化了FeO-UO2偽二元相圖,結(jié)果如圖2所示。可見(jiàn)本文?

相圖,偽二元相圖,共晶點(diǎn)溫度


優(yōu)化了BCC_A2向FCC_A1的磁性轉(zhuǎn)變溫度,使之為1179.8K,相較于NUCL10數(shù)據(jù)庫(kù),更接近于實(shí)際值1184.9K。此外,還擴(kuò)大了BCC_A2相區(qū)域,使之與試驗(yàn)數(shù)據(jù)保持一致。而在相圖的其他區(qū)域,本文計(jì)算結(jié)果也能與試驗(yàn)數(shù)據(jù)良好吻合。圖1本文計(jì)算得到的(a)Fe-O、(b)O-U、(c)Fe-U二元系相圖與NUCL10試驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.1Comparisonofphasediagramsof(a)Fe-O,(b)O-U,(c)Fe-UbinarysystemscalculatedinthisworkandfromNUCL10database根據(jù)CORPHAD試驗(yàn)關(guān)于FeO-UO2偽二元系的結(jié)果,本文重新優(yōu)化了FeO-UO2偽二元相圖,結(jié)果如圖2所示。可見(jiàn)本文優(yōu)化結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果吻合較好。其中,共晶點(diǎn)溫度為1621.02K,成分為95.96%FeO,F(xiàn)eO在FCC_C1中的溶解度極限為17.46%。至今還未有科研機(jī)構(gòu)做過(guò)關(guān)于FeO1.5-UO2偽二元相圖的試驗(yàn),因此,該相圖計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確與否,只有和其他商業(yè)軟件的計(jì)算結(jié)果比較才可知。圖3比較了本文數(shù)據(jù)庫(kù)與TDnucl商業(yè)版數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果。可見(jiàn),兩者的相變溫度和各相位置關(guān)系基本一致。由此證明,本文獲得的FeO1.5-UO2相關(guān)相互作用參數(shù)可以用以建立準(zhǔn)確的FeO1.5-UO2偽二元相圖。其中,共晶點(diǎn)溫度為1562.83K,成分為40.81%UO2。而TDnucl的計(jì)算結(jié)果中,共晶點(diǎn)溫度為1530.58K,成分為40.67%UO2,兩者誤差≤2%,,在可接受的誤差范圍內(nèi)。圖2本文計(jì)算得到的FeO-UO2偽二元相圖與CORPHAD試驗(yàn)結(jié)果比較Fig.2Comparisonofpseudo-binaryphasediagramofFeO-UO2calculatedinthisworkandfromCORPHADdatabase
【作者單位】: 上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院;上海核工程研究設(shè)計(jì)院;
【基金】:上海核工程設(shè)計(jì)研究院(No.D71-0110-14-030)資助
【分類號(hào)】:TG111.3

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本文編號(hào):2542896

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